We report the development of a continuous-wave and pulsed X-band electron spin resonance (ESR) spectrometer for the study of spins on ordered surfaces down to cryogenic temperatures. The spectrometer operates in ultra-high vacuum and utilizes a half-wavelength microstrip line resonator realized using epitaxially grown copper films on single crystal Al2O3 substrates. The one-dimensional microstrip line resonator exhibits a quality factor of more than 200 at room temperature, close to the upper limit determined by radiation losses. The surface characterizations of the copper strip of the resonator by atomic force microscopy, low-energy electron diffraction, and scanning tunneling microscopy show that the surface is atomically clean, flat, and single crystalline. Measuring the ESR spectrum at 15 K from a few nm thick molecular film of YPc2, we find a continuous-wave ESR sensitivity of 2.6 × 1011 spins/G · Hz1/2, indicating that a signal-to-noise ratio of 3.9 G · Hz1/2 is expected from a monolayer of YPc2 molecules. Advanced pulsed ESR experimental capabilities, including dynamical decoupling and electron-nuclear double resonance, are demonstrated using free radicals diluted in a glassy matrix.
REFERENCES
1.
Y.
Chen
, Y.
Bae
, and A. J.
Heinrich
, Adv. Mater.
35
, 2107534
(2023
).2.
S.
Baumann
, W.
Paul
, T.
Choi
, C. P.
Lutz
, A.
Ardavan
, and A. J.
Heinrich
, Science
350
, 417
(2015
).3.
P.
Willke
, W.
Paul
, F. D.
Natterer
, K.
Yang
, Y.
Bae
, T.
Choi
, J.
Fernandez-Rossier
, A. J.
Heinrich
, and C. P.
Lutz
, Sci. Adv.
4
, eaaq1543
(2018
).4.
Y.
Bae
, K.
Yang
, P.
Willke
, T.
Choi
, A. J.
Heinrich
, and C. P.
Lutz
, Sci. Adv.
4
, eaau4159
(2018
).5.
L. M.
Veldman
, L.
Farinacci
, R.
Rejali
, R.
Broekhoven
, J.
Gobeil
, D.
Coffey
, M.
Ternes
, and A. F.
Otte
, Science
372
, 964
(2021
).6.
K.
Yang
, W.
Paul
, S.-H.
Phark
, P.
Willke
, Y.
Bae
, T.
Choi
, T.
Esat
, A.
Ardavan
, A. J.
Heinrich
, and C. P.
Lutz
, Science
366
, 509
(2019
).7.
P.
Willke
, T.
Bilgeri
, X.
Zhang
, Y.
Wang
, C.
Wolf
, H.
Aubin
, A.
Heinrich
, and T.
Choi
, ACS Nano
15
, 17959
(2021
).8.
Y.
Wang
, M.
Haze
, H. T.
Bui
, W. h.
Soe
, H.
Aubin
, A.
Ardavan
, A. J.
Heinrich
, and S. h.
Phark
, npj Quantum Inf.
9
, 48
(2023
).9.
Y.
Wang
, Y.
Chen
, H. T.
Bui
, C.
Wolf
, M.
Haze
, C.
Mier
, J.
Kim
, D.-J.
Choi
, C. P.
Lutz
, Y.
Bae
et al, Science
382
, 87
(2023
).10.
L.
Sellies
, R.
Spachtholz
, S.
Bleher
, J.
Eckrich
, P.
Scheuerer
, and J.
Repp
, Nature
624
, 64
(2023
).11.
J. A.
Weil
and J. R.
Bolton
, Electron Paramagnetic Resonance: Elementary Theory and Practical Applications
, 2nd ed. (Wiley-Interscience
, 2007
).12.
D.
Kaplan
, D.
Lépine
, Y.
Petroff
, and P.
Thirry
, Phys. Rev. Lett.
35
, 1376
(1975
).13.
B. P.
Lemke
and D.
Haneman
, Phys. Rev. Lett.
35
, 1379
(1975
).14.
M.
Nilges
, M.
Shiotani
, C. T.
Yu
, G.
Barkley
, Y.
Kera
, and J. H.
Freed
, J. Chem. Phys.
73
, 588
(1980
).15.
M.
Nilges
, G.
Barkley
, M.
Shiotani
, and J. H.
Freed
, J. Chem. Phys.
78
, 909
(1981
).16.
M.
Farle
, M.
Zomack
, and K.
Baberschke
, Surf. Sci.
160
, 205
(1985
).17.
M.
Zomack
and K.
Baberschke
, Surf. Sci.
178
, 618
(1986
).18.
M.
Zomack
and K.
Baberschke
, Phys. Rev. B
36
, 5756
(1987
).19.
U. J.
Katter
, H.
Schlienz
, M.
Beckendorf
, and H.-J.
Freund
, Ber. Bunsenges. Phys. Chem.
97
, 340
(1993
).20.
H.
Schlienz
, M.
Beckendorf
, U. J.
Katter
, T.
Risse
, and H.-J.
Freund
, Phys. Rev. Lett.
74
, 761
(1995
).21.
U. J.
Katter
, T.
Hill
, T.
Risse
, H.
Schlienz
, M.
Beckendorf
, T.
Klüner
, H.
Hamann
, and H.-J.
Freund
, J. Phys. Chem. B
101
, 552
(1997
).22.
J.
Schmidt
, T.
Risse
, H.
Hamann
, and H.-J.
Freund
, J. Chem. Phys.
116
, 10861
(2002
).23.
M.
Sterrer
, E.
Fischbach
, T.
Risse
, and H.-J.
Freund
, Phys. Rev. Lett.
94
, 186101
(2005
).24.
M.
Yulikov
, M.
Sterrer
, M.
Heyde
, H.-P.
Rust
, T.
Risse
, H.-J.
Freund
, G.
Pacchioni
, and A.
Scagnelli
, Phys. Rev. Lett.
96
, 146804
(2006
).25.
H.-M.
Benia
, P.
Myrach
, A.
Gonchar
, T.
Risse
, N.
Nilius
, and H.-J.
Freund
, Phys. Rev. B
81
, 241415(R)
(2010
).26.
A.
Gonchar
, T.
Risse
, H.
Freund
, L.
Giordano
, C. D.
Valentin
, and G.
Pacchioni
, Angew. Chem., Int. Ed.
50
, 2635
(2011
).27.
T.
Umeda
, M.
Nishizawa
, T.
Yasuda
, J.
Isoya
, S.
Yamasaki
, and K.
Tanaka
, Phys. Rev. Lett.
86
, 1054
(2001
).28.
W.
Futako
, M.
Nishizawa
, T.
Yasuda
, J. i.
Isoya
, and S.
Yamasaki
, J. Vac. Sci. Technol. B
19
, 1898
(2001
).29.
W.
Futako
, N.
Mizuochi
, and S.
Yamasaki
, Phys. Rev. Lett.
92
, 105505
(2004
).30.
J.
Rocker
, D.
Cornu
, E.
Kieseritzky
, A.
Seiler
, O.
Bondarchuk
, W.
Hänsel-Ziegler
, T.
Risse
, and H.-J.
Freund
, Rev. Sci. Instrum.
85
, 083903
(2014
).31.
D.
Cornu
, J.
Rocker
, A.
Gonchar
, T.
Risse
, and H.-J.
Freund
, Phys. Rev. Lett.
117
, 016801
(2016
).32.
N.
Abhyankar
, A.
Agrawal
, J.
Campbell
, T.
Maly
, P.
Shrestha
, and V.
Szalai
, Rev. Sci. Instrum.
93
, 101101
(2022
).33.
N.
Abhyankar
, A.
Agrawal
, P.
Shrestha
, R.
Maier
, R. D.
McMichael
, J.
Campbell
, and V.
Szalai
, Sci. Adv.
6
, eabb0620
(2020
).34.
Y.
Artzi
, Y.
Twig
, and A.
Blank
, Appl. Phys. Lett.
106
, 084104
(2015
).35.
Y.
Twig
, A.
Sorkin
, D.
Cristea
, A.
Feintuch
, and A.
Blank
, Rev. Sci. Instrum.
88
, 123901
(2017
).36.
N.
Dayan
, Y.
Ishay
, Y.
Artzi
, D.
Cristea
, E.
Reijerse
, P.
Kuppusamy
, and A.
Blank
, Rev. Sci. Instrum.
89
, 124707
(2018
).37.
C.
Bonizzoni
, A.
Ghirri
, S.
Nakazawa
, S.
Nishida
, K.
Sato
, T.
Takui
, and M.
Affronte
, Adv. Quantum Technol.
4
, 2100039
(2021
).38.
C.
Bonizzoni
, M.
Maksutoglu
, A.
Ghirri
, J.
van Tol
, B.
Rameev
, and M.
Affronte
, Appl. Magn. Reson.
54
, 143
(2023
).39.
R.
Narkowicz
, D.
Suter
, and R.
Stonies
, J. Magn. Reson.
175
, 275
(2005
).40.
A. C.
Torrezan
, T. P.
Mayer Alegre
, and G.
Medeiros-Ribeiro
, Rev. Sci. Instrum.
80
, 075111
(2009
).41.
H. Y.
Carr
and E. M.
Purcell
, Phys. Rev.
94
, 630
(1954
).42.
S.
Meiboom
and D.
Gill
, Rev. Sci. Instrum.
29
, 688
(1958
).43.
A.
Schweiger
and G.
Jeschke
, Principles of Pulse Electron Paramagnetic Resonance
, 1st ed. (Oxford University Press
, 2001
).44.
The MathWorks Inc., Matlab version: 9.13.0 (r2022b), 2022, see
https://www.mathworks.com.45.
R.
Tschaggelar
, B.
Kasumaj
, M. G.
Santangelo
, J.
Forrer
, P.
Leger
, H.
Dube
, F.
Diederich
, J.
Harmer
, R.
Schuhmann
, I.
García-Rubio
, and G.
Jeschke
, J. Magn. Reson.
200
, 81
(2009
).46.
I.
Gromov
, V.
Krymov
, P.
Manikandan
, D.
Arieli
, and D.
Goldfarb
, J. Magn. Reson.
139
, 8
(1999
).47.
E.
Reijerse
, F.
Lendzian
, R.
Isaacson
, and W.
Lubitz
, J. Magn. Reson.
214
, 237
(2012
).48.
M. M.
Hertel
, V. P.
Denysenkov
, M.
Bennati
, and T. F.
Prisner
, Magn. Reson. Chem.
43
, S248
(2005
).49.
I.
Tkach
, I.
Bejenke
, F.
Hecker
, A.
Kehl
, M.
Kasanmascheff
, I.
Gromov
, I.
Prisecaru
, P.
Höfer
, M.
Hiller
, and M.
Bennati
, J. Magn. Reson.
303
, 17
(2019
).50.
51.
G.
Katz
, Appl. Phys. Lett.
12
, 161
(1968
).52.
G.
Dehm
, M.
Rühle
, G.
Ding
, and R.
Raj
, Philos. Mag. B
71
, 1111
(1995
).53.
S.
Lee
, J. Y.
Kim
, T.-W.
Lee
, W.-K.
Kim
, B.-S.
Kim
, J. H.
Park
, J.-S.
Bae
, Y. C.
Cho
, J.
Kim
, M.-W.
Oh
et al, Sci. Rep.
4
, 6230
(2014
).54.
K.
Verguts
, B.
Vermeulen
, N.
Vrancken
, K.
Schouteden
, C.
Van Haesendonck
, C.
Huyghebaert
, M.
Heyns
, S.
De Gendt
, and S.
Brems
, J. Phys. Chem. C
120
, 297
(2016
).55.
S. J.
Kim
, S.
Kim
, J.
Lee
, Y.
Jo
, Y.-S.
Seo
, M.
Lee
, Y.
Lee
, C. R.
Cho
, J. p.
Kim
, M.
Cheon
et al, Adv. Mater.
33
, 2007345
(2021
).56.
J.
Park
, “Optimization of the surface morphology of copper/sapphire microstrip resonators for the detection of molecular spin qubit ultrathin films
,” in Master’s thesis (Ewha Womans University
, 2022
).57.
D.
Komijani
, A.
Ghirri
, C.
Bonizzoni
, S.
Klyatskaya
, E.
Moreno-Pineda
, M.
Ruben
, A.
Soncini
, M.
Affronte
, and S.
Hill
, Phys. Rev. Mater.
2
, 024405
(2018
).58.
T.
Komeda
, H.
Isshiki
, J.
Liu
, Y. F.
Zhang
, N.
Lorente
, K.
Katoh
, B. K.
Breedlove
, and M.
Yamashita
, Nat. Commun.
2
, 217
(2011
).59.
R.
Robles
, N.
Lorente
, H.
Isshiki
, J.
Liu
, K.
Katoh
, B. K.
Breedlove
, M.
Yamashita
, and T.
Komeda
, Nano Lett.
12
, 3609
(2012
).60.
R.
Barhoumi
, A.
Amokrane
, S.
Klyatskaya
, M.
Boero
, M.
Ruben
, and J.-P.
Bucher
, Nanoscale
11
, 21167
(2019
).61.
A. K.
Boudalis
, J.-E.
Olivares-Peña
, E.
Moreno-Pineda
, A.
Fediai
, W.
Wenzel
, P.
Turek
, and M.
Ruben
, Chem. Commun.
57
, 11505
(2021
).62.
K.
Katoh
, Y.
Yoshida
, M.
Yamashita
, H.
Miyasaka
, B. K.
Breedlove
, T.
Kajiwara
, S.
Takaishi
, N.
Ishikawa
, H.
Isshiki
, Y. F.
Zhang
et al, J. Am. Chem. Soc.
131
, 9967
(2009
).63.
S.
Baumann
, I. G.
Rau
, S.
Loth
, C. P.
Lutz
, and A. J.
Heinrich
, ACS Nano
8
, 1739
(2014
).64.
M.
Bennati
, C. T.
Farrar
, J. A.
Bryant
, S. J.
Inati
, V.
Weis
, G. J.
Gerfen
, P.
Riggs-Gelasco
, J.
Stubbe
, and R. G.
Griffin
, J. Magn. Reson.
138
, 232
(1999
).65.
R.
Rizzato
and M.
Bennati
, Phys. Chem. Chem. Phys.
16
, 7681
(2014
).66.
F. H.
Cho
, V.
Stepanov
, and S.
Takahashi
, Rev. Sci. Instrum.
85
, 075110
(2014
).67.
F. H.
Cho
, V.
Stepanov
, C.
Abeywardana
, and S.
Takahashi
, “230/115 GHz electron paramagnetic resonance/double electron-electron resonance spectroscopy
,” in Methods in Enzymology
(Elsevier
, 2015
), Vol. 563
, p. 95
.68.
R.
Weber
, ELEXSYS E 580 Pulse EPR Spectrometer User Manual
(Bruker BioSpin Corporation
, 2001
).69.
70.
G. W.
Morley
, L.-C.
Brunel
, and J.
van Tol
, Rev. Sci. Instrum.
79
, 064703
(2008
).71.
G.
de Lange
, Z. H.
Wang
, D.
Ristè
, V. V.
Dobrovitski
, and R.
Hanson
, Science
330
, 60
(2010
).72.
J.
Bylander
, S.
Gustavsson
, F.
Yan
, F.
Yoshihara
, K.
Harrabi
, G.
Fitch
, D. G.
Cory
, Y.
Nakamura
, J.-S.
Tsai
, and W. D.
Oliver
, Nat. Phys.
7
, 565
(2011
).73.
J.
Yoneda
, K.
Takeda
, T.
Otsuka
, T.
Nakajima
, M. R.
Delbecq
, G.
Allison
, T.
Honda
, T.
Kodera
, S.
Oda
, Y.
Hoshi
et al, Nat. Nanotechnol.
13
, 102
(2018
).74.
R. M.
Jock
, N. T.
Jacobson
, M.
Rudolph
, D. R.
Ward
, M. S.
Carroll
, and D. R.
Luhman
, Nat. Commun.
13
, 641
(2022
).75.
E. J.
Connors
, J.
Nelson
, L. F.
Edge
, and J. M.
Nichol
, Nat. Commun.
13
, 940
(2022
).76.
T. W.
Borneman
, M. D.
Hürlimann
, and D. G.
Cory
, J. Magn. Reson.
207
, 220
(2010
).77.
A.
Urtizberea
, E.
Natividad
, P. J.
Alonso
, M. A.
Andrés
, I.
Gascón
, M.
Goldmann
, and O.
Roubeau
, Adv. Funct. Mater.
28
, 1801695
(2018
).78.
K.
Noh
, L.
Colazzo
, C.
Urdaniz
, J.
Lee
, D.
Krylov
, P.
Devi
, A.
Doll
, A. J.
Heinrich
, C.
Wolf
, F.
Donati
, and Y.
Bae
, Nanoscale Horiz.
8
, 624
(2023
).79.
E.
Moreno-Pineda
, C.
Godfrin
, F.
Balestro
, W.
Wernsdorfer
, and M.
Ruben
, Chem. Soc. Rev.
47
, 501
(2018
).80.
A.
Gaita-Ariño
, F.
Luis
, S.
Hill
, and E.
Coronado
, Nat. Chem.
11
, 301
(2019
).81.
S. L.
Bayliss
, D. W.
Laorenza
, P. J.
Mintun
, B. D.
Kovos
, D. E.
Freedman
, and D. D.
Awschalom
, Science
370
, 1309
(2020
).82.
S.
Carretta
, D.
Zueco
, A.
Chiesa
, Á.
Gómez-León
, and F.
Luis
, Appl. Phys. Lett.
118
, 240501
(2021
).83.
S.
Reale
, A.
Singha
, S. L.
Ahmed
, D.
Krylov
, L.
Colazzo
, C.
Wolf
, C. S.
Casari
, A.
Barla
, E.
Fernandes
, F.
Patthey
et al, Phys. Rev. B
107
, 045427
(2023
).84.
S.
Reale
, J.
Hwang
, J.
Oh
, H.
Brune
, A. J.
Heinrich
, F.
Donati
, and Y.
Bae
, arXiv:2309.02348v2 (2023
).85.
W.
Paul
, K.
Yang
, S.
Baumann
, N.
Romming
, T.
Choi
, C. P.
Lutz
, and A. J.
Heinrich
, Nat. Phys.
13
, 403
(2017
).86.
I. A.
Rodionov
, A. S.
Baburin
, A. R.
Gabidullin
, S. S.
Maklakov
, S.
Peters
, I. A.
Ryzhikov
, and A. V.
Andriyash
, Sci. Rep.
9
, 12232
(2019
).87.
E.
Fu
, Y.
Fang
, M.
Zhuo
, S.
Zheng
, Z.
Bi
, Y.
Wang
, M.
Tang
, X.
Ding
, W.
Han
, H.
Luo
et al, Acta Mater.
64
, 100
(2014
).88.
E.
Belohoubek
and E.
Denlinger
, IEEE Trans. Microwave Theory Tech.
23
, 522
(1975
).89.
E.
Denlinger
, IEEE Trans. Microwave Theory Tech.
28
, 513
(1980
).© 2024 Author(s). Published under an exclusive license by AIP Publishing.
2024
Author(s)
You do not currently have access to this content.
