Owing to the wide application of metal oxides in energy conversion devices, the fabrication of these oxides using conventional, damage-free, and upscalable techniques is of critical importance in the optoelectronics community. Here, the authors demonstrate the growth of hydrogenated amorphous gallium oxide (a-GaOx:H) thin-films by plasma-enhanced chemical vapor deposition (PECVD) at temperatures below 200 °C. In this way, conformal films are deposited at high deposition rates, achieving high broadband transparency, wide band gap (3.5–4 eV), and low refractive index (1.6 at 500 nm). The authors link this low refractive index to the presence of nanoscale voids enclosing H2, as indicated by electron energy-loss spectroscopy. This work opens the path for further metal-oxide developments by low-temperature, scalable and damage-free PECVD processes.

1.
H. H.
Tippins
,
Phys. Rev.
140
,
A316
(
1965
).
2.
M.
Orita
,
H.
Ohta
,
M.
Hirano
, and
H.
Hosono
,
Appl. Phys. Lett.
77
,
4166
(
2000
).
3.
T.
Onuma
,
S.
Fujioka
, and
T.
Yamaguchi
,
Appl. Phys. Lett.
103
,
041910
(
2013
).
4.
M.
Higashiwaki
,
K.
Sasaki
,
A.
Kuramata
,
T.
Masui
, and
S.
Yamakoshi
,
Appl. Phys. Lett.
100
,
013504
(
2012
).
5.
N.
Ma
,
N.
Tanen
,
A.
Verma
,
Z.
Guo
,
T.
Luo
, and
H.
Xing
,
Appl. Phys. Lett.
109
,
212101
(
2016
).
6.
K.
Irmscher
,
Z.
Galazka
,
M.
Pietsch
,
R.
Uecker
, and
R.
Fornari
,
J. Appl. Phys.
110
,
063720
(
2011
).
7.
T.
Oishi
,
Y.
Koga
,
K.
Harada
, and
M.
Kazu
,
Appl. Phys. Express
8
,
031101
(
2015
).
8.
M.
Higashiwaki
,
K.
Sasaki
,
T.
Kamimura
,
M. H.
Wong
,
D.
Krishnamurthy
,
A.
Kuramata
,
T.
Masui
, and
S.
Yamakoshi
,
Appl. Phys. Lett.
103
,
123511
(
2013
).
9.
N.
Ueda
,
H.
Hosono
,
R.
Waseda
, and
H.
Kawazoe
,
Appl. Phys. Lett.
70
,
3561
(
1997
).
10.
F.
Ren
,
M.
Hong
,
S. N. G.
Chu
,
M. A.
Marcus
,
M. J.
Schurman
,
A.
Baca
,
S. J.
Pearton
, and
C. R.
Abernathy
,
Appl. Phys. Lett.
73
,
3893
(
1998
).
11.
K. D.
Chabak
 et al,
Appl. Phys. Lett.
109
,
213501
(
2016
).
12.
M. D.
Heinemann
,
J.
Berry
,
G.
Teeter
,
T.
Unold
, and
D.
Ginley
,
Appl. Phys. Lett.
108
,
022107
(
2016
).
13.
T.
Koida
,
Y.
Kamikawa-Shimizu
,
A.
Yamada
,
H.
Shibata
, and
S.
Niki
,
IEEE J. Photovoltaics
5
,
956
(
2015
).
14.
T.
Minami
,
Y.
Nishi
, and
T.
Miyata
,
Appl. Phys. Express
6
,
044101
(
2013
).
15.
T. G.
Allen
,
Y.
Wan
, and
A.
Cuevas
,
IEEE J. Photovoltaics
6
,
900
(
2016
).
16.
E. G.
Víllora
,
K.
Shimamura
,
K.
Kitamura
, and
K.
Aoki
,
Appl. Phys. Lett.
88
,
031105
(
2006
).
17.
K.
Sasaki
,
A.
Kuramata
,
T.
Masui
,
E. G.
Villora
,
K.
Shimamura
, and
S.
Yamakoshi
,
Appl. Phys. Express
5
,
035502
(
2012
).
18.
P.
Vogt
and
O.
Bierwagen
,
Appl. Phys. Lett.
106
,
081910
(
2015
).
19.
M.
Valet
and
D. M.
Hoffman
,
Chem. Mater.
13
,
2135
(
2001
).
20.
R.
Binions
,
C. J.
Carmalt
,
I. P.
Parkin
, and
K. F. E.
Pratt
,
Chem. Mater.
16
,
2489
(
2004
).
21.
H. W.
Kim
and
N. H.
Kim
,
Appl. Phys. A
81
,
763
(
2005
).
22.
C. Y.
Huang
,
R. H.
Horng
,
D. S.
Wuu
,
L. W.
Tu
, and
H. S.
Kao
,
Appl. Phys. Lett.
102
,
011119
(
2013
).
23.
D.
Gogova
,
G.
Wagner
,
M.
Baldin
,
M.
Schmidbauer
,
K.
Irmscher
,
R.
Schewski
,
Z.
Galazka
,
M.
Albrecht
, and
R.
Fornari
,
J. Cryst. Growth
401
,
665
(
2014
).
24.
C. L.
Dezelah
,
J.
Niinisto
,
K.
Arstila
,
L.
Niinisto
, and
C. H.
Winter
,
Chem. Mater.
18
,
471
(
2006
).
25.
D. J.
Comstock
and
J. W.
Elam
,
Chem. Mater.
24
,
4011
(
2012
).
26.
T. G.
Allen
and
A.
Cuevas
,
Appl. Phys. Lett.
105
,
031601
(
2014
).
27.
A.
Shah
,
P.
Torres
,
R.
Tscharner
,
N.
Wyrsch
, and
H.
Keppner
,
Science
285
,
692
(
1999
).
28.
K.
Yoshikawa
 et al,
Nat. Energy
2
,
17032
(
2017
).
29.
D.
Adachi
,
J. L.
Hernandez
, and
K.
Yamamoto
,
Appl. Phys. Lett.
107
,
233506
(
2015
).
30.
K.
Masuko
 et al,
IEEE J. Photovoltaics
4
,
1433
(
2014
).
31.
M.
Taguchi
,
A.
Yano
,
S.
Tohoda
,
K.
Matsuyama
,
Y.
Nakamura
,
T.
Nishiwaki
,
K.
Fujita
, and
E.
Maruyama
,
IEEE J. Photovoltaics
4
,
96
(
2013
).
32.
H.
Fujiwara
and
M.
Kondo
,
Appl. Phys. Lett.
90
,
013503
(
2007
).
33.
S.
De Wolf
and
M.
Kondo
,
Appl. Phys. Lett.
90
,
042111
(
2007
).
34.
S.
De Wolf
,
C.
Ballif
, and
M.
Kondo
,
Phys. Rev. B
85
,
113302
(
2012
).
35.
R. A.
Street
,
Adv. Mater.
21
,
2007
(
2009
).
36.
H.
Tompkins
and
E. A.
Irene
,
Handbook of Ellipsometry
(
William Andrew
,
New York
,
2005
), pp.
3
90
.
37.
S.
De Wolf
,
J.
Holovsky
,
S. J.
Moon
,
P.
Loper
,
B.
Niesen
,
M.
Ledinsky
,
F. J.
Haug
,
J. H.
Yum
, and
C.
Ballif
,
J. Phys. Chem. Lett.
5
,
1035
(
2014
).
38.
M.
Morales-Masis
,
S. M.
De Nicolas
,
J.
Holovsky
,
S.
De Wolf
, and
C.
Ballif
,
IEEE J. Photovoltaics
5
,
1340
(
2015
).
39.
C.
Kottler
,
M.
Dobeli
,
F.
Glaus
, and
M.
Suter
,
Nucl. Instrum. Methods, B
248
,
155
(
2006
).
40.
S.
De Wolf
,
A.
Descoeudres
,
Z. C.
Holman
, and
C.
Ballif
,
Green
2
,
7
(
2012
).
41.
S. Y.
Lien
,
Thin Solid Films
518
,
S10
(
2010
).
42.
M.
Balestrieri
,
D.
Pysch
,
J. P.
Becker
,
M.
Hermle
,
W.
Warta
, and
S. W.
Glunz
,
Sol. Energy Mater. Sol. Cells
95
,
2390
(
2011
).
43.
M.
Morales-Masis
,
S.
De Wolf
,
R.
Woods-Robinson
,
J. W.
Ager
, and
C.
Ballif
,
Adv. Electron. Mater.
3
,
1600529
(
2017
).
44.
E.
Kobayashi
,
S. De
Wolf
,
J.
Levrat
,
G.
Christmann
,
A.
Descoeudres
,
S.
Nicolay
, and
M.
Despeisse
,
Appl. Phys. Lett.
109
,
153503
(
2016
).
45.
P.
Campbell
,
S. R.
Wenham
, and
M. A.
Green
,
Sol. Energy Mater. Sol. Cells
31
,
133
(
1993
).
46.
J.
Zhao
,
A.
Wang
,
P. P.
Altermatt
,
S. R.
Wenham
, and
M. A.
Green
,
Sol. Energy Mater. Sol. Cells
41/42
,
87
(
1996
).
47.
P.
Jackson
,
D.
Hariskos
,
E.
Lotter
,
S.
Paetel
,
R.
Wuerz
,
R.
Menner
,
W.
Wischmann
, and
M.
Powalla
,
Prog. Photovoltaics
19
,
894
(
2011
).
48.
J. I.
Pankove
,
Optical Processes in Semiconductors
(
Dover Publications, Inc
.,
New York
,
1971
).
49.
D.
Franta
,
D.
Nečas
, and
I.
Ohlídal
,
Appl. Opt.
54
,
9108
(
2015
).
50.
J.
Bullock
 et al,
Nat. Energy
1
,
15031
(
2016
).
51.
C. C.
Ahn
and
O. L.
Krivanek
,
EELS Atlas: A Reference Collection of Electron Energy Loss Spectra Covering All Stable Elements
(
Gatan, Inc
.,
Warrendale, PA
,
1983
).
52.
M.
Rebien
,
W.
Henrion
,
M.
Hong
, and
J. P.
Mannaerts
,
Appl. Phys. Lett.
81
,
250
(
2002
).
53.
A.
Gyekenyesi
and
M.
Halbig
,
Ceramic Materials for Energy Applications IV: Ceramic Engineering and Science Proceedings
(
Wiley
,
Hoboken, NJ
,
2014
). Vol.
35
, No.
7
.
54.
J. H.
Koh
,
Y. H.
Lee
,
H.
Fujiwara
, and
C. R.
Wronski
,
Appl. Phys. Lett.
73
,
1526
(
1998
).
55.
D.
Zhang
,
I. A.
Digdaya
,
R.
Santbergen
,
R. A. C. M. M.
van Swaaij
,
P.
Bronsveld
,
M.
Zeman
,
J. A. M.
van Roosmalen
, and
A. W.
Weeber
,
Sol. Energy Mater. Sol. Cells
117
,
132
(
2013
).
56.
S. Y.
Herasimenka
,
W. J.
Dauksher
,
M.
Boccard
, and
S.
Bowden
,
Sol. Energy Mater. Sol. Cells
158
,
98
(
2016
).
57.
N.
Suzuki
,
S.
Ohira
,
M.
Tanaka
,
T.
Sugawara
,
K.
Nakajima
, and
T.
Shishido
,
Phys. Status Solidi (c)
4
,
2310
(
2007
).
58.
S.
Müller
,
H.
von Wenckstern
,
D.
Splith
,
F.
Schmidt
, and
M.
Grundmann
,
Phys. Status Solidi (a)
211
,
34
(
2014
).
59.
Z. C.
Holman
,
A.
Descoeudres
,
S.
De Wolf
, and
C.
Ballif
,
IEEE J. Photovoltaics
3
,
1243
(
2013
).
60.
A.
Dabirian
,
M.
Morales-Masis
,
F. J.
Haug
,
S.
De Wolf
, and
C.
Ballif
,
IEEE J. Photovoltaics
7
,
718
(
2017
).
61.
See supplementary material at https://doi.org/10.1116/1.5018800 for details of XRD, ERDA, ellipsometry fitting data and STEM analysis.

Supplementary Material

You do not currently have access to this content.