Adaptation of a low-pressure flat flame burner with a flame-sampling interface to the imaging photoelectron photoion coincidence spectrometer (iPEPICO) of the VUV beamline at the Swiss Light Source is presented. The combination of molecular-beam mass spectrometry and iPEPICO provides a new powerful analytical tool for the detailed investigation of reaction networks in flames. First results demonstrate the applicability of the new instrument to comprehensive flame diagnostics and the potentially high impact for reaction mechanism development for conventional and alternative fuels. Isomer specific identification of stable and radical flame species is demonstrated with unrivaled precision. Radical detection and identification is achieved for the initial H-abstraction products of fuel molecules as well as for the reaction controlling H, O, and OH radicals. Furthermore, quantitative evaluation of changing species concentrations during the combustion process and the applicability of respective results for kinetic model validation are demonstrated. Utilization of mass-selected threshold photoelectron spectra is shown to ensure precise signal assignment and highly reliable spatial profiles.

1.
2.
N.
Hansen
,
T. A.
Cool
,
P. R.
Westmoreland
, and
K.
Kohse-Höinghaus
,
Prog. Energy Combust. Sci.
35
,
168
(
2009
).
3.
A.
Lucassen
,
P.
Oßwald
,
U.
Struckmeier
,
K.
Kohse-Höinghaus
,
T.
Kasper
,
N.
Hansen
,
T. A.
Cool
, and
P. R.
Westmoreland
,
Proc. Combust. Inst.
32
,
1269
(
2009
).
4.
T.
Kasper
,
P.
Oßwald
,
U.
Struckmeier
,
K.
Kohse-Höinghaus
,
C. A.
Taatjes
,
J.
Wang
,
T. A.
Cool
,
M. E.
Law
,
A.
Morel
, and
P. R.
Westmoreland
,
Combust. Flame
156
,
1181
(
2009
).
5.
P.
Oßwald
,
H.
Güldenberg
,
K.
Kohse-Höinghaus
,
B.
Yang
,
T.
Yuan
, and
F.
Qi
,
Combust. Flame
158
,
2
(
2011
).
6.
T. A.
Cool
,
A.
McIlroy
,
F.
Qi
,
P. R.
Westmoreland
,
L.
Poisson
,
D. S.
Peterka
, and
M.
Ahmed
,
Rev. Sci. Instrum.
76
,
094102
(
2005
).
7.
F.
Qi
,
R.
Yang
,
B.
Yang
,
C.
Huang
,
L.
Wei
,
J.
Wang
,
L.
Sheng
, and
Y.
Zhang
,
Rev. Sci. Instrum.
77
,
084101
(
2006
).
8.
K.
Kohse-Höinghaus
,
P.
Oßwald
,
T. A.
Cool
,
T.
Kasper
,
N.
Hansen
,
F.
Qi
,
C. K.
Westbrook
, and
P. R.
Westmoreland
,
Angew. Chem., Int. Ed.
49
,
3572
(
2010
).
9.
S. M.
Sarathy
,
S.
Vranckx
,
K.
Yasunaga
,
M.
Mehl
,
P.
Oßwald
,
W. K.
Metcalfe
,
C. K.
Westbrook
,
W. J.
Pitz
,
K.
Kohse-Höinghaus
,
R. X.
Fernandes
, and
H. J.
Curran
,
Combust. Flame
159
,
2028
(
2012
).
10.
P.
Oßwald
,
K.
Kohse-Höinghaus
,
U.
Struckmeier
,
T.
Zeuch
,
L.
Seidel
,
L.
Leon
, and
F.
Mauss
,
Z. Phys. Chem.
225
,
1029
(
2011
).
11.
M.
Schenk
,
L.
Leon
,
K.
Moshammer
,
P.
Oßwald
,
T.
Zeuch
,
L.
Seidel
,
F.
Mauss
, and
K.
Kohse-Höinghaus
,
Combust. Flame
160
,
487
(
2013
).
12.
A.
Frassoldati
,
R.
Grana
,
T.
Faravelli
,
E.
Ranzi
,
P.
Oßwald
, and
K.
Kohse-Höinghaus
,
Combust. Flame
159
,
2295
(
2012
).
13.
G. P.
Smith
, in
Applied Combustion Diagnostics
, edited by
K.
Kohse-Höinghaus
and
J. B.
Jeffries
(
Taylor & Francis
,
2002
).
14.
C.
Weise
,
A.
Faccinetto
,
S.
Kluge
,
T.
Kasper
,
H.
Wiggers
,
C.
Schulz
,
I.
Wlokas
, and
A.
Kempf
,
Combust. Theory Modell.
17
,
504
(
2013
).
15.
A.
Bodi
,
P.
Hemberger
,
T.
Gerber
, and
B.
Sztaray
,
Rev. Sci. Instrum.
83
,
083105
(
2012
).
16.
A.
Bodi
,
M.
Johnson
,
T.
Gerber
,
Z.
Gengeliczki
,
B.
Sztaray
, and
T.
Baer
,
Rev. Sci. Instrum.
80
,
034101
(
2009
).
17.
M.
Johnson
,
A.
Bodi
,
L.
Schulz
, and
T.
Gerber
,
Nucl. Instrum. Methods Phys. Res. A
610
,
597
(
2009
).
18.
W. C.
Wiley
and
I. H.
McLaren
,
Rev. Sci. Instrum.
26
,
1150
(
1955
).
19.
B. J.
Whitaker
,
Imaging in Molecular Dynamics
(
Cambridge University Press
,
Cambridge
,
2003
).
20.
A.
Bodi
,
B.
Sztaray
,
T.
Baer
,
M.
Johnson
, and
T.
Gerber
,
Rev. Sci. Instrum.
78
,
084102
(
2007
).
21.
B.
Sztàray
and
T.
Baer
,
Rev. Sci. Instrum.
74
,
3763
(
2003
).
22.
T.
Kasper
,
U.
Struckmeier
,
P.
Oßwald
, and
K.
Kohse-Höinghaus
,
Proc. Combust. Inst.
32
,
1285
(
2009
).
23.
A.
Bodi
,
P.
Hemberger
,
D. L.
Osborn
, and
B.
Sztáray
,
J. Phys. Chem. Lett.
4
,
2948
(
2013
).
24.
P.
Hemberger
,
A. J.
Trevitt
,
E.
Ross
, and
G.
da Silva
,
J. Phys. Chem. Lett.
4
,
2546
(
2013
).
25.
S. G.
Lias
,
J. E.
Bartmess
,
J. F.
Liebman
,
J. L.
Holmes
,
R. D.
Levin
,
S. A.
Kafafi
, and
W. G.
Mallard
,
NIST Chemistry WebBook, NIST Standard Reference Database Number 69
(
National Institute of Standards and Technology
,
Gaithersburg, MD
,
2013
), see http://webbook.nist.gov.
26.
K.
Kimura
,
S.
Katsumata
,
Y.
Achiba
,
T.
Yamazaki
, and
S.
Iwata
,
Handbook of HeI Photoelectron Spectra of Fundamental Organic Molecules
(
Japan Scientific Societies Press
,
Tokyo
,
1981
).
27.
J.
Harvey
,
P.
Hemberger
,
A.
Bodi
, and
R. P.
Tuckett
,
J. Chem. Phys.
138
,
124301
(
2013
).
28.
M.
Kamphus
,
N. N.
Liu
,
B.
Atakan
,
F.
Qi
, and
A.
McIlroy
,
Proc. Combust. Inst.
29
,
2627
(
2002
).
29.
R.
Hertz
,
T.
Streibel
,
C.
Liu
,
K.
McAdam
, and
R.
Zimmermann
,
Anal. Chim. Acta
714
,
104
(
2012
).
30.
E.
Pousse
,
P. A.
Glaude
,
R.
Fournet
, and
F.
Battin-Leclerc
,
Combust. Flame
156
,
954
(
2009
).
31.
F. A.
Houle
and
J. L.
Beauchamp
,
J. Am. Chem. Soc.
101
,
4067
(
1979
).
32.
J. C.
Schultz
,
F. A.
Houle
, and
J. L.
Beauchamp
,
J. Am. Chem. Soc.
106
,
3917
(
1984
).
33.
H. P.
Palenius
,
J. L.
Kohl
, and
W. H.
Parkinson
,
Phys. Rev. A
13
,
1805
(
1976
).
34.
S.
Katsumata
and
D. R.
Lloyd
,
Chem. Phys. Lett.
45
,
519
(
1977
).
35.
J. D.
Barr
,
A.
De Fanis
,
J. M.
Dyke
,
S. D.
Gamblin
,
N.
Hooper
,
A.
Morris
,
S.
Stranges
,
J. B.
West
, and
T. G.
Wright
,
J. Chem. Phys.
110
,
345
(
1999
).
36.
F.
Innocenti
,
L.
Zuin
,
M. L.
Costa
,
A. A.
Dias
,
A.
Morris
,
A. C. S.
Paiva
,
S.
Stranges
,
J. B.
West
, and
J. M.
Dyke
,
J. Electron Spectrosc. Relat. Phenom.
142
,
241
(
2005
).
37.
Y.
Li
,
L.
Zhang
,
Z.
Tian
,
T.
Yuan
,
J.
Wang
,
B.
Yang
, and
F.
Qi
,
Energy Fuels
23
,
1473
(
2009
).
38.
G. R.
Wight
,
M. J.
Van Der Wiel
, and
C. E.
Brion
,
J. Phys. B
9
,
675
(
1976
).
39.
A. P.
Hitchcock
,
C. E.
Brion
, and
M. J.
van der Wiel
,
Chem. Phys.
45
,
461
(
1980
).
40.
R. A.
Mackie
,
S. W. J.
Scully
,
A. M.
Sands
,
R.
Browning
,
K. F.
Dunn
, and
C. J.
Latimer
,
Int. J. Mass Spectrom.
223–224
,
67
(
2003
).
41.
C. A.
Taatjes
,
N.
Hansen
,
J. A.
Miller
,
T. A.
Cool
,
J.
Wang
,
P. R.
Westmoreland
,
M. E.
Law
,
T.
Kasper
, and
K.
Kohse-Höinghaus
,
J. Phys. Chem. A
110
,
3254
(
2006
).
42.
DARS, Lund Combustion Engineering, Dars Digital Analysis of Reaction Systems.
43.
U.
Struckmeier
,
P.
Oßwald
,
T.
Kasper
,
L.
Böhling
,
M.
Heusing
,
M.
Köhler
,
A.
Brockhinke
, and
K.
Kohse-Höinghaus
,
Z. Phys. Chem.
223
,
503
(
2009
).
44.
D.
Liu
,
C.
Togbé
,
L. S.
Tran
,
D.
Felsmann
,
P.
Oßwald
,
P.
Nau
,
J.
Koppmann
,
A.
Lackner
,
P. A.
Glaude
,
B.
Sirjean
,
R.
Fournet
,
F.
Battin-Leclerc
, and
K.
Kohse-Höinghaus
,
Combust. Flame
(in press).
45.
L. S.
Tran
,
C.
Togbé
,
D.
Liu
,
D.
Felsmann
,
P.
Oßwald
,
P. A.
Glaude
,
R.
Fournet
,
B.
Sirjean
,
F.
Battin-Leclerc
, and
K.
Kohse-Höinghaus
,
Combust. Flame
(in press).
46.
C.
Togbé
,
L. S.
Tran
,
D.
Liu
,
D.
Felsmann
,
P.
Oßwald
,
P. A.
Glaude
,
B.
Sirjean
,
R.
Fournet
,
F.
Battin-Leclerc
, and
K.
Kohse-Höinghaus
,
Combust. Flame
(in press).
47.
V.
Dias
,
C.
Duynslaegher
,
F.
Contino
,
J.
Vandooren
, and
H.
Jeanmart
,
Combust. Flame
159
,
1814
(
2012
).
48.
I. E.
Gerasimov
,
D. A.
Knyazkov
,
S. A.
Yakimov
,
T. A.
Bolshova
,
A. G.
Shmakov
, and
O. P.
Korobeinichev
,
Combust. Explos. Shock Waves
48
,
661
(
2012
).
49.
N.
Hansen
,
S. S.
Merchant
,
M. R.
Harper
, and
W. H.
Green
,
Combust. Flame
160
(
11
),
2343
2351
(
2013
).
50.
Z.
Wang
,
Y.
Li
,
F.
Zhang
,
L.
Zhang
,
W.
Yuan
,
Y.
Wang
, and
F.
Qi
,
Proc. Combust. Inst.
34
,
1785
(
2013
).
51.
P.
Osswald
,
U.
Struckmeier
,
T.
Kasper
,
K.
Kohse-Höinghaus
,
J.
Wang
,
T. A.
Cool
,
N.
Hansen
, and
P. R.
Westmoreland
,
J. Phys. Chem. A
111
,
4093
(
2007
).
52.
T. A.
Cool
,
J.
Wang
,
K.
Nakajima
,
C. A.
Taatjes
, and
A.
McIlroy
,
Int. J. Mass Spectrom.
247
,
18
(
2005
).
53.
T. A.
Cool
,
K.
Nakajima
,
T. A.
Mostefaoui
,
F.
Qi
,
A.
McIlroy
,
P. R.
Westmoreland
,
M. E.
Law
,
L.
Poisson
,
D. S.
Peterka
, and
M.
Ahmed
,
J. Chem. Phys.
119
,
8356
(
2003
).
54.
C. A.
Taatjes
,
N.
Hansen
,
A.
McIlroy
,
J. A.
Miller
,
J. P.
Senosiain
,
S. J.
Klippenstein
,
F.
Qi
,
L.
Sheng
,
Y.
Zhang
,
T. A.
Cool
,
J.
Wang
,
P. R.
Westmoreland
,
M. E.
Law
,
T.
Kasper
, and
K.
Kohse-Höinghaus
,
Science
308
,
1887
(
2005
).
55.
P.
Botschwina
,
R.
Oswald
, and
G.
Rauhut
,
Phys. Chem. Chem. Phys.
13
,
7921
(
2011
).
56.
P.
Hemberger
,
M.
Lang
,
B.
Noller
,
I.
Fischer
,
C.
Alcaraz
,
B. K.
Cunha de Miranda
,
G. A.
Garcia
, and
H.
Soldi-Lose
,
J. Phys. Chem. A
115
,
2225
(
2011
).
57.
H.
Gao
,
Y.
Xu
,
L.
Yang
,
C. S.
Lam
,
H.
Wang
,
J.
Zhou
, and
C. Y.
Ng
,
J. Chem. Phys.
135
,
224304
(
2011
).
58.
J. D.
Savee
,
S.
Soorkia
,
O.
Welz
,
T. M.
Selby
,
C. A.
Taatjes
, and
D. L.
Osborn
,
J. Chem. Phys.
136
,
134307
(
2012
).
59.
A. J.
Yencha
,
A. J.
Cormack
,
R. J.
Donovan
,
A.
Hopkirk
, and
G. C.
King
,
Chem. Phys.
238
,
109
(
1998
).
60.
G. Y.
Matti
,
O. I.
Osman
,
J. E.
Upham
,
R. J.
Suffolk
, and
H. W.
Kroto
,
J. Electron Spectrosc. Relat. Phenom.
49
,
195
(
1989
).
61.
A. J.
Yencha
,
M. R. F.
Siggel-King
,
G. C.
King
,
A. E. R.
Malins
, and
M.
Eypper
,
J. Electron Spectrosc. Relat. Phenom.
187
,
65
(
2013
).
62.
See supplementary material at http://dx.doi.org/10.1063/1.4861175 for a detailed description of quantitative data evaluation procedure.

Supplementary Material

You do not currently have access to this content.