In doped manganites, a substantial tuning of the magnetic and electrical transport properties can be realized by engineering the concentration of oxygen vacancies. To date, most oxygen-deficient La1−xSrxMnO3−δ (0 ≤ x ≤ 1) films are synthesized by after-growth treatments. However, the direct growth of La1−xSrxMnO3−δ films remains challenging due to the metastability of this material. Here, we report the epitaxial growth of high quality single crystalline La0.67Sr0.33MnO3−δ films with an extremely large out-of-plane lattice parameter of 4.26 Å by reactive oxide molecular beam epitaxy. To stabilize this metastable phase, Sr3Al2O6 buffer layers are used to block the oxygen diffusion from the SrTiO3 substrate to the film during the growth process. This work provides an efficient way to obtain metastable La0.67Sr0.33MnO3−δ films.

1.
A.
Urushibara
,
Y.
Moritomo
,
T.
Arima
,
A.
Asamitsu
,
G.
Kido
, and
Y.
Tokura
,
Phys. Rev. B
51
,
14103
(
1995
).
2.
I.
El Baggari
,
D. J.
Baek
,
M. J.
Zachman
,
D.
Lu
,
Y.
Hikita
,
H. Y.
Hwang
,
E. A.
Nowadnick
, and
L. F.
Kourkoutis
,
Nat. Commun.
12
,
3747
(
2021
).
3.
T. G.
Parsons
,
H.
D’Hondt
,
J.
Hadermann
, and
M. A.
Hayward
,
Chem. Mater.
21
,
5527
(
2009
).
4.
E.
Dixon
,
J.
Hadermann
, and
M. A.
Hayward
,
J. Solid State Chem.
184
,
1791
(
2011
).
5.
S.
Kobayashi
,
Y.
Ikuhara
, and
T.
Yamamoto
,
Appl. Phys. Lett.
102
,
231911
(
2013
).
6.
M.
Mohamed
,
N.
Rammeh
,
A.
Kabadou
,
M. T.
Sougrati
, and
A.
van der Lee
,
J. Alloys Compd.
581
,
378
(
2013
).
7.
L.
Yao
,
S.
Majumdar
,
L.
Äkäslompolo
,
S.
Inkinen
,
Q. H.
Qin
, and
S.
van Dijken
,
Adv. Mater.
26
,
2789
(
2014
).
8.
L.
Yao
,
S.
Inkinen
, and
S.
van Dijken
,
Nat. Commun.
8
,
14544
(
2017
).
9.
R.
Cortes-Gil
,
M. L.
Ruiz-Gonzalez
,
J. M.
Alonso
,
M.
Vallet-Regi
,
A.
Hernando
, and
J. M.
Gonzalez-Calbet
,
Chemistry
13
,
4246
(
2007
).
10.
R.
Cortes-Gil
,
M.
Hernando
,
M. L.
Ruiz-Gonzalez
,
E.
Cespedes
,
C.
Prieto
,
J. M.
Alonso
,
M.
Vallet-Regi
,
A.
Hernando
, and
J. M.
Gonzalez-Calbet
,
Chemistry
14
,
9038
(
2008
).
11.
R.
Cortes-Gil
,
M. L.
Ruiz-Gonzalez
,
J. M.
Alonso
,
M.
Garcia-Hernandez
,
A.
Hernando
,
M.
Vallet-Regi
, and
J. M.
Gonzalez-Calbet
,
Chemistry
17
,
2709
(
2011
).
12.
R.
Cortés-Gil
,
L.
Ruiz-González
,
J. M.
Alonso
,
M.
García-Hernández
,
A.
Hernando
, and
J. M.
González-Calbet
,
Chem. Mater.
24
,
2519
(
2012
).
13.
F.
Wang
 et al,
Appl. Phys. Lett.
109
,
052403
(
2016
).
14.
L.
Cao
,
O.
Petracic
,
P.
Zakalek
,
A.
Weber
,
U.
Rucker
,
J.
Schubert
,
A.
Koutsioubas
,
S.
Mattauch
, and
T.
Bruckel
,
Adv. Mater.
31
,
1806183
(
2019
).
15.
S.
Chen
 et al,
Adv. Funct. Mater.
29
,
1907072
(
2019
).
16.
M.
Moreau
,
S. M.
Selbach
, and
T.
Tybell
,
Sci. Rep.
7
,
4386
(
2017
).
17.
S.
Inoue
,
M.
Kawai
,
N.
Ichikawa
,
H.
Kageyama
,
W.
Paulus
, and
Y.
Shimakawa
,
Nat. Chem.
2
,
213
(
2010
).
18.
N.
Lu
 et al,
Nature
546
,
124
(
2017
).
19.
Q.
Lu
and
B.
Yildiz
,
Nano Lett.
16
,
1186
(
2016
).
20.
J. D.
Ferguson
,
Y.
Kim
,
L. F.
Kourkoutis
,
A.
Vodnick
,
A. R.
Woll
,
D. A.
Muller
, and
J. D.
Brock
,
Adv. Mater.
23
,
1226
(
2011
).
21.
H.
Jeen
,
W. S.
Choi
,
J. W.
Freeland
,
H.
Ohta
,
C. U.
Jung
, and
H. N.
Lee
,
Adv. Mater.
25
,
3651
(
2013
).
22.
H.
Jeen
 et al,
Nat. Mater.
12
,
1057
(
2013
).
23.
J.
Young
and
J. M.
Rondinelli
,
Phys. Rev. B
92
,
174111
(
2015
).
24.
B. C.
Behera
,
S.
Jana
,
S. G.
Bhat
,
N.
Gauquelin
,
G.
Tripathy
,
P. S.
Anil Kumar
, and
D.
Samal
,
Phys. Rev. B
99
,
024425
(
2019
).
25.
T.
Huang
,
Y.
Wang
,
H.
Li
,
M.
Wang
,
Y.
Lyu
,
S.
Shen
,
N.
Lu
,
Q.
He
, and
P.
Yu
,
Appl. Phys. Lett.
114
,
221907
(
2019
).
26.
X.
Rui
and
R. F.
Klie
,
Appl. Phys. Lett.
114
,
233101
(
2019
).
27.
J.
Song
 et al,
Phys. Rev. Mater.
3
,
045801
(
2019
).
28.
L.
Wang
,
Z.
Yang
,
M. E.
Bowden
, and
Y.
Du
,
Appl. Phys. Lett.
114
,
231602
(
2019
).
29.
J.
Zhang
 et al,
Phys. Rev. B
100
,
094432
(
2019
).
30.
M. S.
Saleem
,
C.
Song
,
Y.
Gu
,
R.
Chen
,
M. U.
Fayaz
,
Y.
Hao
, and
F.
Pan
,
Phys. Rev. Mater.
4
,
014403
(
2020
).
31.
L.
Wang
,
Z.
Yang
,
J.
Wu
,
M. E.
Bowden
,
W.
Yang
,
A.
Qiao
, and
Y.
Du
,
NPJ Mater. Degrad.
4
,
16
(
2020
).
32.
T.
Ohnishi
,
K.
Shibuya
,
M.
Lippmaa
,
D.
Kobayashi
,
H.
Kumigashira
,
M.
Oshima
, and
H.
Koinuma
,
Appl. Phys. Lett.
85
,
272
(
2004
).
33.
J. R.
Kim
 et al,
Phys. Rev. Mater.
3
,
023801
(
2019
).
34.
T. W.
Zhang
,
Z. W.
Mao
,
Z. B.
Gu
,
Y. F.
Nie
, and
X. Q.
Pan
,
Appl. Phys. Lett.
111
,
011601
(
2017
).
35.
D.
Lu
,
D. J.
Baek
,
S. S.
Hong
,
L. F.
Kourkoutis
,
Y.
Hikita
, and
H. Y.
Hwang
,
Nat. Mater.
15
,
1255
(
2016
).
36.
H. Y.
Sun
 et al,
Thin Solid Films
697
,
137815
(
2020
).
37.
D. G.
Schlom
,
L.-Q.
Chen
,
C. J.
Fennie
,
V.
Gopalan
,
D. A.
Muller
,
X.
Pan
,
R.
Ramesh
, and
R.
Uecker
,
MRS Bull.
39
,
118
(
2014
).
38.
W.
Siemons
,
G.
Koster
,
H.
Yamamoto
,
W. A.
Harrison
,
G.
Lucovsky
,
T. H.
Geballe
,
D. H.
Blank
, and
M. R.
Beasley
,
Phys. Rev. Lett.
98
,
196802
(
2007
).
39.
A.
Kalabukhov
,
R.
Gunnarsson
,
J.
Börjesson
,
E.
Olsson
,
T.
Claeson
, and
D.
Winkler
,
Phys. Rev. B
75
,
121404(R)
(
2007
).
40.
T. T.
Zhang
,
C. Y.
Gu
,
Z. W.
Mao
,
X. F.
Chen
,
Z. B.
Gu
,
P.
Wang
,
Y. F.
Nie
, and
X. Q.
Pan
,
Appl. Phys. Lett.
115
,
261604
(
2019
).
41.
R. A.
Rao
,
D.
Lavric
,
T. K.
Nath
,
C. B.
Eom
,
L.
Wu
, and
F.
Tsui
,
Appl. Phys. Lett.
73
,
3294
(
1998
).
42.
Y. H.
Sun
 et al,
Phys. Rev. B
78
,
024412
(
2008
).
43.
D.
Lu
 et al,
Phys. Status Solidi RRL
12
,
1700339
(
2018
).
44.
D.
Ji
 et al,
Nature
570
,
87
(
2019
).
45.
Z.
Lu
,
J.
Liu
,
J.
Feng
,
X.
Zheng
,
L.-h.
Yang
,
C.
Ge
,
K.-j.
Jin
,
Z.
Wang
, and
R.-W.
Li
,
APL Mater.
8
,
051105
(
2020
).
46.
S. S.
Hong
 et al,
Science
368
,
71
(
2020
).
47.
L.
Han
,
Y.
Fang
,
Y.
Zhao
,
Y.
Zang
,
Z.
Gu
,
Y.
Nie
, and
X.
Pan
,
Adv. Mater. Interfaces
7
,
1901604
(
2020
).
48.
H.
Wang
,
L.
Shen
,
T.
Duan
,
C.
Ma
,
C.
Cao
,
C.
Jiang
,
X.
Lu
,
H.
Sun
, and
M.
Liu
,
ACS Appl. Mater. Interfaces
11
,
22677
(
2019
).
49.
H.
Elangovan
,
M.
Barzilay
,
S.
Seremi
,
N.
Cohen
,
Y.
Jiang
,
L. W.
Martin
, and
Y.
Ivry
,
ACS Nano
14
,
5053
(
2020
).
50.
G.
Dong
 et al,
Adv. Mater.
32
,
2004477
(
2020
).
You do not currently have access to this content.