We report an improved experimental scheme for two-dimensional electronic spectroscopy (2D-ES) based solely on conventional optical components and fast data acquisition. This is accomplished by working with two choppers synchronized to a 10 kHz repetition rate amplified laser system. We demonstrate how scattering and pump-probe contributions can be removed during 2D measurements and how the pump probe and local oscillator spectra can be generated and saved simultaneously with each population time measurement. As an example the 2D-ES spectra for cresyl violet were obtained. The resulting 2D spectra show a significant oscillating signal during population evolution time which can be assigned to an intramolecular vibrational mode.

1.
P.
Hamm
,
M.
Lim
, and
R. M.
Hochstrasser
,
Phys. Rev. Lett.
81
,
5326
5329
(
1998
).
2.
J. D.
Hybl
,
A. W.
Albrecht
,
S. M. G.
Faeder
, and
D. M.
Jonas
,
Chem. Phys. Lett.
297
,
307
313
(
1998
).
3.
N.
Krebs
,
I.
Pugliesi
,
J.
Hauer
, and
E.
Riedle
,
New J. Phys.
15
,
085016
(
2013
).
4.
C.
Consani
,
G.
Aubock
,
F.
van Mourik
, and
M.
Chergui
,
Science
339
,
1586
1589
(
2013
).
5.
E. E.
Ostroumov
,
R. M.
Mulvaney
,
J. M.
Anna
,
R. J.
Cogdell
, and
G. D.
Scholes
,
J. Phys. Chem. B
117
,
11349
11362
(
2013
).
6.
P. D.
Dahlberg
,
A. F.
Fidler
,
J. R.
Caram
,
P. D.
Long
, and
G. S.
Engel
,
J. Phys. Chem. Lett.
4
,
3636
3640
(
2013
).
7.
A. F.
Fidler
,
V. P.
Singh
,
P. D.
Long
,
P. D.
Dahlberg
, and
G. S.
Engel
,
J. Chem. Phys.
139
,
155101
(
2013
).
8.
K. L. M.
Lewis
and
J. P.
Ogilvie
,
J. Phys. Chem. Lett.
3
,
503
510
(
2012
).
9.
G. S.
Schlau-Cohen
,
A.
Ishizaki
, and
G. R.
Fleming
,
Chem. Phys.
386
,
1
22
(
2011
).
10.
T.
Brixner
,
J.
Stenger
,
H. M.
Vaswani
,
M.
Cho
,
R. E.
Blankenship
, and
G. R.
Fleming
,
Nature (London)
434
,
625
628
(
2005
).
11.
C.
Greve
,
N. K.
Preketes
,
H.
Fidder
,
R.
Costard
,
B.
Koeppe
,
I. A.
Heisler
,
S.
Mukamel
,
F.
Temps
,
E. T. J.
Nibbering
, and
T.
Elsaesser
,
J. Phys. Chem. A
117
,
594
606
(
2013
).
12.
E. L.
Read
,
G. S.
Engel
,
T. R.
Calhoun
,
T.
Mancal
,
T. K.
Ahn
,
R. E.
Blankenship
, and
G. R.
Fleming
,
Proc. Natl. Acad. Sci. U.S.A.
104
,
14203
14208
(
2007
).
13.
J. E.
Laaser
and
M. T.
Zanni
,
J. Phys. Chem. A
117
,
5875
5890
(
2013
).
14.
N.
Christensson
,
F.
Milota
,
J.
Hauer
,
J.
Sperling
,
O.
Bixner
,
A.
Nemeth
, and
H. F.
Kauffmann
,
J. Phys. Chem. B
115
,
5383
5391
(
2011
).
15.
D. B.
Turner
,
K. E.
Wilk
,
P. M. G.
Curmi
, and
G. D.
Scholes
,
J. Phys. Chem. Lett.
2
,
1904
1911
(
2011
).
16.
G. S.
Engel
,
T. R.
Calhoun
,
E. L.
Read
,
T. K.
Ahn
,
T.
Mancal
,
Y. C.
Cheng
,
R. E.
Blankenship
, and
G. R.
Fleming
,
Nature (London)
446
,
782
786
(
2007
).
17.
A.
Chenu
,
N.
Christensson
,
H. F.
Kauffmann
, and
T.
Mancal
,
Sci. Rep.
3
,
2029
(
2013
).
18.
R.
Costard
,
I. A.
Heisler
, and
T.
Elsaesser
,
J. Chem. Lett.
5
,
506
511
(
2014
).
19.
C. J.
Fecko
,
J. D.
Eaves
,
J. J.
Loparo
,
A.
Tokmakoff
, and
P. L.
Geissler
,
Science
301
,
1698
1702
(
2003
).
20.
N. S.
Ginsberg
,
Y. C.
Cheng
, and
G. R.
Fleming
,
Acc. Chem. Res.
42
,
1352
1363
(
2009
).
21.
D. M.
Jonas
,
Annu. Rev. Phys. Chem.
54
,
425
463
(
2003
).
22.
U.
Selig
,
F.
Langhojer
,
F.
Dimler
,
T.
Lohrig
,
C.
Schwarz
,
B.
Gieseking
, and
T.
Brixner
,
Opt. Lett.
33
,
2851
2853
(
2008
).
23.
P.
Hamm
and
M.
Zanni
,
Concepts And Methods Of 2D Infrared Spectroscopy
(
Cambridge University Press
,
Cambridge
,
2011
).
24.
T.
Brixner
,
T.
Mancal
,
I. V.
Stiopkin
, and
G. R.
Fleming
,
J. Chem. Phys.
121
,
4221
4236
(
2004
).
25.
F.
Milota
,
J.
Sperling
,
A.
Nemeth
,
T.
Mancal
, and
H. F.
Kauffmann
,
Acc. Chem. Res.
42
,
1364
1374
(
2009
).
26.
T. H.
Zhang
,
C. N.
Borca
,
X. Q.
Li
, and
S. T.
Cundiff
,
Opt. Exp.
13
,
7432
7441
(
2005
).
27.
S. H.
Shim
and
M. T.
Zanni
,
Phys. Chem. Chem. Phys.
11
,
748
761
(
2009
).
28.
R.
Augulis
and
D.
Zigmantas
,
Opt. Exp.
19
,
13126
13133
(
2011
).
29.
P. E.
Tekavec
,
J. A.
Myers
,
K. L. M.
Lewis
, and
J. P.
Ogilvie
,
Opt. Lett.
34
,
1390
1392
(
2009
).
30.
M.
Cho
,
Two-Dimensional Optical Spectroscopy
(
CRC Press
,
Boca Raton
,
2009
).
31.
C.
Dorrer
,
N.
Belabas
,
J. P.
Likforman
, and
L.
Joffre
,
Appl. Phys. B: Lasers Opt.
70
,
S99
S107
(
2000
).
32.
S. M. G.
Faeder
and
D. M.
Jonas
,
J. Phys. Chem. A
103
,
10489
10505
(
1999
).
33.
M. L.
Cowan
,
J. P.
Ogilvie
, and
R. J. D.
Miller
,
Chem. Phys. Lett.
386
,
184
189
(
2004
).
34.
U.
Megerle
,
I.
Pugliesi
,
C.
Schriever
,
C. F.
Sailer
, and
E.
Riedle
,
Appl. Phys. B: Lasers Opt.
96
,
215
231
(
2009
).
35.
M.
Khalil
,
N.
Demirdoven
, and
A.
Tokmakoff
,
J. Phys. Chem. A
107
,
5258
5279
(
2003
).
36.
V. I.
Prokhorenko
,
A.
Halpin
, and
R. J. D.
Miller
,
Opt. Express
17
,
9764
9779
(
2009
).
37.
E.
Vogel
,
A.
Gbureck
, and
W.
Kiefer
,
J. Mol. Struct.
550
,
177
190
(
2000
).
You do not currently have access to this content.