Metal-hydride (M-H) complexes are crucial for a variety of catalytic reactions. There have been indications of concerted proton-coupled electron transfer (PCET) reaction recently in several studies involving tungsten hydride complexes covalently connected to pyridyl groups. In this piece of work, we use the density functional theory and nonadiabatic rate theory to study concerted PCET reactions in weakly hydrogen bonded systems. Two dimensional potential energy surfaces of the metal-hydride complexes are first constructed. Wave functions and vibrational energy levels are then obtained, which are used to analyze the transition between each pair of vibronic states and to obtain the total rate constant. It is demonstrated that, because of the hydrogen donor-acceptor distance thermal fluctuations, the concerted PCET reaction and the total reaction rate constant can be significantly enhanced even in the case of weak hydrogen bonding between the proton donor and acceptor.
REFERENCES
[1]
R. I.
Cukier
and D. G.
Nocera
, Annu. Rev. Phys. Chem.
49
, 337
(1998
).[2]
S.
Hammes-Schiffer
and A. V.
Soudackov
, J. Phys. Chem. B
112
, 14108
(2008
).[3]
S. Y.
Reece
and D. G.
Nocera
, Annu. Rev. Biochem.
78
, 673
(2009
).[4]
S.
Hammes-Schiffer
and A. A.
Stuchebrukhov
, Chem. Rev.
110
, 6939
(2010
).[5]
D. R.
Weinberg
, C. J.
Gagliardi
, J. F.
Hull
, C. F.
Murphy
, C. A.
Kent
, B. C.
Westlake
, A.
Paul
, D. H.
Ess
, D. G.
McCafferty
, and T. J.
Meyer
, Chem. Rev.
112
, 4016
(2012
).[6]
A.
Migliore
, N. F.
Polizzi
, M. J.
Therien
, and D. N.
Beratan
, Chem. Rev.
114
, 3381
(2014
).[7]
G. T.
Babcock
, B. A.
Barry
, R. J.
Debus
, C. W.
Hoganson
, M.
Atamian
, L.
McIntosh
, I.
Sithole
, and C. F.
Yocum
, Biochemistry
28
, 9557
(1989
).[8]
C. W.
Hoganson
and G. T.
Babcock
, Science
277
, 1953
(1997
).[9]
L.
Hammarström
and S.
Styring
, Energy Environ. Sci.
4
, 2379
(2011
).[10]
M. T.
Zhang
, T.
Irebo
, O.
Johansson
, and L.
Hammarström
, J. Am. Chem. Soc.
133
, 13224
(2011
).[11]
K.
Saito
, A. W.
Rutherford
, and H.
Ishikita
, Proc. Natl. Acad. Sci. USA
110
, 954
(2013
).[12]
T. J.
Meyer
, M. H. V.
Huynh
, and H. H.
Thorp
, Angew. Chem. Int.
Ed. 46
, 5284
(2007
).[13]
G. T.
Babcock
and M.
Wikström
, Nature
356
, 301
(1992
).[14]
I.
Belevich
, M.
Verkhovsky
, and M.
Wikstrom
, Nature
440
, 829
(2006
).[15]
M.
Wikstrom
, K.
Krab
, and V.
Sharma
, Chem. Rev.
118
, 2469
(2018
).[16]
C.
Costentin
, Chem. Rev.
108
, 2145
(2008
).[17]
Y.
Ashida
, K.
Arashiba
, K.
Nakajima
, and Y.
Nishibayashi
, Nature
568
, 536
(2019
).[18]
S.
Kim
, H.
Zhong
, Y.
Park
, F.
Loose
, and P. J.
Chirik
, J. Am. Chem. Soc.
142
, 9518
(2020
).[19]
M.
Fritz
, S.
Rupp
, C. I.
Kiene
, S.
Kisan
, J.
Telser
, C.
Wurtele
, V.
Krewald
, and S.
Schneider
, Angew. Chem. Int. Ed.
61
, (2022
).[20]
G.
Fan
, W.
Xu
, J.
Li
, J.
Chen
, M.
Yu
, Y.
Ni
, S.
Zhu
, X.
Su
, and F.
Cheng
, Adv. Mater.
33
, 2101126
(2021
).[21]
N. S.
Lewis
and D. G.
Nocera
, Proc. Natl. Acad. Sci. USA
103
, 15729
(2006
).[22]
Y.
Zhao
, J. R.
Swierk
, J. D.
Megiatto
, J r., B.
Sherman
, W. J.
Youngblood
, D.
Qin
, D. M.
Lentz
, A. L.
Moore
, T. A.
Moore
, D.
Gust
, and T. E.
Mallouk
, Proc. Natl. Acad. Sci. USA
109
, 15612
(2012
).[23]
Y. A.
Small
, D. L.
DuBois
, E.
Fujita
, and J. T.
Muckerman
, Energy Environ. Sci.
4
, 3008
(2011
).[24]
J.
Schneider
, H.
Jia
, J. T.
Muckerman
, and E.
Fujita
, Chem. Soc. Rev.
41
, 2036
(2012
).[25]
S.
Tschierlei
, S.
Ott
, and R.
Lomoth
, Energy Environ. Sci.
4
, 2340
(2011
).[26]
A.
Anaby
, M.
Feller
, Y.
Ben-David
, G.
Leitus
, Y.
Diskin-Posner
, L. J. W.
Shimon
, and D.
Milstein
, J. Am. Chem. Soc.
138
, 9941
(2016
).[27]
M. L.
Helm
, M. P.
Stewart
, R. M.
Bullock
, M. R.
DuBois
, and D. L.
DuBois
, Science
333
, 863
(2011
).[28]
L. E.
Fernandez
, S.
Horvath
, and S.
Hammes-Schiffer
, J. Phys. Chem. C
116
, 3171
(2012
).[29]
G. A.
Parada
, Z. K.
Goldsmith
, S.
Kolmar
, B. P.
Rimgard
, B. Q.
Mercado
, L.
Hammarstrom
, S.
Hammes-Schiffer
, and J. M.
Mayer
, Science
364
, 471
(2019
).[30]
C.
Creutz
, M. H.
Chou
, H.
Hou
, and J. T.
Muckerman
, Inorg. Chem.
49
, 9809
(2010
).[31]
S.
Hammes-Schiffer
, E.
Hatcher
, H.
Ishikita
, J. H.
Skone
, and A. V.
Soudackov
, Coord. Chem. Rev.
252
, 384
(2008
).[32]
M.
Bourrez
, R.
Steinmetz
, S.
Ott
, F.
Gloaguen
, and L.
Hammarstrom
, Nat. Chem.
7
, 140
(2015
).[33]
T.
Huang
, E. S.
Rountree
, A. P.
Traywick
, M.
Bayoumi
, and J. L.
Dempsey
, J. Am. Chem. Soc.
140
, 14655
(2018
).[34]
T.
Liu
, M.
Guo
, A.
Orthaber
, R.
Lomoth
, M.
Lundberg
, S.
Ott
, and L.
Hammarström
, Nat. Chem.
10
, 881
(2018
).[35]
T.
Liu
, R.
Tyburski
, S.
Wang
, R.
Fernxandez-Terxan
, S.
Ott
, and L.
Hammarström
, J. Am. Chem. Soc.
141
, 17245
(2019
).[36]
E. S.
Rountree
, B. D.
McCarthy
, and J. L.
Dempsey
, Inorg. Chem.
58
, 6647
(2019
).[37]
S.
Zhang
, A. M.
Appel
, and R. M.
Bullock
, J. Am. Chem. Soc.
139
, 7376
(2017
).[38]
R. I.
Cukier
, J. Phys. Chem.
98
, 2377
(1994
).[39]
T. F.
Markle
, A. L.
Tenderholt
, and J. M.
Mayer
, J. Phys. Chem. B
116
, 571
(2012
).[40]
B.
Auer
, L. E.
Fernandez
, and S.
Hammes-Schiffer
, J. Am. Chem. Soc.
133
, 8282
(2011
).[41]
Y.
Liu
, H.
Liu
, K.
Song
, Y.
Xu
, and Q.
Shi
, J. Phys. Chem. B
119
, 8104
(2015
).[42]
C. R.
Reinhardt
, P.
Li
, G.
Kang
, J.
Stubbe
, C. L.
Drennan
, and S.
Hammes-Schiffer
, J. Am. Chem. Soc.
142
, 13768
(2020
).[43]
R. I.
Cukier
, Biochim. Biophys. Acta
1655
, 37
(2004
).[44]
Y.
Xu
, P.
Bao
, K.
Song
, and Q.
Shi
, J. Comput. Chem.
40
, 1005
(2019
).[45]
A.
Soudackov
, E.
Hatcher
, and S.
Hammes-Schiffer
, J. Chem. Phys.
122
, 014505
(2005
).[46]
R. A.
Marcus
, Annu. Rev. Phys. Chem.
15
, 155
(1964
).[47]
R. A.
Marcus
and N.
Sutin
, Biochim. Biophys. Acta
811
, 265
(1985
).[48]
M. J.
Frisch
, G. W.
Trucks
, H. B.
Schlegel
, G. E.
Scuseria
, M. A.
Robb
, J. R.
Cheeseman
, G.
Scalmani
, V.
Barone
, G. A.
Petersson
, H.
Nakatsuji
, X.
Li
, M.
Caricato
, A. V.
Marenich
, J.
Bloino
, B. G.
Janesko
, R.
Gomperts
, B.
Mennucci
, H. P.
Hratchian
, J. V.
Ortiz
, A. F.
Izmaylov
, J. L.
Sonnenberg
, D.
Williams-Young
, F.
Ding
, F.
Lipparini
, F.
Egidi
, J.
Goings
, B.
Peng
, A.
Petrone
, T.
Henderson
, D.
Ranasinghe
, V. G.
Zakrzewski
, J.
Gao
, N.
Rega
, G.
Zheng
, W.
Liang
, M.
Hada
, M.
Ehara
, K.
Toyota
, R.
Fukuda
, J.
Hasegawa
, M.
Ishida
, T.
Nakajima
, Y.
Honda
, O.
Kitao
, H.
Nakai
, T.
Vreven
, K.
Throssell
, J. A.
Montgomery
, Jr., J. E.
Peralta
, F.
Ogliaro
, M. J.
Bearpark
, J. J.
Heyd
, E. N.
Brothers
, K. N.
Kudin
, V. N.
Staroverov
, T. A.
Keith
, R.
Kobayashi
, J.
Normand
, K.
Raghavachari
, A. P.
Rendell
, J. C.
Burant
, S. S.
Iyengar
, J.
Tomasi
, M.
Cossi
, J. M.
Millam
, M.
Kiene
, C.
Adamo
, R.
Cammi
, J. W.
Ochterski
, R. L.
Martin
, K.
Morokuma
, O.
Farkas
, J. B.
Foresman
, and D. J.
Fox
, Gaussian 16, Revision A.03,
Wallingford CT
: Gaussian Inc
., (2016
).[49]
C.
Lee
, W.
Yang
, and R. G.
Parr
, Phys. Rev. B
37
, 785
(1988
).[50]
A. D.
Becke
, J. Chem. Phys.
98
, 1372
(1993
).[51]
A. D.
Becke
, J. Chem. Phys.
98
, 5648
(1993
).[52]
S.
Grimme
, J.
Antony
, S.
Ehrlich
, and H.
Krieg
, J. Chem. Phys.
132
, 154104
(2010
).[53]
D.
Figgen
, K. A.
Peterson
, M.
Dolg
, and H.
Stoll
, J. Chem. Phys.
130
, 164108
(2009
).[54]
J.
Tomasi
, B.
Mennucci
, and R.
Cammi
, Chem. Rev.
105
, 2999
(2005
).[55]
D. T.
Colbert
and W. H.
Miller
, J. Chem. Phys.
96
, 1982
(1992
).[56]
S. D.
Glover
, G. A.
Parada
, T. F.
Markle
, S.
Ott
, and L.
Hammarström
, J. Am. Chem. Soc.
139
, 2090
(2017
).[57]
M.
Kessinger
, A. V.
Soudackov
, J.
Schneider
, R. E.
Bangle
, S.
Hammes-Schiffer
, and G. J.
Meyer
, J. Am. Chem. Soc.
144
, 20514
(2022
).[58]
A. M.
Barragan
, A. V.
Soudackov
, Z.
Luthey-Schulten
, S.
Hammes-Schiffer
, K.
Schulten
, and I. A.
Solov’yov
, J. Am. Chem. Soc.
143
, 715
(2021
).[59]
L. E.
Fernandez
, S.
Horvath
, and S.
Hammes-Schiffer
, J. Phys. Chem. Lett.
4
, 542
(2013
).[60]
A.
Nilsen-Moe
, C. R.
Reinhardt
, S. D.
Glover
, L.
Liang
, S.
Hammes-Schiffer
, L.
Hammarström
, and C.
Tommos
, J. Am. Chem. Soc.
142
, 11550
(2020
).
This content is only available via PDF.
© 2024 Chinese Physical Society.
2024
Chinese Physical Society
You do not currently have access to this content.
