We developed micro-liquid enclosure arrays (MLEAs) for holding solution samples in coherent diffractive imaging (CDI) using x-ray free-electron lasers (XFELs). Hundreds of fully isolated micro-liquid enclosures are arranged in a single MLEA chip for efficient measurement, where each enclosure is destroyed after exposure to a single XFEL pulse. A semi-automated MLEA assembling system was also developed to enclose solution samples into MLEAs efficiently at high precision. We performed XFEL-based CDI experiments using MLEAs and imaged in-solution structures of self-assembled gold nanoparticles. The sample hit rate can be optimized by adjusting solution concentration, and we achieved a single-particle hit rate of 31%, which is not far from the theoretical upper limit of 37% derived from the Poisson statistics. MELAs allow us to perform CDI measurement under controlled solution conditions and will help reveal the nanostructures and dynamics of particles in solution.

1.
C. Y. J.
Hémonnot
and
S.
Köster
,
ACS Nano
11
,
8542
8559
(
2017
).
2.
J.
Pine
and
J. R.
Gilbert
, in
X-Ray Microscopy III
, Springer Series in Optical Sciences, Vol. 67, edited by
A.
Michette
,
G.
Morrison
, and
C.
Buckley
(
Springer-Verlag
,
Berlin Heidelberg
,
1992
).
3.
K. K.
Goncz
,
P.
Batson
,
D.
Ciarlo
,
B. W.
Loo
, Jr.
, and
S. S.
Rothman
,
J. Microsc.
168
,
101
110
(
1992
).
4.
D.
Nam
,
J.
Park
,
M.
Gallagher-Jones
,
S.
Kim
,
S.
Kim
,
Y.
Kohmura
,
H.
Naitow
,
N.
Kunishima
,
T.
Yoshida
,
T.
Ishikawa
, and
C.
Song
,
Phys. Rev. Lett.
110
,
098103
(
2013
).
5.
M.
Bartels
,
M.
Krenkel
,
J.
Haber
,
R. N.
Wilke
, and
T.
Salditt
,
Phys. Rev. Lett.
114
,
048103
(
2015
).
6.
N.
Strelnikova
,
N.
Sauter
,
M.
Guizar-Sicairos
,
M.
Göllner
,
A.
Diaz
,
P.
Delivani
,
M.
Chacón
,
I. M.
Tolić
,
V.
Zaburdaev
, and
T.
Pfohl
,
Sci. Rep.
7
,
13775
(
2017
).
7.
B.
Weinhausen
and
S.
Köster
,
Lab Chip
13
,
212
215
(
2013
).
8.
Liquid Cell Electron Microscopy
, edited by
F. M.
Ross
(
Cambridge University Press
,
New York
,
2017
).
9.
R.
Neutze
,
R.
Wouts
,
D.
van der Spoel
,
E.
Weckert
, and
J.
Hajdu
,
Nature
406
,
752
757
(
2000
).
10.
H. N.
Chapman
,
A.
Barty
,
M. J.
Bogan
,
S.
Boutet
,
M.
Frank
,
S. P.
Hau-Riege
,
S.
Marchesini
,
B. W.
Woods
,
S.
Bajt
,
W. H.
Benner
,
R. A.
London
,
E.
Plönjes
,
M.
Kuhlmann
,
R.
Treusch
,
S.
Düsterer
,
T.
Tschentscher
,
J. R.
Schneider
,
E.
Spiller
,
T.
Möller
,
C.
Bostedt
,
M.
Hoener
,
D. A.
Shapiro
,
K. O.
Hodgson
,
D.
van der Spoel
,
F.
Burmeister
,
M.
Bergh
,
C.
Caleman
,
G.
Huldt
,
M. M.
Seibert
,
F. R. N. C.
Maia
,
R. W.
Lee
,
A.
Szöke
,
N.
Timneanu
, and
J.
Hajdu
,
Nat. Phys.
2
,
839
843
(
2006
).
11.
D.
Sayre
,
Acta Crystallogr.
5
,
843
(
1952
).
12.
J. R.
Fienup
,
Appl. Opt.
21
,
2758
2769
(
1982
).
13.
J.
Miao
,
P.
Charalambous
,
J.
Kirz
, and
D.
Sayre
,
Nature
400
,
342
344
(
1999
).
14.
M. J.
Bogan
,
W. H.
Benner
,
S.
Boutet
,
U.
Rohner
,
M.
Frank
,
A.
Barty
,
M. M.
Seibert
,
F.
Maia
,
S.
Marchesini
,
S.
Bajt
,
B.
Woods
,
V.
Riot
,
S. P.
Hau-Riege
,
M.
Svenda
,
E.
Marklund
,
E.
Spiller
,
J.
Hajdu
, and
H. N.
Chapman
,
Nano Lett.
8
,
310
316
(
2008
).
15.
M. F.
Hantke
,
D.
Hasse
,
F. R. N. C.
Maia
,
T.
Ekeberg
,
K.
John
,
M.
Svenda
,
N. D.
Loh
,
A. V.
Martin
,
N.
Timneanu
,
D. S. D.
Larsson
,
G.
van der Schot
,
G. H.
Carlsson
,
M.
Ingelman
,
J.
Andreasson
,
D.
Westphal
,
M.
Liang
,
F.
Stellato
,
D. P.
DePonte
,
R.
Hartmann
,
N.
Kimmel
,
R. A.
Kirian
,
M. M.
Seibert
,
K.
Mühlig
,
S.
Schorb
,
K.
Ferguson
,
C.
Bostedt
,
S.
Carron
,
J. D.
Bozek
,
D.
Rolles
,
A.
Rudenko
,
S.
Epp
,
H. N.
Chapman
,
A.
Barty
,
J.
Hajdu
, and
I.
Andersson
,
Nat. Photonics
8
,
943
949
(
2014
).
16.
J.
Bielecki
,
M. F.
Hantke
,
B. J.
Daurer
,
H. K. N.
Reddy
,
D.
Hasse
,
D. S. D.
Larsson
,
L. H.
Gunn
,
M.
Svenda
,
A.
Munke
,
J. A.
Sellberg
,
L.
Flueckiger
,
A.
Pietrini
,
C.
Nettelblad
,
I.
Lundholm
,
G.
Carlsson
,
K.
Okamoto
,
N.
Timneanu
,
D.
Westphal
,
O.
Kulyk
,
A.
Higashiura
,
G.
van der Schot
,
N. D.
Loh
,
T. E.
Wysong
,
C.
Bostedt
,
T.
Gorkhover
,
B.
Iwan
,
M. M.
Seibert
,
T.
Osipov
,
P.
Walter
,
P.
Hart
,
M.
Bucher
,
A.
Ulmer
,
D.
Ray
,
G.
Carini
,
K. R.
Ferguson
,
I.
Andersson
,
J.
Andreasson
,
J.
Hajdu
, and
F. R. N. C.
Maia
,
Sci. Adv.
5
,
eaav8801
(
2019
).
17.
A.
Aquila
,
A.
Barty
,
C.
Bostedt
,
S.
Boutet
,
G.
Carini
,
D.
dePonte
,
P.
Drell
,
S.
Doniach
,
K. H.
Downing
,
T.
Earnest
,
H.
Elmlund
,
V.
Elser
,
M.
Gühr
,
J.
Hajdu
,
J.
Hastings
,
S. P.
Hau-Riege
,
Z.
Huang
,
E. E.
Lattman
,
F. R. N. C.
Maia
,
S.
Marchesini
,
A.
Ourmazd
,
C.
Pellegrini
,
R.
Santra
,
I.
Schlichting
,
C.
Schroer
,
J. C. H.
Spence
,
I. A.
Vartanyants
,
S.
Wakatsuki
,
W. I.
Weis
, and
G. J.
Williams
,
Struct. Dyn.
2
,
041701
(
2015
).
18.
H. N.
Chapman
,
Annu. Rev. Biochem.
88
,
35
58
(
2019
).
19.
D.
Nam
,
C.
Kim
,
Y.
Kim
,
T.
Ebisu
,
M.
Gallagher-Jones
,
J.
Park
,
S.
Kim
,
S.
Kim
,
K.
Tono
,
D. Y.
Noh
,
M.
Yabashi
,
T.
Ishikawa
, and
C.
Song
,
J. Phys. B
49
,
034008
(
2016
).
20.
J.
Fan
,
Z.
Sun
,
Y.
Wang
,
J.
Park
,
S.
Kim
,
M.
Gallagher-Jones
,
Y.
Kim
,
C.
Song
,
S.
Yao
,
J.
Zhang
,
J.
Zhang
,
X.
Duan
,
K.
Tono
,
M.
Yabashi
,
T.
Ishikawa
,
C.
Fan
,
Y.
Zhao
,
Z.
Chai
,
X.
Gao
,
T.
Earnest
, and
H.
Jiang
,
Sci. Rep.
6
,
34008
(
2016
).
21.
A.
Kobayashi
,
Y.
Sekiguchi
,
T.
Oroguchi
,
K.
Okajima
,
A.
Fukuda
,
M.
Oide
,
M.
Yamamoto
, and
M.
Nakasako
,
J. Synchrotron Radiat.
23
,
975
989
(
2016
).
22.
I.
Martiel
,
H. M.
Müller-Werkmeister
, and
A. E.
Cohen
,
Acta Crystallogr., Sect. D
75
,
160
177
(
2019
).
23.
T.
Ishikawa
 et al,
Nat. Photonics
6
,
540
544
(
2012
).
24.
T.
Kimura
,
Y.
Joti
,
A.
Shibuya
,
C.
Song
,
S.
Kim
,
K.
Tono
,
M.
Yabashi
,
M.
Tamakoshi
,
T.
Moriya
,
T.
Oshima
,
T.
Ishikawa
,
Y.
Bessho
, and
Y.
Nishino
,
Nat. Commun.
5
,
3052
(
2014
).
25.
J.
Pérez
and
Y.
Nishino
,
Curr. Opin. Struct. Biol.
22
,
670
678
(
2012
).
26.
T.
Nakane
,
Y.
Joti
,
K.
Tono
,
M.
Yabashi
,
E.
Nango
,
S.
Iwata
,
R.
Ishitani
, and
O.
Nureki
,
J. Appl. Crystallogr.
49
,
1035
1041
(
2016
).
27.
M. J.
Berger
,
J. H.
Hubbell
,
S. M.
Seltzer
,
J.
Chang
,
J. S.
Coursey
,
R.
Sukumar
,
D. S.
Zucker
, and
K.
Olsen
,
XCOM: Photon Cross Section Database (Version 1.5)
(
National Institute of Standards and Technology
,
Gaithersburg, MD, USA
,
2010
), see http://physics.nist.gov/xcom.
28.
S.
Timoshenko
and
S.
Woinowsky-Krieger
,
Theory of Plates and Shells
, 2nd ed. (
McGraw-Hill
,
New York
,
1964
).
29.
DIN EN 843-2:2007 (2007).
30.
H.
Yumoto
,
H.
Mimura
,
T.
Koyama
,
S.
Matsuyama
,
K.
Tono
,
T.
Togashi
,
Y.
Inubushi
,
T.
Sato
,
T.
Tanaka
,
T.
Kimura
,
H.
Yokoyama
,
J.
Kim
,
Y.
Sano
,
Y.
Hachisu
,
M.
Yabashi
,
H.
Ohashi
,
H.
Ohmori
,
T.
Ishikawa
, and
K.
Yamauchi
,
Nat. Photonics
7
,
43
47
(
2013
).
31.
C.
Song
,
K.
Tono
,
J.
Park
,
T.
Ebisu
,
S.
Kim
,
H.
Shimada
,
S.
Kim
,
M.
Gallagher-Jones
,
D.
Nam
,
T.
Sato
,
T.
Togashi
,
K.
Ogawa
,
Y.
Joti
,
T.
Kameshima
,
S.
Ono
,
T.
Hatsui
,
S.
Iwata
,
M.
Yabashi
, and
T.
Ishikawa
,
J. Appl. Crystallogr.
47
,
188
197
(
2014
).
32.
T.
Kameshima
,
S.
Ono
,
T.
Kudo
,
K.
Ozaki
,
Y.
Kirihara
,
K.
Kobayashi
,
Y.
Inubushi
,
M.
Yabashi
,
T.
Horigome
,
A.
Holland
,
K.
Holland
,
D.
Burt
,
H.
Murao
, and
T.
Hatsui
,
Rev. Sci. Instrum.
85
,
033110
(
2014
).
33.
Y.
Joti
,
T.
Kameshima
,
M.
Yamaga
,
T.
Sugimoto
,
K.
Okada
,
T.
Abe
,
Y.
Furukawa
,
T.
Ohata
,
R.
Tanaka
,
T.
Hatsui
, and
M.
Yabashi
,
J. Synchrotron Radiat.
22
,
571
576
(
2015
).
34.
J.
Wei
,
H.
Mitomo
,
T.
Tani
,
Y.
Matsuo
,
K.
Niikura
,
M.
Naya
, and
K.
Ijiro
,
Langmuir
34
,
12445
12451
(
2018
).
35.
K.
Niikura
,
N.
Iyo
,
Y.
Matsuo
,
H.
Mitomo
, and
K.
Ijiro
,
ACS Appl. Mater. Interfaces
5
,
3900
3907
(
2013
).
36.
D. R.
Luke
,
Inverse Probl.
21
,
37
50
(
2005
).
37.
S.
Marchesini
,
H.
He
,
H. N.
Chapman
,
S. P.
Hau-Riege
,
A.
Noy
,
M. R.
Howells
,
U.
Weierstall
, and
J. C. H.
Spence
,
Phys. Rev. B
68
,
140101(R)
(
2003
).
38.
A. V.
Martin
,
F.
Wang
,
N. D.
Loh
,
T.
Ekeberg
,
F. R. N. C.
Maia
,
M.
Hantke
,
G.
van der Schot
,
C. Y.
Hampton
,
R. G.
Sierra
,
A.
Aquila
,
S.
Bajt
,
M.
Barthelmess
,
C.
Bostedt
,
J. D.
Bozek
,
N.
Coppola
,
S. W.
Epp
,
B.
Erk
,
H.
Fleckenstein
,
L.
Foucar
,
M.
Frank
,
H.
Graafsma
,
L.
Gumprecht
,
A.
Hartmann
,
R.
Hartmann
,
G.
Hauser
,
H.
Hirsemann
,
P.
Holl
,
S.
Kassemeyer
,
N.
Kimmel
,
M.
Liang
,
L.
Lomb
,
S.
Marchesini
,
K.
Nass
,
E.
Pedersoli
,
C.
Reich
,
D.
Rolles
,
B.
Rudek
,
A.
Rudenko
,
J.
Schulz
,
R. L.
Shoeman
,
H.
Soltau
,
D.
Starodub
,
J.
Steinbrener
,
F.
Stellato
,
L.
Strüder
,
J.
Ullrich
,
G.
Weidenspointner
,
T. A.
White
,
C. B.
Wunderer
,
A.
Barty
,
I.
Schlichting
,
M. J.
Bogan
, and
H. N.
Chapman
,
Opt. Express
20
,
16650
16661
(
2012
).
39.
Y.
Nishino
,
J.
Miao
, and
T.
Ishikawa
,
Phys. Rev. B
68
,
220101(R)
(
2003
).
40.
H. N.
Chapman
,
A.
Barty
,
S.
Marchesini
,
A.
Noy
,
S. P.
Hau-Riege
,
C.
Cui
,
M. R.
Howells
,
R.
Rosen
,
H.
He
,
J. C. H.
Spence
,
U.
Weierstall
,
T.
Beetz
,
C.
Jacobsen
, and
D.
Shapiro
,
J. Opt. Soc. Am. A
23
,
1179
1200
(
2006
).
41.
S.
Nakamura
,
H.
Mitomo
,
M.
Aizawa
,
T.
Tani
,
Y.
Matsuo
,
K.
Niikura
,
A.
Pike
,
M.
Naya
,
A.
Shishido
, and
K.
Ijiro
,
ACS Omega
2
,
2208
2213
(
2017
).
42.
J.
Wei
,
K.
Niikura
,
T.
Higuchi
,
T.
Kimura
,
H.
Mitomo
,
H.
Jinnai
,
Y.
Joti
,
Y.
Bessho
,
Y.
Nishino
,
Y.
Matsuo
, and
K.
Ijiro
,
J. Am. Chem. Soc.
138
,
3274
3277
(
2016
).
43.
R.
Iida
,
H.
Kawamura
,
K.
Niikura
,
T.
Kimura
,
S.
Sekiguchi
,
Y.
Joti
,
Y.
Bessho
,
H.
Mitomo
,
Y.
Nishino
, and
K.
Ijiro
,
Langmuir
31
,
4054
4062
(
2015
).
44.
T.
Koyama
,
H.
Yumoto
,
T.
Kimura
,
A.
Suzuki
,
T.
Kameshima
,
Y.
Joti
,
K.
Tono
,
N.
Tani
,
T.
Tachibana
,
Y.
Konishi
,
Y.
Bessho
,
Y.
Nishino
,
M.
Yabashi
, and
H.
Ohashi
,
Microsc. Microanal.
24
(
suppl. 2
),
294
295
(
2018
).
45.
H.
Yumoto
 et al, “High-fluence multilayer focusing mirrors for x-ray single-particle imaging” (unpublished) (
2020
).
46.
R.
Watanabe
,
N.
Soga
,
D.
Fujita
,
K. V.
Tabata
,
L.
Yamauchi
,
S. H.
Kim
,
D.
Asanuma
,
M.
Kamiya
,
Y.
Urano
,
H.
Suga
, and
H.
Noji
,
Nat. Commun.
5
,
4519
(
2014
).
47.
A.
Suzuki
,
T.
Kimura
,
Y.
Yang
,
Y.
Niida
,
A.
Nishioka
,
T.
Tachibana
,
M.
Takei
,
K.
Tono
,
M.
Yabashi
,
T.
Ishikawa
,
T.
Oshima
,
Y.
Bessho
,
Y.
Joti
, and
Y.
Nishino
,
Phys. Chem. Chem. Phys.
22
,
2622
2628
(
2020
).
You do not currently have access to this content.