A fundamental study on C-C coupling, that is the crucial step in the Fischer-Tropsch synthesis (FTS) process to obtain multi-carbon products, is of great importance to tailor catalysts and then guide a more promising pathway. It has been demonstrated that the coupling of CO with the metal carbide can represent the early stage in the FTS process, while the related mechanism is elusive. Herein, the reactions of the CuC3H− and CuC3− cluster anions with CO have been studied by using mass spectrometry and theoretical calculations. The experimental results showed that the coupling of CO with the C3H− moiety of CuC3H− can generate the exclusive ion product COC3H−. The reactivity and selectivity of this reaction of CuC3H− with CO are greatly higher than that of the reaction of CuC3− with CO, and this H-assisted C−C coupling process was rationalized by theoretical calculations.
References
[1]
X.
Xu
and D. W.
Goodman
, Catal. Lett.
24
, 31
(1994
).[2]
Z.
Yang
, S.
Guo
, X.
Pan
, J.
Wang
, and X.
Bao
, Energy Environ. Sci.
4
, 4500
(2011
).[3]
H. M. T.
Galvis
, J. H.
Bitter
, C. B.
Khare
, M.
Ruitenbeek
, A. I.
Dugulan
, and K. P.
de Jong
, Science
335
, 835
(2012
).[4]
X.
Chen
, D.
Deng
, X.
Pan
, Y.
Hu
, and X.
Bao
, Chem. Commun.
51
, 217
(2015
).[5]
F.
Jiao
, J.
Li
, X.
Pan
, J.
Xiao
, H.
Li
, H.
Ma
, M.
Wei
, Y.
Pan
, Z.
Zhou
, M.
Li
, S.
Miao
, J.
Li
, Y.
Zhu
, D.
Xiao
, T.
He
, J.
Yang
, F.
Qi
, Q.
Fu
, and X.
Bao
, Science
351
, 1065
(2016
).[6]
H. M. T.
Galvis
and K. P.
de Jong
, ACS Catal.
3
, 2130
(2013
).[7]
R. A.
Friedel
and R. B.
Anderson
, J. Am. Chem. Soc.
72
, 1212
(1950
).[8]
I.
Puskas
and R. S.
Hurlbut
, Catal. Today
84
, 99
(2003
).[9]
X. N.
Li
, L. N.
Wang
, L. H.
Mou
, and S. G.
He
, J. Phys. Chem. A
123
, 9257
(2019
).[10]
J.
Zhang
, Y.
Li
, Z.
Liu
, G.
Li
, H.
Fan
, L.
Jiang
, and H.
Xie
, J. Phys. Chem. Lett.
10
, 1566
(2019
).[11]
S.
Zhou
, W.
Pei
, Q.
Du
, and J.
Zhao
, Phys. Chem. Chem. Phys.
21
, 10587
(2019
).[12]
B.
Yang
, X. L.
Xu
, H. G.
Xu
, U.
Farooq
, and W. J.
Zheng
, Phys. Chem. Chem. Phys.
21
, 62077
(2019
).[13]
P.
Ferrari
, J.
Vanbuel
, E.
Janssens
, and P.
Lievens
, Acc. Chem. Res.
51
, 3174
(2018
).[14]
X.
Wu
, L.
Zhao
, J.
Jin
, S.
Pan
, W.
Li
, X.
Jin
, G.
Wang
, M.
Zhou
, and G.
Frenking
, Science
361
, 912
(2018
).[15]
X.
Cao
, M.
Chen
, J.
Ma
, B.
Yin
, and X.
Xing
, Phys. Chem. Chem. Phys.
19
, 196
(2017
).[16]
H.
Schwarz
, Catal. Sci. Technol.
7
, 4302
(2017
).[17]
Y. X.
Zhao
, Q. Y.
Liu
, M. Q.
Zhang
, and S. G.
He
, Dalton Trans.
45
, 11471
(2016
).[18]
Z.
Luo
, A. W.
Castleman
Jr., and S. N.
Khanna
, Chem. Rev.
116
, 14456
(2016
).[19]
H. J.
Zhai
, Y. F.
Zhao
, W. L.
Li
, Q.
Chen
, H.
Bai
, H. S.
Hu
, Z. A.
Piazza
, W. J.
Tian
, H. G.
Lu
, Y. B.
Wu
, Y. W.
Mu
, G. F.
Wei
, Z. P.
Liu
, J.
Li
, S. D.
Li
, and L. S.
Wang
, Nat. Chem.
6
, 727
(2014
).[20]
K. R.
Asmis
, Phys. Chem. Chem. Phys.
14
, 9270
(2012
).[21]
J.
Li
, X.
Li
, H. J.
Zhai
, and L. S.
Wang
, Science
299
, 864
(2003
).[22]
L.
Zhong
, F.
Yu
, Y.
An
, Y.
Zhao
, Y.
Sun
, Z.
Li
, T.
Lin
, Y.
Lin
, X.
Qi
, Y.
Dai
, L.
Gu
, J.
Hu
, S.
Jin
, Q.
Shen
, and H.
Wang
, Nature
538
, 84
(2016
).[23]
I. M.
Ciobîcǎ
, P.
van Helden
, and R. A.
van Santen
, Surf. Sci.
653
, 82
(2016
).[24]
X. Q.
Zhang
, R. A.
van Santen
, and E. J. M.
Hensen
, ACS Catal.
5
, 596
(2015
).[25]
M. C.
Valero
and P.
Raybaud
, J. Phys. Chem. C
118
, 22479
(2014
).[26]
C. J.
Weststrate
, A. C.
Kızılkaya
, E. T. R.
Rossen
, M. W. G. M.
Verhoeven
, I. M.
Ciobîcǎ
, A. M.
Saib
, and J. W.
Niemantsverdriet
, J. Phys. Chem. C
116
, 11575
(2012
).[27]
I. M.
Ciobîcǎ
, R. A.
van Santen
, P. J.
van Berge
, and J.
van de Loosdrecht
, Surf. Sci.
602
, 17
(2008
).[28]
J. A.
Buss
, G. A.
Bailey
, J.
Oppenheim
, D. G.
VanderVelde
, W. A.
Goddard
III, and T.
Agapie
, J. Am. Chem. Soc.
141
, 15664
(2019
).[29]
R.
Verhagen
, A.
Wittlin
, C. W.
Hilbers
, H.
van Kempen
, and A. P. M.
Kentgens
, J. Am. Chem. Soc.
124
, 1588
(2002
).[30]
Y.
Deng
, Y.
Ge
, M.
Xu
, Q.
Yu
, D.
Xiao
, and S.
Yao
, D.
Ma
, Acc. Chem. Res.
52
, 3372
(2019
).[31]
M. M.
Rohmer
and M.
Bénard
, Chem. Rev.
100
, 495
(2000
).[32]
J. H.
Meng
, Q. Y.
Liu
, and S. G.
He
, J. Phys. Chem. A
119
, 11265
(2015
).[33]
H. F.
Li
, L. X.
Jiang
, Y. X.
Zhao
, Q. Y.
Liu
, T.
Zhang
, and S. G.
He
, Angew. Chem. Int. Ed.
57
, 2662
(2018
).[34]
H. F.
Li
, Y. X.
Zhao
, Z.
Yuan
, Q. Y.
Liu
, Z. Y.
Li
, X. N.
Li
, C. G.
Ning
, and S. G.
He
, J. Phys. Chem. Lett.
8
, 605
(2017
).[35]
H. F.
Li
, Z. Y.
Li
, Q. Y.
Liu
, X. N.
Li
, Y. X.
Zhao
, and S. G.
He
, J. Phys. Chem. Lett.
6
, 2287
(2015
).[36]
Z. Y.
Li
, Z.
Yuan
, Y. X.
Zhao
, and S. G.
He
, Chem. Eur. J.
20
, 4163
(2014
).[37]
Q. Y.
Liu
, J. B.
Ma
, Z. Y.
Li
, C.
Zhao
, C. G.
Ning
, H.
Chen
, and S. G.
He
, Angew. Chem. Int. Ed.
55
, 5760
(2016
).[38]
Z. Y.
Li
, L. H.
Mou
, G. P.
Wei
, Y.
Ren
, M. Q.
Zhang
, Q. Y.
Liu
, and S. G.
He
, Inorg. Chem.
58
, 4701
(2019
).[39]
L. H.
Mou
, Q. Y.
Liu
, T.
Zhang
, Z. Y.
Li
, and S. G.
He
, J. Phys. Chem. A
122
, 3489
(2018
).[40]
Z. Y.
Li
, L.
Hu
, Q. Y.
Liu
, C. G.
Ning
, H.
Chen
, S. G.
He
, and J.
Yao
, Chem. Eur. J.
21
, 17748
(2015
).[41]
C. J.
Cassady
and S. W.
McElvany
, J. Am. Chem. Soc.
112
, 4788
(1990
).[42]
X. N.
Wu
, B.
Xu
, J. H.
Meng
, and S. G.
He
, Int. J. Mass Spectrom.
310
, 57
(2012
).[43]
Z.
Yuan
, Y. X.
Zhao
, X. N.
Li
, and S. G.
He
, Int. J. Mass Spectrom.
354-355
, 105
(2013
).[44]
Z.
Yuan
, Z. Y.
Li
, Z. X.
Zhou
, Q. Y.
Liu
, Y. X.
Zhao
, and S. G.
He
, J. Phys. Chem. C
118
, 14967
(2014
).[45]
G.
Kummerlöwe
and M. K.
Beyer
, Int. J. Mass Spectrom.
244
, 84
(2005
).[46]
Q. Y.
Liu
, L.
Hu
, Z. Y.
Li
, C. G.
Ning
, J. B.
Ma
, H.
Chen
, and S. G.
He
, J. Chem. Phys.
142
, 164301
(2015
).[47]
Barone
, B.
Mennucci
, G. A.
Petersson
, H.
Nakatsuji
, M.
Caricato
, X.
Li
, H. P.
Hratchian
, A. F.
Izmaylov
, J.
Bloino
, G.
Zheng
, J. L.
Sonnenberg
, M.
Hada
, M.
Ehara
, K.
Toyota
, R.
Fukuda
, J.
Hasegawa
, M.
Ishida
, T.
Nakajima
, Y.
Honda
, O.
Kitao
, H.
Nakai
, T.
Vreven
, J. A. M. Jr., J. E.
Peralta
, F.
Ogliaro
, M.
Bearpark
, J. J.
Heyd
, E.
Brothers
, K. N.
Kudin
, V. N.
Staroverov
, R.
Kobayashi
, J.
Normand
, K.
Raghavachari
, A.
Rendell
, J. C.
Burant
, S. S.
Iyengar
, J.
Tomasi
, M.
Cossi
, N.
Rega
, J. M.
Millam
, M.
Klene
, J. E.
Knox
, J. B.
Cross
, V.
Bakken
, C.
Adamo
, J.
Jaramillo
, R.
Gomperts
, R. E.
Stratmann
, O.
Yazyev
, A. J.
Austin
, R.
Cammi
, C.
Pomelli
, J. W.
Ochterski
, R. L.
Martin
, K.
Morokuma
, V. G.
Zakrzewski
, G. A.
Voth
, P.
Salvador
, J. J.
Dannenberg
, S.
Dapprich
, A. D.
Daniels
, O.
Farkas
, J. B.
Foresman
, J. V.
Ortiz
, J.
Cioslowski
, and D. J.
Fox
, Gaussian 09, Revision A.1
, Wallingford, CT
: Gaussian, Inc.
, (2009
).[48]
Y. Z.
Liu
, L. X.
Jiang
, X. N.
Li
, L. N.
Wang
, J. J.
Chen
, and S. G.
He
, J. Phys. Chem. C
122
, 19379
(2018
).[49]
J.
Tao
and J. P.
Perdew
, Phys. Rev. Lett.
91
, 146401
(2003
).[50]
H. B.
Schlegel
, J. Comput. Chem.
3
, 214
(1982
).[51]
C.
Gonzalez
and H. B.
Schlegel
, J. Phys. Chem.
94
, 5523
(1990
).[52]
C.
Gonzalez
and H. B.
Schlegel
, J. Chem. Phys.
90
, 2154
(1989
).[53]
S. H.
Ou
, J. J.
Chen
, X. N.
Li
, T. M.
Ma
, and S. G.
He
, J. Phys. Chem. C
127
, 8869
(2020
).[54]
X. N.
Li
, L. X.
Jiang
, L. N.
Wang
, S. H.
Ou
, M. Q.
Zhang
, Y.
Yang
, T. M.
Ma
, and S. G.
He
, J. Phys. Chem. Lett.
10
, 7850
(2019
).[55]
Z. Y.
Li
, H. F.
Li
, Y. X.
Zhao
, and S. G.
He
, J. Am. Chem. Soc.
138
, 9437
(2016
).[56]
X. N.
Li
, Z. Y.
Li
, H. F.
Li
, and S. G.
He
, Chem. Eur. J.
22
, 9024
(2016
).[57]
Y. X.
Zhao
, X. N.
Li
, Z.
Yuan
, Q. Y.
Liu
, Q.
Shi
, and S. G.
He
, Chem. Sci.
6
, 4730
(2016
).[58]
R.
Kretschmer
, M.
Schlangen
, and H.
Schwarz
, Angew. Chem. Int. Ed.
52
, 6097
(2013
).[59]
J. D.
Watts
, J.
Gauss
, and R. J.
Bartlett
, J. Chem. Phys.
98
, 8718
(1993
).[60]
G. T. K. K.
Gunasooriya
, A. P.
van Bavel
, H. P. C. E.
Kuipers
, and M.
Saeys
, ACS Catal.
6
, 3660
(2016
).[61]
S.
Liu
, Y. W.
Li
, J.
Wang
, and H.
Jiao
, Catal. Sci. Technol.
6
, 8336
(2016
).[62]
M.
Zhuo
, K. F.
Tan
, A.
Borgna
, and M.
Saeys
, J. Phys. Chem. C
113
, 8357
(2009
).[63]
O. R.
Inderwildi
, S. J.
Jenkins
, and D. A.
King
, J. Phys. Chem. C
112
, 1305
(2008
).[64]
C. F.
Huo
, Y. W.
Li
, J.
Wang
, and J.
Jiao
, J. Phys. Chem. C
112
, 14108
(2008
).[65]
N. K.
Jena
, K. R. S.
Chandrakumar
, and S. K.
Ghosh
, J. Phys. Chem. Lett.
2
, 1476
(2011
).
This content is only available via PDF.
© 2020 Chinese Physical Society.
2020
Chinese Physical Society
You do not currently have access to this content.
