Oxidation of CO by gas-phase atomic clusters is being actively studied to understand the molecular-level mechanisms of heterogeneous CO oxidation over related catalytic surfaces. However, it is experimentally challenging to study CO oxidation by neutral heteronuclear metal oxide clusters because of the difficulty of cluster ionization and detection without fragmentation. Herein, the neutral AuVO2−4 clusters were experimentally generated and their reactions with CO and O2 were studied. The experimental results showed that CO adsorption is the dominant channel on the interactions of AuVO4 and AuVO3 with CO, and AuVO2 can pick up an O2 molecule to generate AuVO4. Theoretical studies indicated that the oxidation of the trapped CO in AuVO3,4CO into CO2 is exothermic while the reaction barriers have to be overcome at the elevated temperatures. A catalytic cycle for CO oxidation by AuVO2−4 is proposed.
References
[1]
H.
Schwarz
, Catal. Sci. Technol.
7
, 4302
(2017
).[2]
C.
Chi
, H.
Qu
, L.
Meng
, F.
Kong
, M.
Luo
, and M.
Zhou
, Angew. Chem. Int. Ed.
56
, 14096
(2017
).[3]
A.
Zavras
, G. N.
Khairallah
, M.
Krstić
, M.
Girod
, S.
Daly
, R.
Antoine
, P.
Maitre
, R. J.
Mulder
, S. A.
Alexander
, V.
Bonačić-Koutecky
, P.
Dugourd
, and R. A. J.
O’Hair
, Nat. Commun.
7
, 11746
(2016
).[4]
D. J.
Harding
and A.
Fielicke
, Chem. Eur. J.
20
, 3258
(2014
).[5]
S. M.
Lang
and T. M.
Bernhardt
, Phys. Chem. Chem. Phys.
14
, 9255
(2012
).[6]
S.
Yin
and E. R.
Bernstein
, Int. J. Mass Spectrom.
321-322
, 49
(2012
).[7]
R.
Burgert
, H.
Schnöckel
, A.
Grubisic
, X.
Li
, S. T.
Stokes
, K. H.
Bowen
, G. F.
Ganteför
, B.
Kiran
, and P.
Jena
, Science
319
, 438
(2008
).[8]
M.
Daté
and M.
Haruta
, J. Catal.
201
, 221
(2001
).[9]
M.
Haruta
, Catal. Today
36
, 153
(1997
).[10]
D.
Muñoz-Santiburcio
, M. F.
Camellone
, and D.
Marx
, Angew. Chem. Int. Ed.
57
, 3327
(2018
).[11]
C. E.
Stere
, J. A.
Anderson
, S.
Chansai
, J. J.
Delgado
, A.
Goguet
, W. G.
Graham
, C.
Hardacre
, S. F. R.
Taylor
, X.
Tu
, Z.
Wang
, and H.
Yang
, Angew. Chem. Int. Ed.
56
, 5579
(2017
).[12]
S.
Posada-Pérez
, P. J.
Ramírez
, J.
Evans
, F.
Viñes
, P.
Liu
, F.
Illas
, and J. A.
Rodriguez
, J. Am. Chem. Soc.
138
, 8269
(2016
).[13]
L.
Liu
and A.
Corma
, Chem. Rev.
118
, 4981
(2018
).[14]
A. M.
Abdel-Mageed
, G.
Kučerová
, J.
Bansmann
, and R. J.
Behm
, ACS Catal.
7
, 6471
(2017
).[15]
H.
Schwarz
, Angew. Chem. Int. Ed.
54
, 10090
(2015
).[16]
H. J.
Freund
, G.
Meijer
, M.
Scheffler
, R.
Schlögl
, and M.
Wolf
, Angew. Chem. Int. Ed.
50
, 10064
(2011
).[17]
X. N.
Li
, Z.
Yuan
, and S. G.
He
, J. Am. Chem. Soc.
136
, 3617
(2014
).[18]
Z.
Yuan
, X. N.
Li
, and S. G.
He
, J. Phys. Chem. Lett.
5
, 1585
(2014
).[19]
Z. Y.
Li
, Z.
Yuan
, X. N.
Li
, Y. X.
Zhao
, and S. G.
He
, J. Am. Chem. Soc.
136
, 14307
(2014
).[20]
L. N.
Wang
, Z. Y.
Li
, Q. Y.
Liu
, J. H.
Meng
, S. G.
He
, and T. M.
Ma
, Angew. Chem. Int. Ed.
54
, 11720
(2015
).[21]
X. N.
Li
, Z. Y.
Li
, H. F.
Li
, and S. G.
He
, Chem. Eur. J.
22
, 9024
(2016
).[22]
Z. C.
Wang
, S.
Yin
, and E. R.
Bernstein
, J. Chem. Phys.
139
, 194313
(2013
).[23]
Z. C.
Wang
, S.
Yin
, and E. R.
Bernstein
, J. Phys. Chem. Lett.
3
, 2415
(2012
).[24]
J. J.
Chen
, Z.
Yuan
, X. N.
Li
, and S. G.
He
, Int. J. Mass Spectrom.
422
, 98
(2017
).[25]
J. J.
Chen
, T.
Zhang
, M. Q.
Zhang
, Q. Y.
Liu
, X. N.
Li
, and S. G.
He
, Chem. Eur. J.
23
, 15820
(2017
).[26]
J. J.
Chen
, Y.
Yang
, Y. X.
Zhao
, and S. G.
He
, J. Phys. Chem. C
122
, 6159
(2018
).[27]
E. R.
Bernstein
, Int. J. Mass Spectrom.
377
, 248
(2015
).[28]
M. J.
Frisch
, G. W.
Trucks
, H. B.
Schlegel
, G. E.
Scuseria
, M. A.
Robb
, J. R.
Cheeseman
, G.
Scalmani
, V.
Barone
, B.
Mennucci
, G. A.
Petersson
, H.
Nakatsuji
, M.
Caricato
, X.
Li
, H. P.
Hratchian
, A. F.
Izmaylov
, J.
Bloino
, G.
Zheng
, J. L.
Sonnenberg
, M.
Hada
, M.
Ehara
, K.
Toyota
, R.
Fukuda
, J.
Hasegawa
, M.
Ishida
, T.
Nakajima
, Y.
Honda
, O.
Kitao
, H.
Nakai
, T.
Vreven
, J. A. M. Jr., J. E.
Peralta
, F.
Ogliaro
, M.
Bearpark
, J. J.
Heyd
, E.
Brothers
, K. N.
Kudin
, V. N.
Staroverov
, R.
Kobayashi
, J.
Normand
, K.
Raghavachari
, A.
Rendell
, J. C.
Burant
, S. S.
Iyengar
, J.
Tomasi
, M.
Cossi
, N.
Rega
, J. M.
Millam
, M.
Klene
, J. E.
Knox
, J. B.
Cross
, V.
Bakken
, C.
Adamo
, J.
Jaramillo
, R.
Gomperts
, R. E.
Stratmann
, O.
Yazyev
, A. J.
Austin
, R.
Cammi
, C.
Pomelli
, J. W.
Ochterski
, R. L.
Martin
, K.
Morokuma
, V. G.
Zakrzewski
, G. A.
Voth
, P.
Salvador
, J. J.
Dannenberg
, S.
Dapprich
, A. D.
Daniels
, O.
Farkas
, J. B.
Foresman
, J. V.
Ortiz
, J.
Cioslowski
, and D. J.
Fox
, Gaussian 09, Revision A.1
, Wallingford, CT
: Gaussian, Inc.
, (2009
).[29]
J.
Tao
, J. P.
Perdew
, V. N.
Staroverov
, and G. E.
Scuseria
, Phys. Rev. Lett.
91
, 146401
(2003
).[30]
A.
Schäfer
, C.
Huber
, and R.
Ahlrichs
, J. Chem. Phys.
100
, 5829
(1994
).[31]
M.
Dolg
, H.
Stoll
, and H.
Preuss
, J. Chem. Phys.
90
, 1730
(1989
).[32]
H. B.
Schlegel
, J. Comput. Chem.
3
, 214
(1982
).[33]
C.
Gonzalez
and H. B.
Schlegel
, J. Chem. Phys.
90
, 2154
(1989
).[34]
J. I.
Steinfeld
, J. S.
Francisco
, and W. L.
Hase
, Chemica Kinetics and Dynamics
, Upper Saddle River, NJ
: Prentice-Hall
, 231
(1999
).[35]
L. X.
Jiang
, Q. Y.
Liu
, X. N.
Li
, and S. G.
He
, J. Am. Soc. Mass Spectrom.
29
, 78
(2018
).[36]
D.
Widmann
and R. J.
Behm
, Acc. Chem. Res.
47
, 740
(2014
).[37]
D.
Widmann
and R. J.
Behm
, Angew. Chem. Int. Ed.
50
, 10241
(2011
).[38]
L. D.
Socaciu
, J.
Hagen
, J.
Le Roux
, D.
Popolan
, T. M.
Bernhardt
, and L.
Wöste
, J. Chem. Phys.
120
, 2078
(2004
).[39]
L. D.
Socaciu
, J.
Hagen
, T. M.
Bernhardt
, L.
WÖste
, U.
Heiz
, H.
HÖkkinen
, and U.
Landman
, J. Am. Chem. Soc.
125
, 10437
(2003
).[40]
W. T.
Wallace
and R. L.
Whetten
, J. Am. Chem. Soc.
124
, 7499
(2002
).[41]
X. P.
Zou
, L. N.
Wang
, X. N.
Li
, Q. Y.
Liu
, Y. X.
Zhao
, T. M.
Ma
, and S. G.
He
, Angew. Chem. Int. Ed.
57
, 10989
(2018
).[42]
D.
Schröder
, S.
Shaik
, and H.
Schwarz
, Acc. Chem. Res.
33
, 139
(2000
).[43]
T.
Akita
, M.
Kohyama
, and M.
Haruta
, Acc. Chem. Res.
46
, 1773
(2013
).[44]
H. W.
Zhang
and X. L.
Ding
, Chem. Phys.
475
, 69
(2016
).[45]
J. J.
Chen
, X. N.
Li
, Q.
Chen
, Q. Y.
Liu
, L. X.
Jiang
, and S. G.
He
, J. Am. Chem. Soc.
141
, 2027
(2019
)
This content is only available via PDF.
© 2019 Chinese Physical Society.
2019
Chinese Physical Society
You do not currently have access to this content.
