Lithium niobate (LiNbO 3, LN) is a ferroelectric crystal of interest for integrated photonics owing to its large second-order optical nonlinearity and the ability to impart periodic poling via an external electric field. However, on-chip device performance based on thin-film lithium niobate (TFLN) is presently limited by propagation losses arising from surface roughness and corrugations. Atomic layer etching (ALE) could potentially smooth these features and thereby increase photonic performance, but no ALE process has been reported for LN. Here, we report an isotropic ALE process for x-cut MgO-doped LN using sequential exposures of H 2 and SF 6/Ar plasmas. We observe an etch rate of 1.59 ± 0.02 nm/cycle with a synergy of 96.9%. We also demonstrate that ALE can be achieved with SF 6/O 2 or Cl 2/BCl 3 plasma exposures in place of the SF 6/Ar plasma step with synergies of 99.5% and 91.5%, respectively. The process is found to decrease the sidewall surface roughness of TFLN waveguides etched by physical Ar + milling by 30% without additional wet processing. Our ALE process could be used to smooth sidewall surfaces of TFLN waveguides as a postprocessing treatment, thereby increasing the performance of TFLN nanophotonic devices and enabling new integrated photonic device capabilities.

2.
M.
Zhang
,
C.
Wang
,
P.
Kharel
,
D.
Zhu
, and
M.
Lončar
,
Optica
8
,
652
(
2021
).
3.
N.
Iyi
,
K.
Kitamura
,
Y.
Yajima
,
S.
Kimura
,
Y.
Furukawa
, and
M.
Sato
,
J. Solid State Chem.
118
,
148
(
1995
).
4.
S.
Sanna
and
W. G.
Schmidt
,
J. Phys.: Condens. Matter
29
,
413001
(
2017
).
5.
S.
Sanna
and
W. G.
Schmidt
,
Phys. Rev. B
81
,
214116
(
2010
).
6.
R. S.
Weis
and
T. K.
Gaylord
,
Appl. Phys. A
37
,
191
(
1985
).
7.
K.-K.
Wong
,
Properties of Lithium Niobate, 28
(
IET
,
London, UK
,
2002
).
8.
Y.
Kong
,
F.
Bo
,
W.
Wang
,
D.
Zheng
,
H.
Liu
,
G.
Zhang
,
R.
Rupp
, and
J.
Xu
,
Adv. Mater.
32
,
1806452
(
2020
).
9.
T.
Volk
and
M.
Wöhlecke
,
Lithium Niobate: Defects, Photorefraction and Ferroelectric Switching
(
Springer Science & Business Media
,
Berlin
,
2008
), Vol. 115.
10.
L.
Arizmendi
,
Phys. Status Solidi A
201
,
253
(
2004
).
11.
D.
Zhu
et al.,
Adv. Opt. Photon.
13
,
242
(
2021
).
12.
D. A.
Bryan
,
R.
Gerson
, and
H. E.
Tomaschke
,
Appl. Phys. Lett.
44
,
847
(
1984
).
13.
H.
Hu
,
A. P.
Milenin
,
R. B.
Wehrspohn
,
H.
Hermann
, and
W.
Sohler
,
J. Vac. Sci. Technol. A
24
,
1012
(
2006
).
14.
O.
Espeso
,
G.
Garcia
,
A.
Climent
,
F.
Agullo-Lopez
,
G.
de la Paliza
,
J. M.
Cabrera
, and
T.
Sajavaara
,
J. Appl. Phys.
94
,
7710
(
2003
).
15.
J.
Cabrera
,
J.
Olivares
,
M.
Carrascosa
,
J.
Rams
,
R.
Müller
, and
E.
Diéguez
,
Adv. Phys.
45
,
349
(
1996
).
16.
L.
Dörrer
,
P.
Tuchel
,
E.
Hüger
,
R.
Heller
, and
H.
Schmidt
,
J. Appl. Phys.
129
,
135105
(
2021
).
17.
L.
Cai
,
Y.
Kang
, and
H.
Hu
,
Opt. Express
24
,
4640
(
2016
).
18.
Z.
Ren
,
P. J.
Heard
, and
S.
Yu
,
J. Vac. Sci. Technol. B
25
,
1161
(
2007
).
19.
M.
Levy
,
R. M.
Osgood
, Jr.
,
R.
Liu
,
L. E.
Cross
,
G. S.
Cargill III
,
A.
Kumar
, and
H.
Bakhru
,
Appl. Phys. Lett.
73
,
2293
(
1998
).
20.
M.
Levy
and
R. M.
Osgood
, “Crystal ion-slicing of single-crystal films” (2000).
21.
P.
Rabiei
and
P.
Gunter
,
Appl. Phys. Lett.
85
,
4603
(
2004
).
22.
R.
Nehra
,
R.
Sekine
,
L.
Ledezma
,
Q.
Guo
,
R. M.
Gray
,
A.
Roy
, and
A.
Marandi
,
Science
377
,
1333
(
2022
).
23.
C.
Wang
,
M.
Zhang
,
X.
Chen
,
M.
Bertrand
,
A.
Shams-Ansari
,
S.
Chandrasekhar
,
P.
Winzer
, and
M.
Lončar
,
Nature
562
,
101
(
2018
).
24.
R.
Sekine
,
R. M.
Gray
,
L.
Ledezma
,
S.
Zhou
,
Q.
Guo
, and
A.
Marandi
, “Multi-octave frequency comb from an ultra-low-threshold nanophotonic parametric oscillator,” arXiv:2309.04545 [physics.optics] (2023).
25.
T.-H.
Wu
,
L.
Ledezma
,
C.
Fredrick
,
P.
Sekhar
,
R.
Sekine
,
Q.
Guo
,
R. M.
Briggs
,
A.
Marandi
, and
S. A.
Diddams
,
Nat. Photonics
18
,
218
(
2024
).
26.
M.
Jankowski
,
C.
Langrock
,
B.
Desiatov
,
A.
Marandi
,
C.
Wang
,
M.
Zhang
,
C. R.
Phillips
,
M.
Lončar
, and
M. M.
Fejer
,
Optica
7
,
40
(
2020
).
29.
H.
Hu
,
A. P.
Milenin
,
R. B.
Wehrspohn
,
H.
Hermann
, and
W.
Sohler
,
J. Vac. Sci. Technol. A
24
,
1012
(
2006
).
30.
M.
Mahmoud
,
L.
Cai
,
C.
Bottenfield
, and
G.
Piazza
,
IEEE Photonics J.
10
,
1
(
2018
).
31.
D.
Jun
,
J.
Wei
,
C.
Eng Png
,
S.
Guangyuan
,
J.
Son
,
H.
Yang
, and
A. J.
Danner
,
J. Vac. Sci. Technol. B
30
,
011208
(
2012
).
32.
Z.
Ren
,
P. J.
Heard
,
J. M.
Marshall
,
P. A.
Thomas
, and
S.
Yu
,
J. Appl. Phys.
103
,
034109
(
2008
).
33.
A.
Aryal
,
I.
Stricklin
,
M.
Behzadirad
,
D. W.
Branch
,
A.
Siddiqui
, and
T.
Busani
,
Nanomaterials
12
,
2836
(
2022
).
34.
G.
Ulliac
,
V.
Calero
,
A.
Ndao
,
F.
Baida
, and
M.-P.
Bernal
,
Opt. Mater.
53
,
1
(
2016
).
35.
C.
Wang
,
C.
Langrock
,
A.
Marandi
,
M.
Jankowski
,
M.
Zhang
,
B.
Desiatov
,
M. M.
Fejer
, and
M.
Lončar
,
Optica
5
,
1438
(
2018
).
36.
A.
Shams-Ansari
et al.,
APL Photon.
7
,
081301
(
2022
).
37.
K. J.
Kanarik
,
S.
Tan
, and
R. A.
Gottscho
,
J. Phys. Chem. Lett.
9
,
4814
(
2018
).
39.
K. J.
Kanarik
,
T.
Lill
,
E. A.
Hudson
,
S.
Sriraman
,
S.
Tan
,
J.
Marks
,
V.
Vahedi
, and
R. A.
Gottscho
,
J. Vac. Sci. Technol. A
33
,
020802
(
2015
).
40.
X.
Sang
and
J. P.
Chang
,
J. Phys. D. Appl. Phys.
53
,
183001
(
2020
).
41.
Y.
Horiike
,
T.
Tanaka
,
M.
Nakano
,
S.
Iseda
,
H.
Sakaue
,
A.
Nagata
,
H.
Shindo
,
S.
Miyazaki
, and
M.
Hirose
,
J. Vac. Sci. Technol. A
8
,
1844
(
1990
).
42.
G. S.
Oehrlein
,
D.
Metzler
, and
C.
Li
,
ECS J. Solid State Sci.
4
,
N5041
(
2015
).
43.
J. A.
Michaels
,
N.
Delegan
,
Y.
Tsaturyan
,
J. R.
Renzas
,
D. D.
Awschalom
,
J. G.
Eden
, and
F. J.
Heremans
,
J. Vac. Sci. Technol. A
41
,
032607
(
2023
).
44.
J. W.
DuMont
,
A. E.
Marquardt
,
A. M.
Cano
, and
S. M.
George
,
ACS Appl. Mater. Inter.
9
,
10296
(
2017
).
45.
R.
Rahman
,
E. C.
Mattson
,
J. P.
Klesko
,
A.
Dangerfield
,
S.
Rivillon-Amy
,
D. C.
Smith
,
D.
Hausmann
, and
Y. J.
Chabal
,
ACS Appl. Mater. Inter.
10
,
31784
(
2018
).
46.
K. K.
Ko
and
S. W.
Pang
,
J. Vac. Sci. Technol. B
11
,
2275
(
1993
).
47.
S. D.
Park
,
C. K.
Oh
,
J. W.
Bae
,
G. Y.
Yeom
,
T. W.
Kim
,
J. I.
Song
, and
J. H.
Jang
,
Appl. Phys. Lett.
89
,
043109
(
2006
).
48.
S. D.
Park
,
C. K.
Oh
,
W. S.
Lim
,
H. C.
Lee
,
J. W.
Bae
,
G. Y.
Yeom
,
T. W.
Kim
,
J. I.
Song
, and
J. H.
Jang
,
Appl. Phys. Lett.
91
,
013110
(
2007
).
49.
W.
Lu
,
Y.
Lee
,
J. C.
Gertsch
,
J. A.
Murdzek
,
A. S.
Cavanagh
,
L.
Kong
,
J. A.
del Alamo
, and
S. M.
George
,
Nano Lett.
19
,
5159
(
2019
).
50.
T.
Meguro
,
M.
Ishii
,
T.
Sugano
,
K.
Gamo
, and
Y.
Aoyagi
,
Appl. Surf. Sci.
82-83
,
193
(
1994
).
51.
Y.
Aoyagi
,
K.
Shinmura
,
K.
Kawasaki
,
T.
Tanaka
,
K.
Gamo
,
S.
Namba
, and
I.
Nakamoto
,
Appl. Phys. Lett.
60
,
968
(
1992
).
52.
M. R.
Aziziyan
,
H.
Sharma
, and
J. J.
Dubowski
,
ACS Appl. Mater. Inter.
11
,
17968
(
2019
).
53.
C.
Li
,
D.
Metzler
,
C. S.
Lai
,
E. A.
Hudson
, and
G. S.
Oehrlein
,
J. Vac. Sci. Technol. A
34
,
041307
(
2016
).
54.
A. I.
Abdulagatov
and
S. M.
George
,
J. Vac. Sci. Technol. A
38
,
022607
(
2020
).
55.
Y.
Ishii
,
K.
Okuma
,
T.
Saldana
,
K.
Maeda
,
N.
Negishi
, and
J.
Manos
,
Jpn. J. Appl. Phys.
56
,
06HB07
(
2017
).
56.
S. D.
Sherpa
and
A.
Ranjan
,
J. Vac. Sci. Technol. A
35
,
01A102
(
2016
).
57.
T.
Matsuura
,
Y.
Honda
, and
J.
Murota
,
Appl. Phys. Lett.
74
,
3573
(
1999
).
58.
D. N.
Shanks
,
R. K.
Ahmed
,
J. D.
Femi-Oyetoro
,
M. R.
Dickie
,
A. D.
Beyer
, and
F.
Greer
,
J. Vac. Sci. Technol. A
41
,
052601
(
2023
).
59.
D. R.
Zywotko
,
J.
Faguet
, and
S. M.
George
,
J. Vac. Sci. Technol. A
36
,
061508
(
2018
).
60.
T.
Ohba
,
W.
Yang
,
S.
Tan
,
K. J.
Kanarik
, and
K.
Nojiri
,
Jpn. J. Appl. Phys.
56
,
06HB06
(
2017
).
61.
K. J.
Kanarik
et al.,
J. Vac. Sci. Technol. A
35
,
05C302
(
2017
).
62.
A. A.
Hossain
,
H.
Wang
,
D. S.
Catherall
,
M.
Leung
,
H. C. M.
Knoops
,
J. R.
Renzas
, and
A. J.
Minnich
,
J. Vac. Sci. Technol. A
41
,
062601
(
2023
).
63.
H.
Wang
,
A.
Hossain
,
D.
Catherall
, and
A. J.
Minnich
,
J. Vac. Sci. Technol. A
41
,
032606
(
2023
).
64.
M.
Konh
,
Y.
Wang
,
H.
Chen
,
S.
Bhatt
,
J. Q.
Xiao
, and
A. V.
Teplyakov
,
Appl. Surf. Sci.
575
,
151751
(
2022
).
65.
S. H.
Gerritsen
,
N. J.
Chittock
,
V.
Vandalon
,
M. A.
Verheijen
,
H. C. M.
Knoops
,
W. M. M.
Kessels
, and
A. J. M.
Mackus
,
ACS Appl. Nano Mater.
5
,
18116
(
2022
).
66.
H.
Turčičová
,
J.
Zemek
,
J.
Tóth
, and
I.
Drbohlav
,
Surf. Interface Anal.
34
,
468
(
2002
).
67.
R. G.
Gruenke
,
O. A.
Hitchcock
,
E. A.
Wollack
,
C. J.
Sarabalis
,
M.
Jankowski
,
T. P.
McKenna
,
N. R.
Lee
, and
A. H.
Safavi-Naeini
,
Sci. Rep.
14
,
6663
(
2024
).
68.
N. J.
Chittock
,
Y.
Shu
,
S. D.
Elliott
,
H. C. M.
Knoops
,
W. M. M. E.
Kessels
, and
A. J. M.
Mackus
,
J. Appl. Phys.
134
,
075302
(
2023
).
69.
A. A.
Osipov
,
A. A.
Osipov
,
G. A.
Iankevich
,
A. B.
Speshilova
,
A.
Shakhmin
,
V. I.
Berezenko
, and
S. E.
Alexandrov
,
J. Microelectromech. S.
30
,
90
(
2021
).
70.
P. C.
Karulkar
,
J. Vac. Sci. Technol. B
18
,
169
(
1981
).
71.
N.
Kaufherr
,
D. J.
Eichorst
, and
D. A.
Payne
,
J. Vac. Sci. Technol. A
14
,
299
(
1996
).
72.
N. X. ray Photoelectron Spectroscopy Database: Gaithersburg MD, 20899 (2000).
73.
E.
Skryleva
,
I.
Kubasov
,
P.
Kiryukhantsev-Korneev
,
B.
Senatulin
,
R.
Zhukov
,
K.
Zakutailov
,
M.
Malinkovich
, and
Y.
Parkhomenko
,
Appl. Surf. Sci.
389
,
387
(
2016
).
74.
J.
Moulder
and
J.
Chastain
,
Handbook of X-ray Photoelectron Spectroscopy: A Reference Book of Standard Spectra for Identification and Interpretation of XPS Data
(
Physical Electronics Division, Perkin-Elmer Corporation
,
Eden Prairie, MN
,
1992
).
You do not currently have access to this content.