With its direct correspondence to electronic structure, angle-resolved photoemission spectroscopy (ARPES) is a ubiquitous tool for the study of solids. When extended to the temporal domain, time-resolved (TR)-ARPES offers the potential to move beyond equilibrium properties, exploring both the unoccupied electronic structure as well as its dynamical response under ultrafast perturbation. Historically, ultrafast extreme ultraviolet sources employing high-order harmonic generation (HHG) have required compromises that make it challenging to achieve a high energy resolution—which is highly desirable for many TR-ARPES studies—while producing high photon energies and a high photon flux. We address this challenge by performing HHG inside a femtosecond enhancement cavity, realizing a practical source for TR-ARPES that achieves a flux of over 1011 photons/s delivered to the sample, operates over a range of 8–40 eV with a repetition rate of 60 MHz. This source enables TR-ARPES studies with a temporal and energy resolution of 190 fs and 22 meV, respectively. To characterize the system, we perform ARPES measurements of polycrystalline Au and MoTe2, as well as TR-ARPES studies on graphite.

1.
N. P.
Armitage
,
Nat. Mater.
13
,
665
(
2014
).
2.
C. L.
Smallwood
,
J. P.
Hinton
,
C.
Jozwiak
,
W.
Zhang
,
J. D.
Koralek
,
H.
Eisaki
,
D. H.
Lee
,
J.
Orenstein
, and
A.
Lanzara
,
Science
336
,
1137
(
2012
); e-print arXiv:1206.2300.
3.
F.
Boschini
,
E. H.
da Silva Neto
,
E.
Razzoli
,
M.
Zonno
,
S.
Peli
,
R. P.
Day
,
M.
Michiardi
,
M.
Schneider
,
B.
Zwartsenberg
,
P.
Nigge
,
R. D.
Zhong
,
J.
Schneeloch
,
G. D.
Gu
,
S.
Zhdanovich
,
A. K.
Mills
,
G.
Levy
,
D. J.
Jones
,
C.
Giannetti
, and
A.
Damascelli
,
Nat. Mater.
17
,
416
(
2018
).
4.
F.
Cilento
,
G.
Manzoni
,
A.
Sterzi
,
S.
Peli
,
A.
Ronchi
,
A.
Crepaldi
,
F.
Boschini
,
C.
Cacho
,
R.
Chapman
,
E.
Springate
,
H.
Eisaki
,
M.
Greven
,
M.
Berciu
,
A. F.
Kemper
,
A.
Damascelli
,
M.
Capone
,
C.
Giannetti
, and
F.
Parmigiani
,
Sci. Adv.
4
,
eaar1998
(
2018
).
5.
J. A.
Sobota
,
S.
Yang
,
J. G.
Analytis
,
Y. L.
Chen
,
I. R.
Fisher
,
P. S.
Kirchmann
, and
Z.-X.
Shen
,
Phys. Rev. Lett.
108
,
117403
(
2012
).
6.
M.
Hajlaoui
,
E.
Papalazarou
,
J.
Mauchain
,
G.
Lantz
,
N.
Moisan
,
D.
Boschetto
,
Z.
Jiang
,
I.
Miotkowski
,
Y. P.
Chen
,
A.
Taleb-Ibrahimi
,
L.
Perfetti
, and
M.
Marsi
,
Nano Lett.
12
,
3532
(
2012
); e-print arXiv:1206.4561.
7.
I.
Gierz
,
J. C.
Petersen
,
M.
Mitrano
,
C.
Cacho
,
I. C.
Turcu
,
E.
Springate
,
A.
Stöhr
,
A.
Köhler
,
U.
Starke
, and
A.
Cavalleri
,
Nat. Mater.
12
,
1119
(
2013
); e-print arXiv:1304.1389.
8.
J. C.
Johannsen
,
S.
Ulstrup
,
F.
Cilento
,
A.
Crepaldi
,
M.
Zacchigna
,
C.
Cacho
,
I. C.
Turcu
,
E.
Springate
,
F.
Fromm
,
C.
Raidel
,
T.
Seyller
,
F.
Parmigiani
,
M.
Grioni
, and
P.
Hofmann
,
Phys. Rev. Lett.
111
,
027403
(
2013
); e-print arXiv:1304.2615.
9.
L.
Perfetti
,
P. A.
Loukakos
,
M.
Lisowski
,
U.
Bovensiepen
,
H.
Berger
,
S.
Biermann
,
P. S.
Cornaglia
,
A.
Georges
, and
M.
Wolf
,
Phys. Rev. Lett.
97
,
067402
(
2006
).
10.
M.
Lisowski
,
P. A.
Loukakos
,
A.
Melnikov
,
I.
Radu
,
L.
Ungureanu
,
M.
Wolf
, and
U.
Bovensiepen
,
Phys. Rev. Lett.
95
,
137402
(
2005
).
11.
M.
Sentef
,
A. F.
Kemper
,
B.
Moritz
,
J. K.
Freericks
,
Z.-X.
Shen
, and
T. P.
Devereaux
,
Phys. Rev. X
3
,
041033
(
2013
); e-print arXiv:1212.4841.
12.
N.
Gedik
and
I.
Vishik
,
Nat. Phys.
13
,
1029
(
2017
).
13.
L.
Perfetti
,
P. A.
Loukakos
,
M.
Lisowski
,
U.
Bovensiepen
,
H.
Eisaki
, and
M.
Wolf
,
Phys. Rev. Lett.
99
,
197001
(
2007
).
14.
J. D.
Rameau
,
S.
Freutel
,
A. F.
Kemper
,
M. A.
Sentef
,
J. K.
Freericks
,
I.
Avigo
,
M.
Ligges
,
L.
Rettig
,
Y.
Yoshida
,
H.
Eisaki
,
J.
Schneeloch
,
R. D.
Zhong
,
Z. J.
Xu
,
G. D.
Gu
,
P. D.
Johnson
, and
U.
Bovensiepen
,
Nat. Commun.
7
,
13761
(
2016
).
15.
S.
Parham
,
H.
Li
,
T. J.
Nummy
,
J. A.
Waugh
,
X. Q.
Zhou
,
J.
Griffith
,
J.
Schneeloch
,
R. D.
Zhong
,
G. D.
Gu
, and
D. S.
Dessau
,
Phys. Rev. X
7
,
041013
(
2017
).
16.
F.
Schmitt
,
P. S.
Kirchmann
,
U.
Bovensiepen
,
R. G.
Moore
,
L.
Rettig
,
M.
Krenz
,
J.-H.
Chu
,
N.
Ru
,
L.
Perfetti
,
D. H.
Lu
,
M.
Wolf
,
I. R.
Fisher
, and
Z.-X.
Shen
,
Science
321
,
1649
(
2008
).
17.
T.
Rohwer
,
S.
Hellmann
,
M.
Wiesenmayer
,
C.
Sohrt
,
A.
Stange
,
B.
Slomski
,
A.
Carr
,
Y.
Liu
,
L. M.
Avila
,
M.
Kalläne
,
S.
Mathias
,
L.
Kipp
,
K.
Rossnagel
, and
M.
Bauer
,
Nature
471
,
490
(
2011
).
18.
J.
Faure
,
J.
Mauchain
,
E.
Papalazarou
,
W.
Yan
,
J.
Pinon
,
M.
Marsi
, and
L.
Perfetti
,
Rev. Sci. Instrum.
83
,
043109
(
2012
).
19.
F.
Boschini
,
H.
Hedayat
,
C.
Dallera
,
P.
Farinello
,
C.
Manzoni
,
A.
Magrez
,
H.
Berger
,
G.
Cerullo
, and
E.
Carpene
,
Rev. Sci. Instrum.
85
,
123903
(
2014
).
20.
G.
Liu
,
G.
Wang
,
Y.
Zhu
,
H.
Zhang
,
G.
Zhang
,
X.
Wang
,
Y.
Zhou
,
W.
Zhang
,
H.
Liu
,
L.
Zhao
,
J.
Meng
,
X.
Dong
,
C.
Chen
,
Z.
Xu
, and
X. J.
Zhou
,
Rev. Sci. Instrum.
79
,
023015
(
2008
); e-print arXiv:0711.0282.
21.
K.
Okazaki
,
Y.
Ota
,
Y.
Kotani
,
W.
Malaeb
,
Y.
Ishida
,
T.
Shimojima
,
T.
Kiss
,
S.
Watanabe
,
C.
Chen
,
K.
Kihou
,
C. H.
Lee
,
A.
Iyo
,
H.
Eisaki
,
T.
Saito
,
H.
Fukazawa
,
Y.
Kohori
,
K.
Hashimoto
,
T.
Shibauchi
,
Y.
Matsuda
,
H.
Ikeda
,
H.
Miyahara
,
R.
Arita
,
A.
Chainani
, and
S.
Shin
,
Science
337
,
1314
(
2012
).
22.
A.
McPherson
,
G.
Gibson
,
H.
Jara
,
U.
Johann
,
T. S.
Luk
,
I. A.
McIntyre
,
K.
Boyer
, and
C. K.
Rhodes
,
J. Opt. Soc. Am. B
4
,
595
(
1987
).
23.
M.
Ferray
,
A.
L’Huillier
,
X. F.
Li
,
L. A.
Lompre
,
G.
Mainfray
, and
C.
Manus
,
J. Phys. B: At., Mol. Opt. Phys.
21
,
L31
(
1988
).
25.
E.
Gibson
,
A.
Paul
,
N.
Wagner
,
R.
Tobey
,
D.
Gaudiosi
,
S.
Backus
,
I.
Christov
,
A.
Aquila
,
E.
Gullikson
,
D.
Attwood
,
M.
Murnane
, and
H.
Kapteyn
,
Science
302
,
95
(
2003
).
26.
R.
Haight
and
D. R.
Peale
,
Rev. Sci. Instrum.
65
,
1853
(
1994
).
27.
I. C. E.
Turcu
,
E.
Springate
,
C. A.
Froud
,
C. M.
Cacho
,
J. L.
Collier
,
W. A.
Bryan
,
G. R. A. J.
Nemeth
,
J. P.
Marangos
,
J. W. G.
Tisch
,
R.
Torres
,
T.
Siegel
,
L.
Brugnera
,
J. G.
Underwood
,
I.
Procino
,
W. R.
Newell
,
C.
Altucci
,
R.
Velotta
,
R. B.
King
,
J. D.
Alexander
,
C. R.
Calvert
,
O.
Kelly
,
J. B.
Greenwood
,
I. D.
Williams
,
A.
Cavalleri
,
J. C.
Petersen
,
N.
Dean
,
S. S.
Dhesi
,
L.
Poletto
,
P.
Villoresi
,
F.
Frassetto
,
S.
Bonora
, and
M. D.
Roper
,
Proc. SPIE
7469
,
746902
(
2010
).
28.
B.
Frietsch
,
R.
Carley
,
K.
Döbrich
,
C.
Gahl
,
M.
Teichmann
,
O.
Schwarzkopf
,
P.
Wernet
, and
M.
Weinelt
,
Rev. Sci. Instrum.
84
,
075106
(
2013
).
29.
C.
Grazioli
,
C.
Callegari
,
A.
Ciavardini
,
M.
Coreno
,
F.
Frassetto
,
D.
Gauthier
,
D.
Golob
,
R.
Ivanov
,
A.
Kivimäki
,
B.
Mahieu
,
B.
Bučar
,
M.
Merhar
,
P.
Miotti
,
L.
Poletto
,
E.
Polo
,
B.
Ressel
,
C.
Spezzani
, and
G.
De Ninno
,
Rev. Sci. Instrum.
85
,
023104
(
2014
).
30.
S.
Plogmaker
,
J. A.
Terschlüsen
,
N.
Krebs
,
M.
Svanqvist
,
J.
Forsberg
,
U. B.
Cappel
,
J.-E.
Rubensson
,
H.
Siegbahn
, and
J.
Söderström
,
Rev. Sci. Instrum.
86
,
123107
(
2015
).
31.
J.
Ojeda
,
C. A.
Arrell
,
J.
Grilj
,
F.
Frassetto
,
L.
Mewes
,
H.
Zhang
,
F.
van Mourik
,
L.
Poletto
, and
M.
Chergui
,
Struct. Dyn.
3
,
023602
(
2016
).
32.
G.
Rohde
,
A.
Hendel
,
A.
Stange
,
K.
Hanff
,
L. P.
Oloff
,
L. X.
Yang
,
K.
Rossnagel
, and
M.
Bauer
,
Rev. Sci. Instrum.
87
,
103102
(
2016
).
33.
S.
Eich
,
A.
Stange
,
A. V.
Carr
,
J.
Urbancic
,
T.
Popmintchev
,
M.
Wiesenmayer
,
K.
Jansen
,
A.
Ruffing
,
S.
Jakobs
,
T.
Rohwer
,
S.
Hellmann
,
C.
Chen
,
P.
Matyba
,
L.
Kipp
,
K.
Rossnagel
,
M.
Bauer
,
M. M.
Murnane
,
H. C.
Kapteyn
,
S.
Mathias
, and
M.
Aeschlimann
,
J. Electron Spectrosc. Relat. Phenom.
195
,
231
(
2014
).
34.
P.
Miotti
,
F.
Cilento
,
R.
Cucini
,
A. D.
Luisa
,
A.
Fondacaro
,
F.
Frassetto
,
D.
Kopić
,
D.
Payne
,
A.
Sterzi
,
T.
Pincelli
,
G.
Panaccione
,
F.
Parmigiani
,
G.
Rossi
, and
L.
Poletto
, in
High-Brightness Sources and Light-Driven Interactions
(
Optical Society of America
,
2018
), p.
EW2B.5
.
35.
J. H.
Buss
,
H.
Wang
,
Y.
Xu
,
J.
Maklar
,
F.
Joucken
,
L.
Zeng
,
S.
Stoll
,
C.
Jozwiak
,
J.
Pepper
,
Y.-D.
Chuang
,
J. D.
Denlinger
,
Z.
Hussain
,
A.
Lanzara
, and
R. A.
Kaindl
,
Rev. Sci. Instrum.
90
,
023105
(
2019
).
36.
M.
Puppin
,
Y.
Deng
,
C. W.
Nicholson
,
J.
Feldl
,
M. B. M.
Schröter
,
H.
Vita
,
P. S.
Kirchmann
,
C.
Monney
,
L.
Rettig
,
M.
Wolf
, and
R.
Ernstorfer
,
Rev. Sci. Instrum.
90
,
023104
(
2019
).
38.
C.
Giannetti
,
M.
Capone
,
D.
Fausti
,
M.
Fabrizio
, and
D.
Mihailovic
,
Adv. Phys.
65
,
58
(
2016
).
39.
M. X.
Na
,
A. K.
Mills
,
F.
Boschini
,
M.
Michiardi
,
B.
Nosarzewski
,
R. P.
Day
,
E.
Razzoli
,
A.
Sheyerman
,
M.
Schneider
,
G.
Levy
,
S.
Zhdanovich
,
T. P.
Devereaux
,
A. F.
Kemper
,
D. J.
Jones
, and
A.
Damascelli
, “
Direct determination of mode-projected electron-phonon coupling in the time-domain
,” e-print arXiv:1902.05572.
40.
A.
Damascelli
,
G.
Gabetta
, and
A.
Lumachi
,
Phys. Rev. B
54
,
6031
(
1996
).
41.
S.
Hellmann
,
K.
Rossnagel
,
M.
Marczynski-Bühlow
, and
L.
Kipp
,
Phys. Rev. B
79
,
035402
(
2009
).
42.
P.
Steinleitner
,
P.
Merkl
,
P.
Nagler
,
J.
Mornhinweg
,
C.
Schüller
,
T.
Korn
,
A.
Chernikov
, and
R.
Huber
,
Nano Lett.
17
,
1455
(
2017
).
43.
L.
Nelson
,
D.
Jones
,
K.
Tamura
,
H.
Haus
, and
E.
Ippen
,
Appl. Phys. B: Lasers Opt.
65
,
277
(
1997
).
44.
L.
Nugent-Glandorf
,
T. A.
Johnson
,
Y.
Kobayashi
, and
S. A.
Diddams
,
Opt. Lett.
36
,
1578
(
2011
); e-print arXiv:1102.2983.
45.
X.
Li
,
M. A.
Reber
,
C.
Corder
,
Y.
Chen
,
P.
Zhao
, and
T. K.
Allison
,
Rev. Sci. Instrum.
87
,
093114
(
2016
); e-print arXiv:1606.05234.
46.
R. J.
Jones
,
K. D.
Moll
,
M. J.
Thorpe
, and
J.
Ye
,
Phys. Rev. Lett.
94
,
193201
(
2005
).
47.
C.
Gohle
,
T.
Udem
,
M.
Herrmann
,
J.
Rauschenberger
,
R.
Holzwarth
,
H. A.
Schuessler
,
F.
Krausz
, and
T. W.
Hänsch
,
Nature
436
,
234
(
2005
).
48.
A. K.
Mills
,
T. J.
Hammond
,
M. H. C.
Lam
, and
D. J.
Jones
,
J. Phys. B: At., Mol. Opt. Phys.
45
,
142001
(
2012
).
49.
C.
Corder
,
P.
Zhao
,
J.
Bakalis
,
X.
Li
,
M. D.
Kershis
,
A. R.
Muraca
,
M. G.
White
, and
T. K.
Allison
,
Struct. Dyn.
5
,
054301
(
2018
); e-print arXiv:1801.08124.
50.
T.
Saule
,
M.
Högner
,
N.
Lilienfein
,
O.
de Vries
,
M.
Plötner
,
V. S.
Yakovlev
,
N.
Karpowicz
,
J.
Limpert
, and
I.
Pupeza
,
APL Photonics
3
,
101301
(
2018
).
51.
Z.
Zhao
,
A.
Ozawa
,
M.
Kuwata-Gonokami
, and
Y.
Kobayashi
,
High Power Laser Sci. Eng.
6
,
e19
(
2018
).
52.
D. C.
Yost
,
T. R.
Schibli
, and
J.
Ye
,
Opt. Lett.
33
,
1099
(
2008
).
53.
D. C.
Yost
,
A.
Cingöz
,
T. K.
Allison
,
A.
Ruehl
,
M. E.
Fermann
,
I.
Hartl
, and
J.
Ye
,
Opt. Express
19
,
23483
(
2011
).
54.
E.
Black
,
Am. J. Phys.
69
,
79
(
2001
).
55.
D. R.
Carlson
,
J.
Lee
,
J.
Mongelli
,
E. M.
Wright
, and
R. J.
Jones
,
Opt. Lett.
36
,
2991
(
2011
).
56.
T. K.
Allison
,
A.
Cingöz
,
D. C.
Yost
, and
J.
Ye
,
Phys. Rev. Lett.
107
,
183903
(
2011
).
57.
I.
Pupeza
,
S.
Holzberger
,
T.
Eidam
,
H.
Carstens
,
D.
Esser
,
J.
Weitenberg
,
P.
Russbüldt
,
J.
Rauschenberger
,
J.
Limpert
,
T.
Udem
,
A.
Tünnermann
,
T.
Hänsch
,
A.
Apolonski
,
F.
Krausz
, and
E.
Fill
,
Nat. Photonics
7
,
608
(
2013
).
58.
A. K.
Mills
,
S.
Zhdanovich
,
E.
Rampi
,
R.
Comin
,
G.
Levy
,
A.
Damascelli
, and
D. J.
Jones
, in
CLEO: 2014
(
Optical Society of America
,
2014
), p.
FM4B.6
.
59.
A. K.
Mills
,
S.
Zhdanovich
,
A.
Sheyerman
,
G.
Levy
,
A.
Damascelli
, and
D. J.
Jones
, in
Advances in X-Ray Free-Electron Lasers Instrumentation III
, edited by
S. G.
Biedron
(
International Society for Optics and Photonics
,
2015
), Vol. 9512, p.
95121I
.
60.
C. M.
Heyl
,
J.
Güdde
,
A.
L’Huillier
, and
U.
Höfer
,
J. Phys. B: At., Mol. Opt. Phys.
45
,
074020
(
2012
).
61.
M. C.
Chen
,
M. R.
Gerrity
,
S.
Backus
,
T.
Popmintchev
,
X.
Zhou
,
P.
Arpin
,
X.
Zhang
,
H. C.
Kapteyn
, and
M. M.
Murnane
,
Opt. Express
17
,
17376
(
2009
).
62.
S.
Hädrich
,
J.
Rothhardt
,
M.
Krebs
,
F.
Tavella
,
A.
Willner
,
J.
Limpert
, and
A.
Tünnermann
,
Opt. Express
18
,
20242
(
2010
).
63.
S.
Hädrich
,
M.
Krebs
,
J.
Rothhardt
,
H.
Carstens
,
S.
Demmler
,
J.
Limpert
, and
A.
Tünnermann
,
Opt. Express
19
,
19374
(
2011
).
64.
A.
Cabasse
,
G.
Machinet
,
A.
Dubrouil
,
E.
Cormier
, and
E.
Constant
,
Opt. Express
37
,
4618
(
2012
).
65.
C.-T.
Chiang
,
A.
Blättermann
,
M.
Huth
,
J.
Kirschner
, and
W.
Widdra
,
Appl. Phys. Lett.
101
,
071116
(
2012
).
66.
H.
Wang
,
Y.
Xu
,
S.
Ulonska
,
J. S.
Robinson
,
P.
Ranitovic
, and
R. A.
Kaindl
,
Nat. Commun.
6
,
7459
(
2015
); e-print arXiv:1408.6827.
67.
S.
Hadrich
,
J.
Rothhardt
,
M.
Krebs
,
S.
Demmler
,
A.
Klenke
,
A.
Tünnermann
, and
J.
Limpert
,
J. Phys. B: At., Mol. Opt. Phys.
49
,
172002
(
2016
).
68.
C. M.
Heyl
,
C. L.
Arnold
,
A.
Couairon
, and
A.
L’Huillier
,
J. Phys. B: At., Mol. Opt. Phys.
50
,
013001
(
2017
); e-print arXiv:1509.00942.
69.
G.
Porat
,
C. M.
Heyl
,
S. B.
Schoun
,
C.
Benko
,
N.
Dörre
,
K. L.
Corwin
, and
J.
Ye
,
Nat. Photonics
12
,
387
(
2018
); e-print arXiv:1710.04314.
70.
A. M.
Weiner
,
Ultrafast Optics
(
John Wiley & Sons, Inc.
,
2008
).
71.
L.
Poletto
,
Appl. Phys. B: Lasers Opt.
78
,
1013
(
2004
).
72.
F.
Frassetto
,
C.
Cacho
,
C. A.
Froud
,
I. E.
Turcu
,
P.
Villoresi
,
W. A.
Bryan
,
E.
Springate
, and
L.
Poletto
,
Opt. Express
19
,
19169
(
2011
).
73.
F.
Frassetto
,
A.
Trabattoni
,
S.
Anumula
,
G.
Sansone
,
F.
Calegari
,
M.
Nisoli
, and
L.
Poletto
,
Rev. Sci. Instrum.
85
,
103115
(
2014
).
74.
D.
Xiao
,
G. B.
Liu
,
W.
Feng
,
X.
Xu
, and
W.
Yao
,
Phys. Rev. Lett.
108
,
196802
(
2012
); e-print arXiv:1112.3144.
75.
M. K.
Agarwal
and
M. J.
Capers
,
J. Appl. Crystallogr.
5
,
63
(
1972
).
76.
A.
Crepaldi
,
G.
Autès
,
G.
Gatti
,
S.
Roth
,
A.
Sterzi
,
G.
Manzoni
,
M.
Zacchigna
,
C.
Cacho
,
R. T.
Chapman
,
E.
Springate
,
E. A.
Seddon
,
P.
Bugnon
,
A.
Magrez
,
H.
Berger
,
I.
Vobornik
,
M.
Kalläne
,
A.
Quer
,
K.
Rossnagel
,
F.
Parmigiani
,
O. V.
Yazyev
, and
M.
Grioni
,
Phys. Rev. B
96
,
241408
(
2017
); e-print arXiv:1709.09854.
77.
A.
Stange
,
C.
Sohrt
,
L. X.
Yang
,
G.
Rohde
,
K.
Janssen
,
P.
Hein
,
L. P.
Oloff
,
K.
Hanff
,
K.
Rossnagel
, and
M.
Bauer
,
Phys. Rev. B
92
,
184303
(
2015
).
78.
G.
Rohde
,
A.
Stange
,
A.
Müller
,
M.
Behrendt
,
L.
Oloff
,
K.
Hanff
,
T. J.
Albert
,
P.
Hein
,
K.
Rossnagel
, and
M.
Bauer
,
Phys. Rev. Lett.
121
,
256401
(
2018
).
79.
M. J.
Stevens
,
R. D. R.
Bhat
,
J. E.
Sipe
,
H. M.
Van Driel
, and
A. L.
Smirl
,
Phys. Status Solidi B
238
,
568
(
2003
).
You do not currently have access to this content.