Atomic-scale characteristics of surfaces, including their structure, chemical reactivity, and electronic properties, determine their roles in multiple fields of science and technology, e.g., as coatings, catalysts, and device components. As such, it is of utmost importance to study the atomic arrangement and atomic-scale physico-chemical properties of surfaces in real space in a robust and reliable manner. A powerful technique for achieving this goal is scanning probe microscopy (SPM). Here, we present an overview of SPM-based techniques for atomic-resolution surface imaging and spectroscopy and highlight selected advances in the field. We also discuss current challenges of SPM-based techniques for atomic-resolution surface studies.

1.
X.
Song
et al,
Nat. Commun.
13
,
1843
(
2022
).
2.
S.
Kim
et al,
Nat. Commun.
12
,
2852
(
2021
).
3.
J.-X.
Yin
,
S. H.
Pan
, and
M. Z.
Hasan
,
Nat. Rev. Phys.
3
,
249
(
2021
).
4.
W.
Ko
,
C.
Ma
,
G. D.
Nguyen
,
M.
Kolmer
, and
A.-P.
Li
,
Adv. Funct. Mater.
29
,
1903770
(
2019
).
5.
T.
Zambelli
,
J.
Trost
,
J.
Wintterlin
, and
G.
Ertl
,
Phys. Rev. Lett.
76
,
795
(
1996
).
6.
K. S.
Novoselov
et al,
Proc. Natl. Acad. Sci. U. S. A.
102
,
10451
(
2005
).
7.
K.
Nienhaus
and
G. U.
Nienhaus
,
J. Mol. Biol.
428
,
308
(
2016
).
8.
J. I.
Goldstein
,
D. E.
Newbury
,
J. R.
Michael
,
N. W. M.
Ritchie
,
J. H. J.
Scott
, and
D. C.
Joy
,
Scanning Electron Microscopy and X-Ray Microanalysis
(
Springer
,
New York
,
2017
).
9.
D. B.
Williams
and
C. B.
Carter
,
The Transmission Electron Microscope
(
Springer
, New York,
1996
).
10.
G.
Binnig
,
H.
Rohrer
,
C.
Gerber
, and
E.
Weibel
,
Phys. Rev. Lett.
49
,
57
(
1982
).
11.
J.
Chen
,
Introduction to Scanning Tunneling Microscopy
,
3rd ed.
(
Oxford University
, New York,
2021
).
12.
G.
Binnig
,
C. F.
Quate
, and
C.
Gerber
,
Phys. Rev. Lett.
56
,
930
(
1986
).
13.
P.
Eaton
and
P.
West
,
Atomic Force Microscopy
(
Oxford University
, New York,
2010
).
14.
G.
Binnig
and
H.
Rohrer
,
Surf. Sci.
126
,
236
(
1983
).
15.
J.
Tersoff
and
D. R.
Hamann
,
Phys. Rev. Lett.
50
,
1998
(
1983
).
16.
J.
Tersoff
and
D. R.
Hamann
,
Phys. Rev. B
31
,
805
(
1985
).
17.
G.
Binnig
,
H.
Rohrer
,
C.
Gerber
, and
E.
Weibel
,
Phys. Rev. Lett.
50
,
120
(
1983
).
18.
K.
Takayanagi
,
Y.
Tanishiro
,
S.
Takahashi
, and
M.
Takahashi
,
Surf. Sci.
164
,
367
(
1985
).
19.
K. D.
Brommer
,
M.
Needels
,
B.
Larson
, and
J. D.
Joannopoulos
,
Phys. Rev. Lett.
68
,
1355
(
1992
).
20.
G.
Binnig
,
H.
Fuchs
,
C.
Gerber
,
H.
Rohrer
,
E.
Stoll
, and
E.
Tosatti
,
EPL
1
,
31
(
1986
).
21.
S. A.
Elrod
,
A.
Bryant
,
A. L.
Delozanne
,
S.
Park
,
D.
Smith
, and
C. F.
Quate
,
IBM J. Res. Dev.
30
,
387
(
1986
).
22.
M. F.
Crommie
,
C. P.
Lutz
, and
D. M.
Eigler
,
Science
262
,
218
(
1993
).
23.
C. G.
Slough
,
W. W.
McNairy
,
R. V.
Coleman
,
B.
Drake
, and
P. K.
Hansma
,
Phys. Rev. B
34
,
994
(
1986
).
24.
M. M.
Ugeda
et al,
Nat. Mater.
13
,
1091
(
2014
).
25.
Z.-Y.
Jia
et al,
Phys. Rev. B
96
,
041108
(
2017
).
26.
M. M.
Ugeda
et al,
Nat. Phys.
12
,
92
(
2016
).
27.
Y.
Niimi
,
T.
Matsui
,
H.
Kambara
,
K.
Tagami
,
M.
Tsukada
, and
H.
Fukuyama
,
Phys. Rev. B
73
,
085421
(
2006
).
28.
J.
Repp
,
G.
Meyer
,
F. E.
Olsson
, and
M.
Persson
,
Science
305
,
493
(
2004
).
29.
H.
Li
et al,
Nature
597
,
650
(
2021
).
30.
A.
Martín-Jiménez
et al,
Nat. Commun.
11
,
1021
(
2020
).
31.
M.
Liu
et al,
Proc. Natl. Acad. Sci. U.S.A.
119
,
e2207681119
(
2022
).
32.
M.
Garg
and
K.
Kern
,
Science
367
,
411
(
2020
).
33.
Y.
Chen
et al,
Nat. Phys.
16
,
218
(
2020
).
34.
S.
Colonna
,
F.
Ronci
,
A.
Cricenti
,
L.
Perfetti
,
H.
Berger
, and
M.
Grioni
,
Phys. Rev. Lett.
94
,
36405
(
2005
).
35.
S.
Qiao
et al,
Phys. Rev. X
7
,
041054
(
2017
).
36.
S.
Kezilebieke
et al,
Nature
588
,
424
(
2020
).
37.
S.
Helveg
et al,
Phys. Rev. Lett.
84
,
951
(
2000
).
38.
W.
Kudernatsch
et al,
ACS Nano
9
,
7804
(
2015
).
39.
W.
Huang
et al,
Nat. Commun.
11
,
2312
(
2020
).
40.
M.
Riva
et al,
Nat. Commun.
9
,
3710
(
2018
).
41.
G.
Czap
et al,
Science
364
,
670
(
2019
).
42.
S.
Baumann
,
W.
Paul
,
T.
Choi
,
C. P.
Lutz
,
A.
Ardavan
, and
A. J.
Heinrich
,
Science
350
,
417
(
2015
).
43.
K.
Yang
et al,
Science
366
,
509
(
2019
).
44.
M.
Labayen
,
C.
Ramirex
,
W.
Schattke
, and
O. M.
Magnussen
,
Nat. Mater.
2
,
783
(
2003
).
45.
L. L.
Patera
et al,
Science
359
,
1243
(
2018
).
46.
S.
Loth
,
M.
Etzkorn
,
C. P.
Lutz
,
D. M.
Eigler
, and
A. J.
Heinrich
,
Science
329
,
1628
(
2010
).
47.
T. L.
Cocker
,
D.
Peller
,
P.
Yu
,
J.
Repp
, and
R.
Huber
,
Nature
539
,
263
(
2016
).
48.
J. H. K.
Pfisterer
,
Y.
Liang
,
O.
Schneider
, and
A. S.
Bandarenka
,
Nature
549
,
74
(
2017
).
49.
A.
Schwarz
,
W.
Allers
,
U. D.
Schwarz
, and
R.
Wiesendanger
,
Phys. Rev. B
62
,
13617
(
2000
).
50.
S.
Hembacher
,
F. J.
Giessibl
, and
J.
Mannart
,
Science
305
,
380
(
2004
).
51.
S. E.
Cross
,
Y.-S.
Jin
,
J.
Rao
, and
J. K.
Gimzewski
,
Nat. Nanotechnol.
2
,
780
(
2007
).
52.
J. J.
Mazo
,
D.
Dietzel
,
A.
Schirmeisen
,
J. G.
Vilhena
, and
E.
Gnecco
,
Phys. Rev. Lett.
118
,
246101
(
2017
).
53.
Q.
Li
,
T. E.
Tullis
,
D.
Goldsby
, and
R. W.
Carpick
,
Nature
480
,
233
(
2011
).
54.
Y.
Gan
,
E. J.
Wanless
, and
G. V.
Franks
,
Surf. Sci.
601
,
1064
(
2007
).
55.
G.
Binnig
,
C.
Gerber
,
E.
Stoll
,
T. R.
Albrecht
, and
C. F.
Quate
,
EPL
3
,
1281
(
1987
).
56.
T. R.
Albrecht
and
C. F.
Quate
,
J. Appl. Phys.
62
,
2599
(
1987
).
57.
F. J.
Giessibl
,
Appl. Phys. Lett.
73
,
3956
(
1998
).
58.
F. J.
Giessibl
,
Science
267
,
68
(
1995
).
59.
H.
Ueyama
,
M.
Ohta
,
Y.
Sugawara
, and
S.
Morita
,
Jpn. J. Appl. Phys.
34
,
L1086
(
1995
).
60.
Y.
Sugimoto
et al,
Phys. Rev. B
73
,
205329
(
2006
).
61.
L.
Gross
,
F.
Mohn
,
N.
Moll
,
P.
Liljeroth
, and
G.
Meyer
,
Science
325
,
1110
(
2009
).
62.
L.
Gross
et al,
Nat. Chem.
2
,
821
(
2010
).
63.
Y.
Sugimoto
,
M.
Abe
,
S.
Hirayama
,
N.
Oyabu
,
O.
Custance
, and
S.
Morita
,
Nat. Mater.
4
,
156
(
2005
).
64.
Y.
Sugimoto
et al,
Science
322
,
413
(
2008
).
65.
M.
Ternes
,
C. P.
Lutz
,
C. F.
Hirjibehedin
,
F. J.
Giessibl
, and
A. J.
Heinrich
,
Science
319
,
1066
(
2008
).
66.
D. G.
de Oteyza
et al,
Science
340
,
1434
(
2013
).
67.
L.
Grill
and
S.
Hecht
,
Nat. Chem.
12
,
115
(
2020
).
68.
K.
Kaiser
,
L. M.
Scriven
,
F.
Schulz
,
P.
Gawel
,
L.
Gross
, and
H. L.
Anderson
,
Science
365
,
1299
(
2019
).
69.
S.
Barja
et al,
Nat. Commun.
10
,
3382
(
2019
).
70.
M. A.
Lantz
et al,
Science
291
,
2580
(
2001
).
71.
M. Z.
Baykara
, in
Surface Science Tools for Nanomaterials Characterization
(
Springer
, Heidelberg,
2015
), pp.
273
316
.
72.
B. J.
Albers
et al,
Nat. Nanotechnol.
4
,
307
(
2009
).
73.
J.
Welker
and
F. J.
Giessibl
,
Science
336
,
444
(
2012
).
74.
M.
Wagner
,
B.
Meyer
,
M.
Setvin
,
M.
Schmid
, and
U.
Diebold
,
Nature
592
,
722
(
2021
).
75.
L.
Gross
,
F.
Mohn
,
P.
Liljeroth
,
J.
Repp
,
F. J.
Giessibl
, and
G.
Meyer
,
Science
324
,
1428
(
2009
).
76.
L.
Gross
et al,
Science
337
,
1326
(
2012
).
77.
S.
Fatayer
et al,
Science
365
,
142
(
2019
).
78.
P.
Ruffieux
et al,
Nature
531
,
489
(
2016
).
79.
K.
Leng
et al,
Nat. Mater.
17
,
908
(
2018
).
80.
R.
Ma
et al,
Nature
577
,
60
(
2020
).
81.
J.
Xu
et al,
Science
371
,
818
(
2021
).
82.
R.
Sonnenfeld
and
P. K.
Hansma
,
Science
232
,
211
(
1986
).
83.
J.
Otsuki
,
Coord. Chem. Rev.
254
,
2311
(
2010
).
84.
Y.-F.
Geng
,
P.
Li
,
J.-Z.
Li
,
X.-M.
Zhang
,
Q.-D.
Zeng
, and
C.
Wang
,
Coord. Chem. Rev.
337
,
145
(
2017
).
85.
Q.
Ferreira
,
C. L.
Delfino
,
J.
Morgado
, and
L.
Alcácer
,
Materials
12
,
382
(
2019
).
86.
A.
Ciesielski
,
M.
El Garah
,
S.
Haar
,
P.
Kovaříček
,
J. M.
Hehn
, and
P.
Samori
,
Nat. Chem.
6
,
1017
(
2014
).
87.
R.
Wen
,
B.
Rahn
, and
O. M.
Magnussen
,
J. Phys. Chem. C
120
,
15765
(
2016
).
88.
B.
Hulsken
et al,
Nat. Nanotechnol.
2
,
285
(
2007
).
89.
A.
Taranovskyy
,
T.
Tansel
, and
O. M.
Magnussen
,
Phys. Rev. Lett.
104
,
106101
(
2010
).
90.
B.
Hulsken
,
J. W.
Gerritsen
, and
S.
Speller
,
Surf. Sci.
580
,
95
(
2005
).
91.
S.
Manne
,
H. J.
Butt
,
S. A. C.
Gould
, and
P. K.
Hansma
,
Appl. Phys. Lett.
56
,
1758
(
1990
).
92.
O.
Marti
,
B.
Drake
, and
P. K.
Hansma
,
Appl. Phys. Lett.
51
,
484
(
1987
).
93.
F.
Ohnesorge
and
G.
Binnig
,
Science
260
,
1451
(
1993
).
94.
T.
Fukuma
,
K.
Kobayashi
,
K.
Matsushige
, and
H.
Yamada
,
Appl. Phys. Lett.
87
,
034101
(
2005
).
95.
T.
Fukuma
,
M. J.
Higgins
, and
S. P.
Jarvis
,
Phys. Rev. Lett.
98
,
106101
(
2007
).
96.
T.
Ichii
,
M.
Negami
, and
H.
Sugimura
,
J. Phys. Chem. C
118
,
26803
(
2014
).
97.
T.
Arai
et al,
Langmuir
31
,
3876
(
2015
).
98.
H.
Söngen
et al,
Langmuir
33
,
125
(
2017
).
99.
D.
Martin-Jimenez
,
E.
Chacon
,
P.
Tarazona
, and
R.
Garcia
,
Nat. Commun.
7
,
12164
(
2016
).
100.
K.
Umeda
et al,
Nat. Commun.
8
,
2111
(
2017
).
101.
J.
Pető
et al,
Nat. Chem.
10
,
1246
(
2018
).
102.
D. S.
Wastl
,
A. J.
Weymouth
, and
F. J.
Giessibl
,
ACS Nano
8
,
5233
(
2014
).
103.
K.
Pürckhauer
,
S.
Maier
,
A.
Merkel
,
D.
Kirpal
, and
F. J.
Giessibl
,
Rev. Sci. Instrum.
91
,
083701
(
2020
).
104.
M.
Salmeron
and
B.
Eren
,
Chem. Rev.
121
,
962
(
2020
).
105.
B. J.
McIntyre
,
M. B.
Salmeron
, and
G. A.
Somorjai
,
Catal. Lett.
14
,
263
(
1992
).
106.
F.
Tao
,
D.
Tang
,
M.
Salmeron
, and
G. A.
Somorjai
,
Rev. Sci. Instrum.
79
,
084101
(
2008
).
107.
F.
Tao
and
P. A.
Crozier
,
Chem. Rev.
116
,
3487
(
2016
).
108.
A. J.
Weymouth
,
D.
Wastl
, and
F. J.
Giessibl
,
J. Surf. Sci. Nanotechnol.
16
,
351
(
2018
).
109.
D. S.
Wastl
,
M.
Judmann
,
A. J.
Weymouth
, and
F. J.
Giessibl
,
ACS Nano
9
,
3858
(
2015
).
110.
S. A.
Sumaiya
,
J.
Liu
, and
M. Z.
Baykara
,
ACS Nano
16
,
20086
(
2022
).
111.
N.
Severin
et al,
Phys. Rev. Res.
4
,
023149
(
2022
).
112.
D. P. E.
Smith
,
G.
Binnig
, and
C. F.
Quate
,
Appl. Phys. Lett.
49
,
1166
(
1986
).
113.
M.
Enachescu
,
D.
Schleef
, and
D. F.
Ogletree
,
Phys. Rev. B
60
,
16913
(
1999
).
114.
J. B.
Pethica
,
Phys. Rev. Lett.
57
,
3235
(
1986
).
115.
W.
Frammelsberger
,
G.
Benstetter
,
J.
Kiely
, and
R.
Stamp
,
Appl. Surf. Sci.
253
,
3615
(
2007
).
116.
U.
Celano
et al,
J. Appl. Phys.
117
,
214305
(
2015
).
117.
K.
Nowakowski
,
H. J. W.
Zandvliet
, and
P.
Bampoulis
,
Nano Lett.
19
,
1190
(
2018
).
118.
V. V.
Korolkov
et al,
Nat. Commun.
8
,
1385
(
2017
).
119.
V. V.
Korolkov
,
M.
Baldoni
,
K.
Watanabe
,
T.
Taniguchi
,
E.
Besley
, and
P. H.
Beton
,
Nat. Chem.
9
,
1191
(
2017
).
120.
V. V.
Korolkov
et al,
Nat. Commun.
10
,
1537
(
2019
).
You do not currently have access to this content.