Intrinsic point defects are commonly present in and can strongly affect the electronic properties of complex oxides and their interfaces. The near- and subsurface characterization techniques, depth-resolved cathodoluminescence spectroscopy and surface photovoltage spectroscopy, can measure the density distributions, energy levels, and optical transitions of intrinsic point defects in complex oxides on a near-nanometer scale. These measurements on SrTiO3, BaTiO3, and related materials reveal the sensitivity of intrinsic point defects to growth temperature, mechanical strain, crystal orientation, and chemical interactions. Spatial redistribution of these defects can vary significantly near surfaces and interfaces and can have strong electronic effects. The combination of these deep level spectroscopies along with other advanced characterization techniques provides an avenue to further expand the understanding and control of complex oxide defects in general.

1.
A.
Ohtomo
and
H. Y.
Hwang
,
Nature
427
,
423
(
2004
).
2.
S.
Thiel
,
G.
Hammerl
,
A.
Schmehl
,
C. W.
Schneider
, and
J.
Mannhart
,
Science
313
,
1942
(
2006
).
3.
M.
Takizawa
 et al.,
Phys. Rev. Lett.
97
,
057601
(
2006
).
4.
N.
Nakagawa
,
H. Y.
Hwang
, and
D. A.
Muller
,
Nat. Mater.
5
,
204
(
2006
).
5.
M.
Huijben
,
G.
Rijnders
,
D. H. A.
Blank
,
S.
Bals
,
S.
Van Aert
,
J.
Verbeeck
,
G.
Van Tendeloo
,
A.
Brinkman
, and
H.
Hilgenkamp
,
Nat. Mater.
5
,
556
(
2006
).
6.
W.
Siemons
,
G.
Koster
,
H.
Yamamoto
,
W. A.
Harrison
,
T. H.
Geballe
,
D. H. A.
Blank
, and
M. R.
Beasley
,
Phys. Rev. Lett.
98
,
196802
(
2007
).
7.
S. A.
Chambers
,
Surf. Sci. Rep.
39
,
105
(
2000
).
8.
S. A.
Chambers
 et al.,
Surf. Sci. Rep.
65
,
317
(
2010
).
9.
L.
Qiao
,
T. C.
Droubay
,
T.
Varga
,
M. E.
Bowden
,
V.
Shutthanandan
,
Z.
Zhu
,
T. C.
Kaspar
, and
S. A.
Chambers
,
Phys. Rev. B
83
,
085408
(
2011
).
10.
S. A.
Chambers
,
Y.
Liang
,
Z.
Yu
,
R.
Droopad
, and
J.
Ramdani
,
J. Vac. Sci. Technol. A
19
,
934
(
2001
).
11.
L. J.
Brillson
,
Phys. Rev. Lett.
40
,
260
(
1978
).
12.
L. J.
Brillson
,
Phys. Rev.
18
,
2431
(
1978
).
13.
14.
L. J.
Brillson
,
J. Phys. D: Appl. Phys.
45
,
183001
(
2012
).
15.
L. J.
Brillson
,
H. W.
Richter
,
M. L.
Slade
,
B. A.
Weinstein
, and
Y.
Shapira
,
J. Vac. Sci. Technol. A
3
,
1011
(
1985
).
16.
L. J.
Brillson
,
J. Vac. Sci. Technol. B
19
,
1762
(
2001
).
17.
H. C.
Gatos
and
J.
Lagowski
,
J. Vac. Sci. Technol.
10
,
130
(
1973
).
18.
J.
Łagowski
,
C. L.
Balestra
, and
H. C.
Gatos
,
Surf. Sci.
29
,
203
(
1972
).
19.
L. J.
Brillson
,
J. Vac. Sci. Technol.
12
,
249
(
1975
).
20.
B. G.
Yacobi
and
D. B.
Holt
,
Cathodoluminescence Microscopy of Inorganic Solids
(
Plenum
,
New York
,
1990
).
21.
C. B.
Norris
,
C. E.
Barnes
, and
W.
Beezhold
,
J. Appl. Phys.
44
,
3209
(
1973
).
22.
L. J.
Brillson
,
C. F.
Brucker
,
A. D.
Katnani
,
N. G.
Stoffel
, and
G.
Margaritondo
,
Appl. Phys. Lett.
38
,
784
(
1981
).
23.
L. J.
Brillson
,
J. Vac. Sci. Technol.
20
,
652
(
1982
).
24.
R. E.
Viturro
,
M. L.
Slade
, and
L. J.
Brillson
,
Phys. Rev. Lett.
57
,
487
(
1986
).
25.
H. L.
Mosbacker
,
Y. M.
Strzhemechny
,
B. D.
White
,
P. E.
Smith
,
D. C.
Look
,
D. C.
Reynolds
,
C. W.
Litton
, and
L. J.
Brillson
,
Appl. Phys. Lett.
87
,
012102
(
2005
).
26.
L. J.
Brillson
and
Y.
Lu
,
J. Appl. Phys.
109
,
121301
(
2011
).
27.
J.
Zhang
,
S.
Walsh
,
C.
Brooks
,
D. G.
Schlom
, and
L. J.
Brillson
,
J. Vac. Sci. Technol. B
26
,
1466
(
2008
).
28.
A. J.
Hauser
,
J.
Zhang
,
L.
Mier
,
R. A.
Ricciardo
,
P. M.
Woodward
,
T. L.
Gustafson
,
L. J.
Brillson
, and
F. Y.
Yang
,
Appl. Phys. Lett.
92
,
222901
(
2008
).
29.
J.
Zhang
,
M.
Rutkowski
,
L. W.
Martin
,
T.
Conry
,
R.
Ramesh
,
J. F.
Ihlefeld
,
A.
Melville
,
D. G.
Schlom
, and
L. J.
Brillson
,
J. Vac. Sci. Technol. B
27
,
2012
(
2009
).
30.
J.
Zhang
,
D.
Doutt
,
J.
Chakhalian
,
M.
Kareev
,
J.
Liu
,
S.
Prosandeev
, and
L. J.
Brillson
,
Appl. Phys. Lett.
94
,
092904
(
2009
).
31.
Shaoping
Shen
,
Yiqun
Liu
,
R. G.
Gordon
, and
L. J.
Brillson
,
Appl. Phys. Lett.
98
,
172902
(
2011
).
32.
T. H.
Kim
 et al.,
Phys. Rev. B
101
,
121105(R)
(
2020
).
33.
C.-H.
Lin
,
T. A.
Merz
,
D. R.
Doutt
,
J.
Joh
,
J. A.
Del Alamo
,
U. K.
Mishra
, and
L. J.
Brillson
,
IEEE Trans. Electron. Dev.
59
,
2667
(
2012
).
34.
A.
Rose
,
RCA Rev.
27
,
600
(
1966
).
35.
P.
Hovington
,
D.
Drouin
, and
R.
Gauvin
,
Scanning
19
,
1
(
1997
).
36.
D.
Drouin
,
A. R.
Couture
,
D.
Joly
,
X.
Tastet
,
V.
Aimez
, and
R.
Gauvin
,
Scanning
29
,
92
(
2007
).
37.
C. A.
Klein
,
J. Appl. Phys.
39
,
2029
(
1968
).
38.
M. P.
Seah
and
W. A.
Dench
,
Surf. Int. Anal.
1
,
2
(
1979
).
39.
T. E.
Everhart
and
P. H.
Hoff
,
J. Appl. Phys.
42
,
5837
(
1971
).
40.
L. J.
Brillson
, in
Surface and Interfaces of Electronic Materials
(
Wiley-VCH
,
Weinheim
,
2010
), Chap. 16.
41.
M.
Kareev
,
S.
Prosandeev
,
J.
Liu
,
C.
Gan
,
A.
Kareev
,
J. W.
Freeland
,
M.
Xiao
, and
J.
Chakhalian
,
Appl. Phys. Lett.
93
,
061909
(
2008
).
42.
M. M.
Rutkowski
,
K.
McNicholas
,
Z. Q.
Zeng
,
F.
Tuomisto
, and
L. J.
Brillson
,
J. Phys. D: Appl. Phys.
47
,
255303
(
2014
).
43.
L. M. B.
Alldredge
,
W.
Chang
,
S. B.
Qadri
,
S. W.
Kirchoefer
, and
J. M.
Pond
,
Appl. Phys. Lett.
90
,
212901
(
2007
).
44.
M. E.
Twigg
,
L. M. B.
Alldredge
,
W.
Chang
,
A.
Podpirka
,
S. W.
Kirchoefer
, and
J. M.
Pond
,
Thin Solid Films
548
,
178
(
2015
).
45.
W.
Chang
,
L. M.
Alldredge
,
S. W.
Kirchoefer
, and
J. M.
Pond
,
J. Appl. Phys.
102
,
014105
(
2007
).
47.
K.
van Benthem
,
C.
Elsässer
, and
R. H.
French
,
J. Appl. Phys.
90
,
6156
(
2001
).
48.
M.
Walker
,
A.
Jarry
,
N.
Pronin
,
J.
Ballard
,
G.
Rubloff
, and
L. J.
Brillson
,
J. Mater. Chem. A
8
,
11800
(
2020
).
49.
M. S.
Haseman
,
B. A.
Noesges
,
S.
Shields
,
J. S.
Cetnar
,
A. N.
Reed
,
H. A.
Al-Atabi
,
J. H.
Edgar
, and
L. J.
Brillson
,
APL Mater.
8
,
081103
(
2020
).
50.
H.
Ihrig
,
J. H. T.
Hengst
, and
M.
Klerk
,
Z. Phys. B: Condens Matter
16
,
S261
(
2004
).
51.
A. K.
Ghosh
,
F. G.
Wakim
, and
R. R.
Addiss
, Jr.
,
Phys. Rev.
184
,
979
(
1969
) and references therein.
52.
R.
Plugaru
,
A.
Cremades
, and
J.
Piqueras
,
J. Phys.: Condens. Matter
16
,
S261
(
2003
).
53.
S.
Yang
,
L. E.
Halliburton
,
A.
Manivannan
,
P. H.
Bunton
,
D. B.
Baker
,
M.
Klemm
,
S.
Horn
, and
A.
Fujishima
,
Appl. Phys. Lett.
94
,
162114
(
2009
).
54.
D.
Maestre
,
A.
Cremades
, and
J.
Piqueras
,
Nanotechnology
17
,
1584
(
2006
).
55.
R.
Sanjinés
,
H.
Tang
,
H.
Berger
,
F.
Gozzo
,
G.
Margaritondo
, and
F.
Lévy
,
J. Appl. Phys.
75
,
2945
(
1994
).
56.
J.-M.
Wu
,
H. C.
Shih
,
W.-T.
Wu
,
Y.-K.
Tseng
, and
I.-C.
Chen
,
J. Cryst. Growth
281
,
384
(
2005
).
57.
F. J.
Morin
and
J. R.
Oliver
,
Phys. Rev. B
8
,
5847
(
1973
).
58.
J.
Dashdorj
,
M.
Zvanut
, and
L. J.
Stanley
,
J. Appl. Phys.
107
,
083513
(
2010
).
59.
S.
Shibagaki
,
A.
Hamano
,
S.
Takao
, and
J.
Tanaka
,
J. Ceram. Soc. Jpn.
102
,
858
(
1994
).
60.
G.
Koschek
and
E.
Kubalek
,
Phys. Stat. Solidi A
79
,
131
(
1983
).
61.
J.
Daniels
and
K. H.
Härdtl
,
Philips Res. Rep.
81
,
489
(
1976
).
62.
D.
Lee
,
H.
Wang
,
B. A.
Noesges
,
T.
Asel
,
J.
Pan
,
Q.
Yan
,
L.
Brillson
,
X.
Wu
, and
C.-B.
Eom
,
Phys. Rev. Mater.
2
,
060403(R)
(
2018
).
63.
W. N.
Hansen
and
G. J.
Hansen
,
Surf. Sci.
481
,
172
(
2001
).
64.
S.
Balaz
,
Z.
Zeng
, and
L. J.
Brillson
,
J. Appl. Phys.
114
,
183701
(
2013
).
65.
H.
Gao
,
S.
Sahu
,
C.
Randall
, and
L. J.
Brillson
,
J. Appl. Phys.
127
,
094105
(
2020
).
66.
R. A.
De Souza
,
V.
Metlenko
,
D.
Park
, and
T. E.
Weirich
,
Phys. Rev. B
85
,
174109
(
2012
).
67.
M. S. J.
Marshall
,
A. E.
Becerra-Toledo
,
L. D.
Marks
, and
M. R.
Castell
, in
Defects at Oxide Surfaces
, edited by
J.
Jupille
, and
G.
Thornton
(
Springer International
, New York,
2015
), Vol. 58, pp. 327–349.
68.
S.
Cook
,
M. T.
Dylla
,
R. A.
Rosenberg
,
Z. R.
Mansley
,
G. J.
Snyder
,
L. D.
Marks
, and
D. D.
Fong
,
Adv. Electron. Mater.
5
,
1800460
(
2019
).
69.
J.
Goniakowski
,
F.
Finocchi
, and
C.
Noguera
,
Rep. Prog. Phys.
71
,
016501
(
2008
).
70.
P. W.
Tasker
,
J. Phys. C: Solid State Phys.
12
,
4977
(
1979
).
71.
F.
Tuomisto
and
I.
Makkonen
,
Rev. Mod. Phys.
85
,
1583
(
2013
).
72.
L. S.-J.
Peng
,
W.
Wang
,
W.
Jo
,
T.
Ohnishi
,
A. F.
Marshall
,
R. H.
Hammond
,
M. R.
Beasley
,
E. J.
Peterson
, and
R. E.
Ericson
,
IEEE Trans. Appl. Supercond.
11
,
3375
(
2001
).
73.
C. W.
Schneider
,
M.
Döbeli
,
C.
Richter
, and
T.
Lippert
,
Phys. Rev. Mater.
3
,
123401
(
2019
).
74.
A.
Feteira
,
D. C.
Sinclair
,
I. M.
Reaney
,
Y.
Somiya
, and
M. T.
Lanagan
,
J. Am. Ceram. Soc.
87
,
1082
(
2004
).
75.
Z. Q.
Zeng
,
A.
Podpirka
,
S. W.
Kirchoefer
,
T. J.
Asel
, and
L. J.
Brillson
,
Appl. Phys. Lett.
106
,
182903
(
2015
).
76.
77.
Y.
Chen
and
N.
Pryds
,
Nat. Mater.
17
,
215
(
2018
).
78.
T. J.
Asel
,
H.
Gao
,
T. J.
Heinl
,
D.
Adkins
,
P. M.
Woodward
,
J.
Hoffman
,
A.
Bhattacharya
, and
L. J.
Brillson
,
J. Vac. Sci. Technol. B
33
,
04E103
(
2015
).
79.
F. A.
Selim
,
D.
Winarski
,
C. R.
Varney
,
M. C.
Tarun
,
J.
Ji
, and
M. D.
McCluskey
,
Results Phys.
5
,
28
(
2015
).
80.
H.
Gao
,
S.
Muralidharan
,
M. D.
Rezaul Karim
,
S. M.
White
,
Lei R.
Cao
,
K. M.
Leedy
,
H.
Zhao
,
D. C.
Look
, and
L. J.
Brillson
,
J. Phys. D: Appl. Phys.
53
,
465102
(
2020
).
81.
D. A.
Muller
,
N.
Nakagawa
,
A.
Ohtomo
,
J. L.
Grazul
, and
H. Y.
Hwang
,
Nature
430
,
657
(
2004
).
82.
See supplementary material at https://www.scitation.org/doi/suppl/10.1116/6.0001339 for DRCL spectra of SrTiO3 Fe impurity peak emissions distinguished from spectra presented here.

Supplementary Material

You do not currently have access to this content.