In this paper, we introduce a vacuum cluster tool designed specifically for studying reaction mechanisms in atomic layer deposition (ALD) and atomic layer etching (ALE) processes. In the tool, a commercial flow-type ALD reactor is in vacuo connected to a set of UHV chambers so that versatile surface characterization is possible without breaking the vacuum environment. This way the surface composition and reaction intermediates formed during the precursor or etchant pulses can be studied in very close to true ALD and ALE processing conditions. Measurements done at each step of the deposition or etching cycle add important insights about the overall reaction mechanisms. Herein, we describe the tool and its working principles in detail and verify the equipment by presenting results on the well-known trimethyl aluminum–water process for depositing Al2O3.

1.
M.
Ritala
and
J.
Niinistö
, “
Atomic layer deposition
,” in
Chemical Vapour Deposition: Precursors, Processes and Applications
(
Royal Society of Chemistry
, London,
2008
), Chap. 4.
2.
S. M.
George
,
Chem. Rev.
110
,
111
(
2010
).
3.
S. M.
George
,
Acc. Chem. Res.
53
,
1151
(
2020
).
4.
C.
Fang
,
Y.
Cao
,
D.
Wu
, and
A.
Li
,
Prog. Nat. Sci. Mater. Int.
28
,
667
(
2018
).
5.
K.
Knapas
and
M.
Ritala
,
Crit. Rev. Solid State Mater. Sci.
38
,
167
(
2013
).
6.
N. E.
Richey
,
C.
De Paula
, and
S. F.
Bent
,
J. Chem. Phys.
152
,
040902
(
2020
).
7.
M.
Xu
,
H.
Tiznado
,
B.-C.
Kang
,
M.
Bouman
,
I.
Lee
, and
F.
Zaera
,
J. Korean Phys. Soc.
51
,
1063
(
2007
).
8.
M.
Tallarida
and
D.
Schmeisser
,
Semicond. Sci. Technol.
27
,
074010
(
2012
).
9.
F.
Zaera
,
J. Phys. Chem. Lett.
3
,
1301
(
2012
).
10.
S. M.
George
,
A. W.
Ott
, and
J. W.
Klaus
,
J. Phys. Chem.
100
,
13121
(
1996
).
11.
K.
Devloo-Casier
,
K. F.
Ludwig
,
C.
Detavernier
, and
J.
Dendooven
,
J. Vac. Sci. Technol. A
32
,
010801
(
2014
).
12.
F.
Zaera
,
Coord. Chem. Rev.
257
,
3177
(
2013
).
13.
J.
Hämäläinen
,
M.
Ritala
, and
M.
Leskelä
,
Chem. Mater.
26
,
786
(
2014
).
14.
D. J.
Hagen
,
M. E.
Pemble
, and
M.
Karppinen
,
Appl. Phys. Rev.
6
,
041309
(
2019
).
15.
T. J.
Knisley
,
L. C.
Kalutarage
, and
C. H.
Winter
,
Coord. Chem. Rev.
257
,
3222
(
2013
).
16.
E.
Kokkonen
 et al,
Rev. Sci. Instrum.
93
,
013905
(
2022
).
17.
R.
Timm
 et al,
Nat. Commun.
9
,
1
(
2018
).
18.
J.
Schnadt
,
J.
Knudsen
, and
N.
Johansson
,
J. Phys.: Condens. Matter
32
,
413003
(
2020
).
19.
G.
D’Acunto
 et al,
ACS Appl. Electron. Mater.
2
,
3915
(
2020
).
20.
T. J. M.
Bayer
,
A.
Wachau
,
A.
Fuchs
,
J.
Deuermeier
, and
A.
Klein
,
Chem. Mater.
24
,
4503
(
2012
).
21.
C. C.
Finstad
,
G.
Montaño-Miranda
,
A. G.
Thorsness
, and
A. J.
Muscat
,
Rev. Sci. Instrum.
77
,
093907
(
2006
).
22.
S.
Lee
,
C.
Jeon
,
S. H.
Kim
,
Y.
Kim
,
W.
Jung
,
K.-S.
An
, and
C.-Y.
Park
,
Jpn. J. Appl. Phys.
51
,
031102
(
2012
).
23.
M.
Tallarida
,
M.
Weisheit
,
K.
Kolanek
,
M.
Michling
,
H. J.
Engelmann
, and
D.
Schmeisser
,
J. Nanopart. Res.
13
,
5975
(
2011
).
24.
M. D.
McDaniel
,
A.
Posadas
,
T.
Wang
,
A. A.
Demkov
, and
J. G.
Ekerdt
,
Thin Solid Films
520
,
6525
(
2012
).
25.
R. M.
Wallace
,
ECS Trans.
16
,
255
(
2008
).
26.
R. G.
Van Welzenis
,
R. A. M.
Bink
, and
H. H.
Brongersma
,
Appl. Surf. Sci.
107
,
255
(
1996
).
27.
D.
Dhakal
 et al,
J. Vac. Sci. Technol. A
34
,
01A111
(
2016
).
28.
S. S. T.
Vandenbroucke
,
E.
Levrau
,
M. M.
Minjauw
,
M.
Van Daele
,
E.
Solano
,
R.
Vos
,
J.
Dendooven
, and
C.
Detavernier
,
Phys. Chem. Chem. Phys.
22
,
9262
(
2020
).
29.
D.
Schmidt
,
S.
Strehle
,
M.
Albert
,
W.
Hentsch
, and
J. W.
Bartha
,
Microelectron. Eng.
85
,
527
(
2008
).
30.
S.
Wolf
,
M.
Breeden
,
S.
Ueda
,
J.
Woodruff
,
M.
Moinpour
,
R.
Kanjolia
, and
A.
Kummel
,
Appl. Surf. Sci.
510
,
144804
(
2020
).
31.
A. W.
Ott
,
J. W.
Klaus
,
J. M.
Johnson
, and
S. M.
George
,
Thin Solid Films
517
,
5950
(
2009
).
32.
K. J.
Park
,
D. B.
Terry
,
S. M.
Stewart
, and
G. N.
Parsons
,
Langmuir
23
,
6106
(
2007
).
33.
R.
Zhao
,
Y.
Gao
,
Z.
Guo
,
Y.
Su
, and
X.
Wang
,
ACS Appl. Mater. Interfaces
9
,
1885
(
2017
).
34.
J.
Liu
,
M.
Scharnberg
,
J.
Bao
,
J.
Im
, and
P. S.
Ho
,
J. Vac. Sci. Technol. B
23
,
1422
(
2005
).
35.
M.
Konh
,
A.
Janotti
, and
A.
Teplyakov
,
J. Phys. Chem. C
125
,
7142
(
2021
).
36.
S. B. S.
Heil
,
E.
Langereis
,
F.
Roozeboom
,
M. C. M.
van de Sanden
, and
W. M. M.
Kessels
,
J. Electrochem. Soc.
153
,
G956
(
2006
).
37.
X.
Du
,
Y.
Du
, and
S. M.
George
,
J. Vac. Sci. Technol. A
23
,
581
(
2005
).
38.
V.
Vandalon
and
W. M. M. E.
Kessels
,
J. Vac. Sci. Technol. A
35
,
05C313
(
2017
).
39.
A. C.
Kozen
,
M. A.
Schroeder
,
K. D.
Osborn
,
C. J.
Lobb
,
G. W.
Rubloff
, and
G.
W
,
Appl. Phys. Lett.
102
,
173501
(
2013
).
40.
H.
Öfner
and
F.
Zaera
,
J. Phys. Chem. B
101
,
9069
(
1997
).
41.
T.
Blomberg
,
ECS Trans.
58
,
3
(
2013
).
42.
R. L.
Puurunen
,
J. Appl. Phys.
97
,
121301
(
2005
).
43.
A. C.
Dillon
,
A. W.
Ott
,
J. D.
Way
, and
S. M.
George
,
Surf. Sci.
322
,
230
(
1995
).
44.
A.
Rahtu
,
T.
Alaranta
, and
M.
Ritala
,
Langmuir
17
,
6506
(
2001
).
45.
M.
Juppo
,
A.
Rahtu
,
M.
Ritala
, and
M.
Leskelä
,
Langmuir
16
,
4034
(
2000
).
46.
E. L.
Lakomaa
,
A.
Root
, and
T.
Suntola
,
Appl. Surf. Sci.
107
,
107
(
1996
).
47.
G. P.
Gakis
,
H.
Vergnes
,
E.
Scheid
,
C.
Vahlas
,
A. G.
Boudouvis
, and
B.
Caussat
,
Chem. Eng. Sci.
195
,
399
(
2019
).
48.
D.
Pan
,
L.
Ma
,
Y.
Xie
,
T. C.
Jen
, and
C.
Yuan
,
J. Vac. Sci. Technol. A
33
,
021511
(
2015
).
49.
Y.
Xie
,
L.
Ma
,
D.
Pan
, and
C.
Yuan
,
Chem. Eng. J.
259
,
213
(
2015
).
50.
J. L.
Van Hemmen
,
S. B. S.
Heil
,
J. H.
Klootwijk
,
F.
Roozeboom
,
C. J.
Hodson
,
M. C. M.
van de Sanden
, and
W. M. M.
Kessels
,
J. Electrochem. Soc.
154
,
G165
(
2007
).
51.
V.
Vandalon
and
W. M. M.
Kessels
,
Appl. Phys. Lett.
108
,
011607
(
2016
).
52.
G.
Dingemans
,
M. C. M.
Van De Sanden
, and
W. M. M.
Kessels
,
Electrochem. Solid-State Lett.
13
,
H76
(
2010
).
53.
R.
Matero
,
A.
Rahtu
,
M.
Ritala
,
M.
Leskelä
, and
T.
Sajavaara
,
Thin Solid Films
368
,
1
(
2000
).
54.
S. J.
Yun
,
K.-H.
Lee
,
J.
Skarp
,
H.-R.
Kim
, and
K.-S.
Nam
,
J. Vac. Sci. Technol. A
15
,
2993
(
1997
).
55.
Z.
Jin
,
S.
Lee
,
S.
Shin
,
D.-S.
Shin
,
H.
Choi
, and
Y.-S.
Min
,
J. Phys. Chem. C
125
,
21434
(
2021
).
56.
M.
Shirazi
and
S. D.
Elliott
,
Nanoscale
7
,
6311
(
2015
).
57.
B. A.
Sperling
,
B.
Kalanyan
, and
J. E.
Maslar
,
J. Phys. Chem. C
124
,
3410
(
2020
).
58.
T.
Weckman
and
K.
Laasonen
,
Phys. Chem. Chem. Phys.
17
,
17322
(
2015
).
59.
C.
Soto
and
W. T.
Tysoe
,
J. Vac. Sci. Technol. A
9
,
2686
(
1991
).
60.
G. S.
Higashi
and
C. G.
Fleming
,
Appl. Phys. Lett.
55
,
1963
(
1989
).
61.
M. D.
Groner
,
F. H.
Fabrequette
,
J. W.
Elam
, and
S. M.
George
,
Chem. Mater.
16
,
639
(
2004
).
62.
C.
Guerra-Nuñez
,
M.
Döbeli
,
J.
Michler
, and
I.
Utke
,
Chem. Mater.
29
,
8690
(
2017
).
63.
S.
Kinnunen
,
K.
Arstila
, and
T.
Sajavaara
,
Appl. Surf. Sci.
546
,
148909
(
2021
).
64.
S.
Kinnunen
and
T.
Sajavaara
,
Surf. Coat. Technol.
441
,
128456
(
2022
).
65.
V. H.
Dibeler
and
F. L.
Mohler
,
J. Res. Natl. Bur. Stand.
45
,
441
(
1950
).
66.
W. E.
Wallace
, “
‘Mass spectra’ by NIST mass spectrometry data center
,” in
NIST Chemistry WebBook, NIST Standard Reference Database Number 69
, edited by
P. J.
Linstrom
and
W. G.
Mallard
(
National Institute of Standards and Technology
, Gaithersburg MD, 2022).
67.
T. R.
Gow
,
R.
Lin
,
L. A.
Gadwell
,
F.
Lee
,
A. L.
Backman
, and
R. I.
Masel
,
Chem. Mater.
1
,
406
(
1989
).
68.
M. E.
Bartram
,
T. A.
Michalske
, and
J. W.
Rogers
,
J. Phys. Chem.
95
,
4453
(
1991
).
69.
I.
Iatsunskyi
,
M.
Kempinski
,
M.
Jancelewicz
,
K.
Zaleski
,
S.
Jurga
, and
V.
Smyntyna
,
Vacuum
113
,
52
(
2015
).
70.
O.
Renault
,
L. G.
Gosset
,
D.
Rouchon
, and
A.
Ermolieff
,
J. Vac. Sci. Technol. A
20
,
1867
(
2002
).
71.
M. R.
Alexander
,
G. E.
Thompson
, and
G.
Beamson
,
Surf. Interface Anal.
29
,
468
(
2000
).
72.
C.
Barbos
 et al,
Energy Procedia
77
,
558
(
2015
).
73.
E.
Levrau
,
K.
Van de Kerckhove
,
K.
Devloo-Casier
,
S. P.
Sree
,
J. A.
Martens
,
C.
Detavernier
, and
J.
Dendooven
,
J. Phys. Chem. C
118
,
29854
(
2014
).
74.
A. S.
Sandupatla
,
K.
Alexopoulos
,
M. F.
Reyniers
, and
G. B.
Marin
,
J. Phys. Chem. C
119
,
13050
(
2015
).
You do not currently have access to this content.