The importance of the phonon bottleneck effect on the optoelectronic properties of organic-inorganic hybrid perovskites (OIHPs) has been well documented. While randomly distributed multiple quantum wells (MQWs) are frequently generated in 2D/3D perovskite heterostructures, the influence of MQWs formation in 2D/3D perovskite heterostructures on the phonon bottleneck effect is poorly understood. In this study, we construct 2D/3D perovskite heterostructures using 2D OIHP (NH3(CH2)8NH3PbI4, OdAPbI4) to passivate 3D OIHP (FAPbI3) and investigate their excitons and carrier dynamics by employing photoluminescence (PL) spectroscopy and femtosecond optical-pump terahertz-probe spectroscopy (fsOPTPS). We observe the formation of MQWs and establish a structure-dynamics-property relationship among the exciton formation time ( TEF), the hot carrier cooling rate (kcool) and the effective charge-carrier mobility(ϕμ). The formation of MQWs could significantly invalidate the phonon bottleneck effect and modulate the optoelectronic properties of 2D/3D perovskite heterostructures. This work provides valuable information on the importance of band alignment and the phonon bottleneck effect in the strategy of 2D/3D perovskite heterostructures.

[1]
L. N.
Quan
,
M.
Yuan
,
R.
Comin
,
O.
Voznyy
,
E. M.
Beauregard
,
S.
Hoogland
,
A.
Buin
,
A. R.
Kirmani
,
K.
Zhao
,
A.
Amassian
,
D. H.
Kim
, and
E. H.
Sargent
,
J. Am. Chem. Soc.
138
,
2649
(
2016
).
[2]
T.
Wang
,
Y.
Fu
,
L.
Jin
,
S.
Deng
,
D.
Pan
,
L.
Dong
,
S.
Jin
, and
L.
Huang
,
J. Am. Chem. Soc.
142
,
16254
(
2020
).
[3]
D.
Bi
,
P.
Gao
,
R.
Scopelliti
,
E.
Oveisi
,
J.
Luo
,
M.
Gratzel
,
A.
Hagfeldt
, and
M. K.
Nazeeruddin
,
Adv. Mater.
28
,
2910
(
2016
).
[4]
Z.
Wang
,
Q.
Lin
,
F. P.
Chmiel
,
N.
Sakai
,
L. M.
Herz
, and
H.J.
Snaith
,
Nat. Energy
2
,
17135
(
2017
).
[5]
Q.
Jiang
,
Y.
Zhao
,
X.
Zhang
,
X.
Yang
,
Y.
Chen
,
Z.
Chu
,
Q.
Ye
,
X.
Li
,
Z.
Yin
, and
J.
You
,
Nat. Photonics
13
,
460
(
2019
).
[6]
Y.
Lin
,
Y.
Bai
,
Y.
Fang
,
Z.
Chen
,
S.
Yang
,
X.
Zheng
,
S.
Tang
,
Y.
Liu
,
J.
Zhao
, and
J.
Huang
,
J. Phys. Chem. Lett.
9
,
654
(
2018
).
[7]
Y.
Zou
,
Y.
Cui
,
H. Y.
Wang
,
Q.
Cai
,
C.
Mu
, and
J. P.
Zhang
,
Nanotechnology
30
,
275202
(
2019
).
[8]
Q.
Chen
,
H.
Zhou
,
T. B.
Song
,
S.
Luo
,
Z.
Hong
,
H. S.
Duan
,
L.
Dou
,
Y.
Liu
, and
Y.
Yang
,
Nano Lett.
14
,
4158
(
2014
).
[9]
D. S.
Lee
,
J. S.
Yun
,
J.
Kim
,
A. M.
Soufiani
,
S.
Chen
,
Y.
Cho
,
X.
Deng
,
J.
Seidel
,
S.
Lim
,
S.
Huang
, and
A. W. Y.
Ho-Baillie
,
ACS Energy Lett.
3
,
647
(
2018
).
[10]
G.
Grancini
,
C.
Roldán-Carmona
,
I.
Zimmermann
,
E.
Mosconi
,
X.
Lee
,
D.
Martineau
,
S.
Narbey
,
F.
Oswald
,
F.
De Angelis
,
M.
Graetzel
, and
M. K.
Nazeeruddin
,
Nat. Commun.
8
,
15684
(
2017
).
[11]
Y.
Hu
,
J.
Schlipf
,
M.
Wussier
,
M. L.
Petrus
,
W.
Jaegermann
,
T.
Bein
,
P.
Muller-Buschbaum
, and
P.
Docampo
,
ACS Nano
10
,
5999
(
2016
).
[12]
D.
Zhao
,
H.
Hu
,
R.
Haselsberger
,
R. A.
Marcus
,
M. E.
Michel-Beyerle
,
Y. M.
Lam
,
J. X.
Zhu
,
C.
La-o-vorakiat
,
M. C.
Beard
, and
E. E. M.
Chia
,
ACS Nano
13
,
8826
(
2019
).
[13]
[14]
[16]
R. P.
Joshi
and
D. K.
Ferry
,
Phys. Rev. B
39
,
1180
(
1989
).
[17]
W. W.
Rühle
,
K.
Leo
, and
E.
Bauser
,
Phys. Rev. B
40
,
1756
(
1989
).
[18]
Y.
Yang
,
D. P.
Ostrowski
,
R. M.
France
,
K.
Zhu
,
J.
van de Lagemaat
,
J. M.
Luther
, and
M. C.
Beard
,
Nat. Photonics
10
,
53
(
2016
).
[19]
M. B.
Price
,
J.
Butkus
,
T. C.
Jellicoe
,
A.
Sadhanala
,
A.
Briane
,
J.E.
Halpert
,
K.
Broch
,
J. M.
Hodgkiss
,
R. H.
Friend
, and
F.
Deschler
,
Nat. Commun.
6
,
8420
(
2015
).
[20]
J.
Fu
,
Q.
Xu
,
G.
Han
,
B.
Wu
,
C. H. A.
Huan
,
M. L.
Leek
, and
T. C.
Sum
,
Nat. Commun.
8
,
1300
(
2017
).
[21]
M. J.
Li
,
S.
Bhaumik
,
T. W.
Goh
,
M. S.
Kumar
,
N.
Yantara
,
M.
Gratzel
,
S.
Mhaisalkar
,
N.
Mathews
, and
T. C.
Sum
,
Nat. Commun.
8
,
14350
(
2017
).
[22]
Z.
Yang
,
J.
Lai
,
R. L.
Zhu
,
J. J.
Tan
,
Y.
Luo
, and
S. J.
Ye
,
J. Phys. Chem. C
126
,
12689
(
2022
).
[23]
C. Z.
Li
,
J.
Yang
,
F. H.
Su
,
J. J.
Tan
,
Y.
Luo
, and
S. J.
Ye
,
Nat. Commun.
11
,
5481
(
2020
).
[24]
C. Z.
Li
,
R. L.
Zhu
,
Z.
Yang
,
J.
Lai
,
J. J.
Tan
,
Y.
Luo
, and
S. J.
Ye
,
Angew. Chem. Int. Ed.
62,
e202214208
(
2023
).
[25]
C.
Ma
,
C.
Leng
,
Y.
Ji
,
X.
Wei
,
K.
Sun
,
L.
Tang
,
J.
Yang
,
W.
Luo
,
C.
Li
, and
Y.
Deng
,
Nanoscale
8,
18309
(
2016
).
[26]
L.
Etgar
,
Energy Environ. Sci.
11
,
234
(
2018
).
[27]
T.
Zhou
,
H.
Lai
,
T.
Liu
,
D.
Lu
,
X.
Wan
,
X.
Zhang
,
Y.
Liu
, and
Y.
Chen
,
Adv. Mater.
31
,
1901242
(
2019
).
[28]
M. Y.
Kuo
,
N.
Spitha
,
M. P.
Hautzinger
,
P. L.
Hsieh
,
J.
Li
,
D.
Pan
,
Y.
Zhao
,
L. J.
Chen
,
M. H.
Huang
,
S.
Jin
,
Y. J.
Hsu
, and
J. C.
Wright
,
J. Am. Chem. Soc.
143
,
4969
(
2021
).
[29]
S.
Teale
,
A. H.
Proppe
,
E. H.
Jung
,
A.
Johnston
,
D. H.
Parmar
,
B.
Chen
,
Y.
Hou
,
S. O.
Kelley
, and
E. H.
Sargent
,
J. Phys. Chem. Lett.
11
,
5115
(
2020
).
[30]
J.
Liu
,
J.
Leng
,
K. F.
Wu
,
J.
Zhang
, and
S. Y.
Jin
,
J. Am. Chem. Soc.
139
,
1432
(
2017
).
[31]
Y.
Liang
,
Q. Y.
Shang
,
Q.
Wei
,
L. Y.
Zhao
,
Z.
Liu
,
J.
Shi
,
Y. G.
Zhong
,
J.
Chen
,
Y.
Gao
,
M. L.
Li
,
X. F.
Liu
,
G. C.
Xing
, and
Q.
Zhang
,
Adv. Mater.
32
,
1903030
(
2020
).
[32]
C.
Gong
,
X. H.
Chen
,
J.
Zeng
,
H. X.
Wang
,
H. Y.
Li
,
Q. K.
Qian
,
C.
Zhang
,
Q. X.
Zhuang
,
X. M.
Yu
,
S. K.
Gong
,
H.
Yang
,
B. M.
Xu
,
J. Z.
Chen
, and
Z. G.
Zang
,
Adv. Mater.
2307422
(
2023
).
[33]
X. T.
Li
,
J.
Hoffman
,
W. J.
Ke
,
M.
Chen
,
H.
Tsai
,
W. Y.
Nie
,
A. D.
Mohite
,
M.
Kepenekian
,
C.
Katan
,
J.
Even
,
M. R.
Wasielewski
,
C. C.
Stoumpos
, and
M. G.
Kanatzidis
,
J. Am. Chem. Soc.
140
,
12226
(
2018
).
[34]
J.
Lai
,
R. L.
Zhu
,
J. J.
Tan
,
Z.
Yang
, and
S. J.
Ye
,
Small
19
,
2303449
(
2023
).
[36]
S. A.
Bretschneider
,
I.
Ivanov
,
H. I.
Wang
,
K.
Miyata
,
X.
Zhu
, and
M.
Bonn
,
Adv. Mater.
30
,
1707312
(
2018
).
[37]
J.
Yin
,
P.
Maity
,
R.
Naphade
,
B.
Cheng
,
J. H.
He
,
O. M.
Bakr
,
J. L.
Bredas
, and
O. F.
Mohammed
,
ACS Nano
13
,
12621
(
2019
).
[39]
M. W.
Knight
,
H.
Sobhani
,
P.
Nordlander
, and
N. J.
Halas
,
Science
332
,
702
(
2011
).
[40]
Y. F.
Lao
,
A. G. U.
Perera
,
L. H.
Li
,
S. P.
Khanna
,
E. H.
Linfield
, and
H. C.
Liu
,
Nat. Photonics
8
,
412
(
2014
).
This content is only available via PDF.

Supplementary Material

You do not currently have access to this content.