Vibrational sum-frequency generation (VSFG) spectroscopy is a method capable of measuring chemical structure and dynamics within the interfacial region between two bulk phases. At the core of every experimental system is a laser source that influences the experimental capabilities of the VSFG spectrometer. In this article, we discuss the differences between VSFG spectrometers built with picosecond and broadband laser sources as it will impact everything from material costs, experimental build time, experimental capabilities, and more. A focus is placed on the accessibility of the two different SFG systems to newcomers in the SFG field and provides a resource for laboratories considering incorporating VSFG spectroscopy into their research programs. This Tutorial provides a model decision tree to aid newcomers when determining whether the picosecond or femtosecond laser system is sufficient for their research program and navigates through it for a few specific scenarios.

1.
A.
Morita
,
Theory of Sum Frequency Spectroscopy
(
Springer
,
Singapore
,
2018
).
2.
R.
Paschotta
, Time-Bandwidth Product. See https://www.rp-photonics.com/time_bandwidth_product.html (last accessed April 1, 2022).
3.
Femtosecond Laser Pulses: Principles and Experiments
, 2nd ed. (
Springer
,
New York
,
2005
).
4.
C. Manzoni and G. Cerullo,
J. Opt.
18, 103501 (2016).
5.
T. W.
Golbek
,
S. C.
Otto
,
S. J.
Roeters
,
T.
Weidner
,
C. P.
Johnson
, and
J. E.
Baio
,
J. Phys. Chem. B
125
,
148
(
2021
).
6.
J. E.
Fowler
,
S.
Gorb
, and
J. E.
Baio
,
Front. Mech. Eng.
7
, 681120 (
2021
).
7.
L. E.
McWilliams
,
N. A.
Valley
,
N. M.
Vincent
, and
G. L.
Richmond
,
J. Phys. Chem. A
121
,
7956
(
2017
).
8.
B. P.
Gordon
,
F. G.
Moore
,
L. F.
Scatena
, and
G. L.
Richmond
,
J. Phys. Chem. A
123
,
10609
(
2019
).
9.
J. D.
Pickering
,
M.
Bregnhøj
,
A. S.
Chatterley
,
M. H.
Rasmussen
,
S. J.
Roeters
,
K.
Strunge
, and
T.
Weidner
,
Biointerphases
17
,
011202
(
2022
).
10.
P.
Guyot-Sionnest
,
J. H.
Hunt
, and
Y. R.
Shen
,
Phys. Rev. Lett.
59
,
1597
(
1987
).
11.
Q.
Du
,
R.
Superfine
,
E.
Freysz
, and
Y. R.
Shen
,
Phys. Rev. Lett.
70
,
2313
(
1993
).
12.
J.
Wang
,
X.
Chen
,
M. L.
Clarke
, and
Z.
Chen
,
Proc. Natl. Acad. Sci. U.S.A.
102
,
4978
(
2005
).
13.
L.
Fu
,
J.
Liu
, and
E. C. Y.
Yan
,
J. Am. Chem. Soc.
133
,
8094
(
2011
).
14.
M. C.
Messmer
,
J. C.
Conboy
, and
G. L.
Richmond
,
J. Am. Chem. Soc.
117
,
8039
(
1995
).
15.
J. C.
Conboy
,
M. C.
Messmer
, and
G. L.
Richmond
,
J. Phys. Chem.
100
,
7617
(
1996
).
16.
E. J.
Robertson
,
G. K.
Olivier
,
M.
Qian
,
C.
Prouix
,
R. N.
Zuckerman
, and
G. L.
Richmond
,
Proc. Natl. Acad. Sci. U.S.A.
111
,
13284
(
2014
).
17.
R. M.
Altman
and
G. L.
Richmond
,
J. Phys. Chem. B
125
,
6717
(
2021
).
18.
Q.
Du
,
E.
Freysz
, and
Y. R.
Shen
,
Phys. Rev. Lett.
72
,
238
(
1994
).
19.
C. D.
Bain
,
J. Chem. Soc. Faraday Trans.
91
,
1281
(
1995
).
20.
R. N.
Ward
,
P. B.
Davies
, and
C. D.
Bain
,
J. Phys. Chem. B
101
,
1594
(
1997
).
21.
L.
Baugh
,
T.
Weidner
,
J. E.
Baio
,
P.-C. T.
Nguyen
,
L. J.
Gamble
,
P. S.
Stayton
, and
D. G.
Castner
,
Langmuir
26
,
16434
(
2010
).
22.
G.
Socrates
,
Infrared and Raman Characteristic Group Frequencies Tables and Charts
, 3rd ed. (
John Wiley & Sons Ltd.
,
England
,
2001
).
23.
E.
Tyrode
,
C. M.
Johnson
,
M. W.
Rutland
,
J. P. R.
Day
, and
C. D.
Bain
,
J. Phys. Chem. C
111
,
316
(
2007
).
24.
A. G.
Lambert
,
P. B.
Davies
, and
D. J.
Neivandt
,
Appl. Spectrosc. Rev.
40
,
103
(
2005
).
25.
C.
Hirose
,
N.
Akamatsu
, and
K.
Domen
,
Appl. Spectrosc.
46
,
1051
(
1992
).
26.
D. R.
Dreyer
,
D. J.
Miller
,
B. D.
Freeman
,
D. R.
Paul
, and
C. W.
Bielawski
,
Langmuir
28
,
6428
(
2012
).
27.
J.
Liebscher
,
R.
Mrówczyński
,
H. A.
Scheidt
,
C.
Filip
,
N. D.
Hădade
,
R.
Turcu
,
A.
Bende
, and
S.
Beck
,
Langmuir
29
,
10539
(
2013
).
28.
J.
Sung
,
K.
Park
, and
D.
Kim
,
J. Phys. Chem. B
109
,
18507
(
2005
).
29.
H.-f
Wang
,
L.
Velarde
,
W.
Gan
, and
L.
Fu
,
Annu. Rev. Phys. Chem.
66
,
189
(
2015
).
30.
L. F.
Scatena
,
M. G.
Brown
, and
G. L.
Richmond
,
Science
292
,
908
(
2001
).
31.
Y. R.
Shen
and
V.
Ostroverkhov
,
Chem. Rev.
106
,
1140
(
2006
).
32.
K.-i
Inoue
,
M.
Ahmed
,
S.
Nihonyanagi
, and
T.
Tahara
,
Nat. Commun.
11
,
5344
(
2020
).
33.
J.
Wang
,
M. A.
Even
,
X.
Chen
,
A. H.
Schmaier
,
J. H.
Waite
, and
Z.
Chen
,
J. Am. Chem. Soc.
125
,
9914
(
2003
).
34.
K. T.
Nguyen
,
J. T.
King
, and
Z.
Chen
,
J. Phys. Chem. B
114
,
8291
(
2010
).
35.
L.
Fu
,
Z.
Wang
,
V. S.
Batista
, and
E. C. Y.
Yan
,
J. Diabetes Res.
2016
,
7293063
(
2016
).
36.
Z.
Fu
,
M.
Liu
,
J.
Xu
,
Q.
Wang
, and
Z.
Fan
,
Fuel
89
,
2838
(
2010
).
37.
S. J.
Roeters
,
C. N.
van Dijk
,
A.
Torres-Knoop
,
E. H. G.
Backus
,
R. K.
Campen
,
M.
Bonn
, and
S.
Woutersen
,
J. Phys. Chem. A
117
,
6311
(
2013
).
38.
S.
Alamdari
,
S. J.
Roeters
,
T. W.
Golbek
,
L.
Schmüser
,
T.
Weidner
, and
J.
Pfaendtner
,
Langmuir
36
,
11855
(
2020
).
39.
L.
Schmüser
,
S.
Roeters
,
H.
Lutz
,
S.
Woutersen
,
M.
Bonn
, and
T.
Weidner
,
J. Phys. Chem. Lett.
8
,
3101
(
2017
).
40.
E. C. Y.
Yan
,
Z.
Wang
, and
L.
Fu
,
J. Phys. Chem. B
119
,
2769
(
2015
).
42.
M. M.
Knock
,
G. R.
Bell
,
E. K.
Hill
,
H. J.
Turner
, and
C. D.
Bain
,
J. Phys. Chem. B
107
,
10801
(
2003
).
43.
D. K.
Beaman
,
Ellen J.
Robertson
, and
G. L.
Richmond
,
Proc. Natl. Acad. Sci. U.S.A.
109
,
3226
(
2012
).
44.
E. J.
Robertson
and
G. L.
Richmond
,
J. Phys. Chem. C
118
,
1
(
2014
).
45.
Y.
Li
,
D.
Pan
,
V.
Nashine
,
S.
Deshmukh
,
B.
Vig
, and
Z.
Chen
,
J. Pharm. Sci.
107
,
682
(
2018
).
46.
S.
Yamaguchi
,
J. Chem. Phys.
143
,
034202
(
2015
).
47.
X.
Han
,
C.
Leng
,
Q.
Shao
,
S.
Jiang
, and
Z.
Chen
,
Langmuir
35
,
1327
(
2019
).
48.
S.
Yamaguchi
and
T.
Otosu
,
Phys. Chem. Chem. Phys.
23
,
18253
(
2021
).
49.
L.
Velarde
and
H.-F.
Wang
,
Phys. Chem. Chem. Phys.
15
,
19970
(
2013
).
50.
A.
Lagutchev
,
S. A.
Hambir
, and
D. D.
Dlott
,
J. Phys. Chem. C
111
,
13645
(
2007
).
51.
J. K.
Hensel
,
A. P.
Carpenter
,
R. K.
Ciszewski
,
B. K.
Schabes
,
C. T.
Kittredge
,
F. G.
Moore
, and
G. L.
Richmond
,
Proc. Natl. Acad. Sci. U.S.A.
114
,
13351
(
2017
).
52.
J. F. D.
Liljeblad
and
E.
Tyrode
,
J. Phys. Chem. C
116
,
22893
(
2012
).
53.
S.
Yamaguchi
,
K.
Shiratori
,
A.
Morita
, and
T.
Tahara
,
J. Chem. Phys.
134
,
184705
(
2011
).
54.
S.
Strazdaite
et al,
J. Phys. Chem. B
125
,
11208
(
2021
).
55.
W.
Xiong
,
J. E.
Laaser
,
R. D.
Mehlenbacher
, and
M. T.
Zanni
,
Proc. Natl. Acad. Sci. U.S.A.
108
,
20902
(
2011
).
56.
J. D.
Cyran
,
E. H. G.
Backus
,
Y.
Nagata
, and
M.
Bonn
,
J. Phys. Chem. B
122
,
3667
(
2018
).
57.
S.
Roke
,
M.
Bonn
, and
A. V.
Petukhov
,
Phys. Rev. B
70
,
115106
(
2004
).
58.
N.
Smolentsev
,
W. J.
Smit
,
H. J.
Bakker
, and
S.
Roke
,
Nat. Commun.
8
,
15548
(
2017
).
59.
S.
Roke
and
G.
Gonella
,
Annu. Rev. Phys. Chem.
63
,
353
(
2012
).
60.
A. P.
Carpenter
,
E.
Tran
,
R. M.
Altman
, and
G. L.
Richmond
,
Proc. Natl. Acad. Sci. U.S.A.
116
,
9214
(
2019
).
61.
A. P.
Carpenter
,
E. L.
Christoffersen
,
A. N.
Mapile
, and
G. L.
Richmond
,
J. Phys. Chem. B
125
,
3216
(
2021
).
63.
N. E. S.
Levinger
and
A.
Laura
,
Annu. Rev. Phys. Chem.
60
,
385
(
2009
).
64.
J. E.
Laaser
,
D. R.
Skoff
,
J.-J.
Ho
,
Y.
Joo
,
A. L.
Serrano
,
J. D.
Steinkruger
,
P.
Gopalan
,
S. H.
Gellman
, and
M. T.
Zanni
,
J. Am. Chem. Soc.
136
,
956
(
2014
).
65.
P.
Hamm
and
M.
Zanni
,
Concepts and Methods of 2D Infrared Spectroscopy
(
Cambridge University
,
New York
,
2011
), p.
286
.
66.
J. I.
Dadap
,
H. B.
de Aguiar
, and
S.
Roke
,
J. Chem. Phys.
130
,
214710
(
2009
).
67.
L.
Schmüser
,
T.
Golbek
, and
T.
Weidner
,
Biointerphases
16
,
011201
(
2021
).
68.
M. L.
Strader
,
H. B.
de Aguiar
,
A. G. F.
de Beer
, and
S.
Roke
,
Soft Matter
7
,
4959
(
2011
).
69.
H. B.
de Aguiar
,
M. L.
Strader
,
A. G. F.
de Beer
, and
S.
Roke
,
J. Phys. Chem. B
115
,
2970
(
2011
).
70.
Y.
Chen
,
K. C.
Jena
,
C.
Lütgebaucks
,
H. I.
Okur
, and
S.
Roke
,
Nano Lett.
15
,
5558
(
2015
).
71.
E.
Zdrali
,
Y.
Chen
,
H. I.
Okur
,
D. M.
Wilkins
, and
S.
Roke
,
ACS Nano
11
,
12111
(
2017
).
72.
A. P.
Carpenter
,
R. M.
Altman
,
E.
Tran
, and
G. L.
Richmond
,
J. Phys. Chem. B
124
,
4234
(
2020
).
You do not currently have access to this content.