Photodissociation of nitrous oxide (N2O) in the ultraviolet region has been revisited by using the time-sliced velocity map ion imaging technique, due to its importance in atmospheric chemistry. The images of O(1D) photofragments are recorded at 203.814 nm and 205.472 nm in one-color experiments and at eight photolysis wavelengths between 200 and 220 nm in two-color experiments. The rotational state distributions and angular anisotropy parameters of the N2(X1Σg+) co-products are derived from the images. The results indicate that the rotational state distributions are inverted with the maximum around J≈70. The anisotropy parameter β mainly shows two declines as the N2 rotational quantum number Jincreases. According to theoretical calculations [J. Chem. Phys. 136, 044314 (2012)], the variations in β with J are caused by changes in the extent of axial recoil from a linear initial configuration. In the high-J region, however, additional torque exists on the ground state potential energy surface following nonadiabatic transitions, inducing both the additional rotational excitation and the lower β values. Compared to previous works, the two-color experiments combined with single vacuum ultraviolet photonionization of O(1D) allow us to acquire both the rotational state distribution and angular distribution accurately. This work deepens our understanding of triatomic molecule decomposition.

[1]
M. K. W.
Ko
,
P. A.
Newman
,
S.
Reimann
, and
S. E.
Strahan
,
Lifetimes of Stratospheric Ozone-Depleting Substances, Their Replacements, and Related Species,
Zürich
: SPARC Report No. 6, WCRP-15, (
2013
).
[2]
M. J.
Prather
,
J.
Hsu
,
N. M.
DeLuca
,
C. H.
Jackman
,
L. D.
Oman
,
A. R.
Douglass
,
E. L.
Fleming
,
S. E.
Strahan
,
S. D.
Steenrod
,
O. A.
Sovde
,
I. S.
Isaksen
,
L.
Froidevaux
, and
B.
Funke
,
J. Geophys. Res. Atmos.
120
,
5693
(
2015
).
[3]
A. R.
Ravishankara
,
A. L.
Pele
,
L.
Zhou
,
Y.
Ren
,
A.
Zogka
,
V.
Daele
,
M.
Idir
,
S. S.
Brown
,
M. N.
Romanias
, and
A.
Mellouki
,
Phys. Chem. Chem. Phys.
21
,
24592
(
2019
).
[4]
D. C. E.
BakkeΓ
,
H. W.
Bange
,
N.
Gruber
,
T.
Johannessen
,
R. C.
Upstill-Goddard
,
A. V.
Borges
,
B.
Delille
,
C. R.
Löscher
,
S. W. A.
Naqvi
,
A. M.
Omar
, and
J. M.
Santana-Casiano
,
Air-Sea Interactions of Natural Long-Lived Greenhouse Gases (CO2, N2O, CH4) in a Changing Climate,
Berlin
,
Heidelberg: Springer
, (
2014
).
[5]
K.
Paustian
,
J.
Lehmann
,
S.
Ogle
,
D.
Reay
,
G. P.
Robertson
, and
P.
Smith
,
Nature
532
,
49
(
2016
).
[6]
H.
Tian
,
R.
Xu
,
J. G.
Canadell
,
R. L.
Thompson
,
W.
Winiwarter
,
P.
Suntharalingam
,
E. A.
Davidson
,
P.
Ciais
,
R. B.
Jackson
,
G.
Janssens-Maenhout
,
M. J.
Prather
,
P.
Regnier
,
N.
Pan
,
S.
Pan
,
G. P.
Peters
,
H.
Shi
,
F. N.
Tubiello
,
S.
Zaehle
,
F.
Zhou
,
A.
Arneth
,
G.
Battaglia
,
S. Bert
het
,
L.
Bopp
,
A. F.
Bouwman
,
E. T.
Buitenhuis
,
J.
Chang
,
M. P.
Chipperfìeld
,
S. R. S.
Dangal
,
E.
Dlugokencky
,
J. W.
Elkins
,
B. D.
Eyre
,
B.
Fu
,
B.
Hall
,
A.
Ito
,
F.
Joos
,
P. B.
Krummel
,
A.
Landolfì
,
G. G.
Laruelle
,
R.
Lauerwald
,
W.
Li
,
S.
Lienert
,
T.
Maavara
,
M.
MacLeod
,
D. B.
Millet
,
S.
Olin
,
P. K.
Patra
,
R. G.
Prinn
,
P. A.
Raymond
,
D. J.
Ruiz
,
G. R.
van der Werf
,
N.
Vuichard
,
J.
Wang
,
R. F.
Weiss
,
K. C.
Wells
,
C.
Wilson
,
J.
Yang
, and
Y.
Yao
,
Nature
586
,
248
(
2020
).
[7]
K.
Minschwaner
,
R. J.
Salawitch
, and
M. B.
McElroy
,
J. Geophys. Res. Atmos.
98
,
10543
(
1993
).
[8]
D. J.
Griggs
and
M.
Noguer
,
Weather
57
,
267
(
2002
).
[9]
M.
Tsuji
,
M.
Kawahara
,
K.
Noda
,
M.
Senda
,
H.
Sako
,
N.
Kamo
,
T.
Kawahara
, and
K. S.
Kamarudin
,
J. Hazard. Mater.
162
,
1025
(
2009
).
[10]
T.
Yamashita
and
A.
Vannice
,
J. Catal.
161
,
254
(
1996
).
[11]
X. D.
Wang
,
X. F.
Gao
,
C. J.
Xuan
, and
S. X.
Tian
,
Nat. Chem.
8
,
258
(
2016
).
[12]
Z.
Lu
,
Y. C.
Chang
,
Q. Z.
Yin
,
C. Y.
Ng
, and
W. M.
Jackson
,
Science
346
,
61
(
2014
).
[13]
D.
Rösch
,
Y. F.
Xu
,
H.
Guo
,
X. X.
Hu
, and
D. L.
Osborn
,
J. Phys. Chem. Lett.
14
,
3084
(
2023
).
[14]
Y.
Chang
,
Y. L.
Fu
,
Z. C.
Chen
,
Z. J.
Luo
,
Y. R.
Zhao
,
Z. X.
Li
,
W. Q.
Zhang
,
G. R.
Wu
,
B. N.
Fu
,
D. H.
Zhang
,
M. N. R.
Ashfold
,
X. M.
Yang
, and
K. J.
Yuan
,
Chem. Sci.
14
,
8255
(
2023
).
[15]
Y.
Chang
,
Y.
Yu
,
F.
An
,
Z. J.
Luo
,
D. H.
Quan
,
X.
Zhang
,
X. X.
Hu
,
Q. M.
Li
,
J. Y.
Yang
,
Z. C.
Chen
,
L.
Che
,
W. Q.
Zhang
,
G. R.
Wu
,
D. Q.
Xie
,
M. N. R.
Ashfold
,
K. J.
Yuan
, and
X. M.
Yang
,
Nat. Commun.
12
,
2476
(
2021
).
[16]
K.
Yoshino
,
D. E.
Freeman
, and
W. H.
Parkinson
,
Planet. Space Sci.
32
,
1219
(
1984
).
[17]
S.
Nanbu
and
M. S.
Johnson
,
J. Phys. Chem. A
108
,
8905
(
2004
).
[18]
R.
Schinke
,
J. Chem. Phys.
134
,
064313
(
2011
).
[19]
M. N.
Daud
,
Int. J. Quantum Chem.
116
,
452
(
2016
).
[20]
M. N.
Daud
,
G. G.
Balint-Kurti
, and
A.
Brown
,
J. Chem. Phys.
122
,
54305
(
2005
).
[21]
R.
Schinke
,
J.
Suarez
, and
S. C.
Farantos
,
J. Chem. Phys.
133
,
091103
(
2010
).
[22]
R.
Schinke
and
J. A.
Schmidt
,
J. Phys. Chem. A
116
,
11083
(
2012
).
[23]
G. C.
McBane
and
R.
Schinke
,
J. Chem. Phys.
136
,
044314
(
2012
).
[24]
G.
Paraskevopoulos
and
R.
Cvetanovic
,
J. Am. Chem. Soc.
91
,
7572
(
1969
).
[25]
Y. F.
Zhu
and
R. J.
Gordon
,
J. Chem. Phys.
92
,
2897
(
1990
).
[26]
R.
Schinke
,
J. A.
Schmidt
, and
M. S.
Johnson
,
J. Chem. Phys.
135
,
194303
(
2011
).
[27]
P.
Felder
,
B. M.
Haas
, and
J. Robert
Huber
,
Chem. Phys. Lett.
186
,
177
(
1991
).
[28]
L. L.
Springsteen
,
S.
Satyapal
,
Y.
Matsumi
,
L. M.
Dobeck
, and
P. L.
Houston
,
J. Phys. Chem.
97
,
7239
(
1993
).
[29]
T. F.
Hanisco
and
A. C.
Kummel
,
J. Phys. Chem.
97
,
7242
(
1993
).
[30]
T.
Suzuki
,
H.
Katayanagi
,
Y. X.
Mo
, and
K.
Tonokura
,
Chem. Phys. Lett.
256
,
90
(
1996
).
[31]
D. W.
Neyer
,
A. J. R.
Heck
, and
D. W.
Chandler
,
J. Chem. Phys.
110
,
3411
(
1999
).
[32]
T.
Nishide
and
T.
Suzuki
,
J. Phys. Chem. A
108
,
7863
(
2004
).
[33]
Z. X.
Li
,
M.
Zhao
,
T.
Xie
,
Y.
Chang
,
Z. J.
Luo
,
Z. C.
Chen
,
X. A.
Wang
,
K. J.
Yuan
, and
X. M.
Yang
,
Mol. Phys.
119
,
el813911
(
2021
).
[34]
J. M.
Zhou
,
Y. R.
Zhao
,
C. S.
Hansen
,
J. Y.
Yang
,
Y.
Chang
,
Y.
Yu
,
G. K.
Cheng
,
Z. C.
Chen
,
Z. G.
He
,
S. R.
Yu
,
H. B.
Ding
,
W. Q.
Zhang
,
G. R.
Wu
,
D. X.
Dai
,
C. M.
Western
,
M. N. R.
Ashfold
,
K. J.
Yuan
, and
X. M.
Yang
,
Nat. Commun.
11
,
1547
(
2020
).
[35]
Z. X.
Li
,
M.
Zhao
,
T.
Xie
,
Z. J.
Luo
,
Y.
Chang
,
G. K.
Cheng
,
J. Y.
Yang
,
Z. C.
Chen
,
W. Q.
Zhang
,
G. R.
Wu
,
X. A.
Wang
,
K. J.
Yuan
, and
X. M.
Yang
,
J. Phys. Chem. Lett.
12
,
844
(
2021
).
[36]
Y. R.
Zhao
,
Z. J.
Luo
,
Y.
Chang
,
Y. C.
Wu
,
S. E.
Zhang
,
Z. X.
Li
,
H. B.
Ding
,
G. R.
Wu
,
J. S.
Campbell
,
C. S.
Hansen
,
S. W.
Crane
,
C. M.
Western
,
M. N. R.
Ashfold
,
K. J.
Yuan
, and
X. M.
Yang
,
Nat. Commun.
12
,
4459
(
2021
).
[37]
M.
Zhao
,
Z. X.
Li
,
T.
Xie
,
Y.
Chang
,
F. Y.
Wu
,
Q.
Wang
,
W. T.
Chen
,
T.
Wang
,
X. A.
Wang
,
K. J.
Yuan
, and
X. M.
Yang
,
Chin. J. Chem. Phys.
34
,
95
(
2021
).
[38]
Y.
Chang
,
M. N. R.
Ashfold
,
K. J.
Yuan
, and
X. M.
Yang
,
Nat. Sci. Rev.
10
,
wadl58
(
2023
).
[39]
A. G.
Smolin
,
O. S.
Vasyutinskii
,
E. R.
Wouters
, and
A. G.
Suits
,
J. Chem. Phys.
121
,
6759
(
2004
).
[40]
H.
Kawamata
,
H.
Kohguchi
,
T.
Nishide
, and
T.
Suzuki
,
J. Chem. Phys.
125
,
133312
(
2006
).
[41]
D. W.
Neyer
,
A. J. R.
Heck
,
D. W.
Chandler
,
J. M.
Teule
, and
M. H. M.
Janssen
,
J. Phys. Chem. A
103
,
10388
(
1999
).
[42]
J. M.
Teule
,
G. C.
Groenenboom
,
D. W.
Neyer
,
D. W.
Chandler
, and
M. H. M.
Janssen
,
Chem. Phys. Lett.
320
,
177
(
2000
).
[43]
D. J.
Harding
,
J.
Neugebohren
,
M.
Grutter
,
A. F.
Schmidt-May
,
D. J.
Auerbach
,
T. N.
Kitsopoulos
, and
A. M.
Wodtke
,
J. Chem. Phys.
141
,
054201
(
2014
).
[44]
J. A.
Schmidt
,
M. S.
Johnson
,
U.
Lorenz
,
G. C.
McBane
, and
R.
Schinke
,
J. Chem. Phys.
135
,
024311
(
2011
).
[45]
S. M.
Wu
,
D.
Chestakov
,
G. C.
Groenenboom
,
W. J.
van der Zande
,
D. H.
Parker
,
G. R.
Wu
,
X. M.
Yang
, and
C.
Vallance
,
Mol. Phys.
108
,
1145
(
2010
).
[46]
I.
Wilkinson
,
M. P.
de Miranda
, and
B. J.
Whitaker
,
J. Chem. Phys.
131
,
054308
(
2009
).
[47]
A.
Kramida
,
Y.
Ralchenko
,
J.
Reader
, and NIST ASD Team,
NIST Atomic Spectra Database (υer. 5.11), Gaithersburg
:
National Institute of Standards and Technology
, (
2023
).
[48]
A.
Brown
,
P.
Jimeno
, and
G. G.
Balint-Kurti
,
J. Phys. Chem. A
103
,
11089
(
1999
).
This content is only available via PDF.
You do not currently have access to this content.