We have developed an efficient spectrometer capable of performing a wide variety of coherent multidimensional measurements at optical wavelengths. The two major components of the largely automated device are a spatial beam shaper which controls the beam geometry and a spatiotemporal pulse shaper which controls the temporal waveform of the femtosecond pulse in each beam. We describe how to construct, calibrate, and operate the device, and we discuss its limitations. We use the exciton states of a semiconductor nanostructure as a working example. A series of complex multidimensional spectra—displayed in amplitude and real parts—reveals increasingly intricate correlations among the excitons.

1.
R. R.
Ernst
,
G.
Bodenhausen
, and
A.
Wokaun
,
Principles of Nuclear Magnetic Resonance in One and Two Dimensions
(
Clarendon
,
Oxford
,
1987
).
2.
J. D.
Hybl
,
A. W.
Albrecht
,
S. M. G.
Faeder
, and
D. M.
Jonas
,
Chem. Phys. Lett.
297
,
307
(
1998
).
3.
D.
Keusters
,
H.-S.
Tan
, and
W. S.
Warren
,
J. Phys. Chem. A
103
,
10369
(
1999
).
4.
O.
Golonzka
,
M.
Khalil
,
N.
Demirdöven
, and
A.
Tokmakoff
,
Phys. Rev. Lett.
86
,
2154
(
2001
).
5.
M. T.
Zanni
and
R. M.
Hochstrasser
,
Curr. Opin. Struct. Biol.
11
,
516
(
2001
).
6.
M. T.
Zanni
and
R. M.
Hochstrasser
,
Chem. Phys.
266
, issue
2–3
, pp.
135
365
(
2001
).
7.
D. M.
Jonas
,
Science
300
,
1515
(
2003
).
8.
D. M.
Jonas
,
Annu. Rev. Phys. Chem.
54
,
425
(
2003
).
9.
M.
Cho
,
Chem. Rev.
108
,
1331
(
2008
).
10.
M.
Cho
,
Acc. Chem. Res.
42
, issue
9
, pp.
1207
1469
(
2009
).
11.
S. T.
Roberts
,
P. B.
Petersen
,
K.
Ramasesha
,
A.
Tokmakoff
,
I. S.
Ufimtsev
, and
T. J.
Martinez
,
Proc. Natl. Acad. Sci. U.S.A.
106
,
15154
(
2009
).
12.
N.
Demirdöven
,
M.
Khalil
, and
A.
Tokmakoff
,
Phys. Rev. Lett.
89
,
237401
(
2002
).
13.
M.
Khalil
,
N.
Demirdöven
, and
A.
Tokmakoff
,
J. Phys. Chem. A
107
,
5258
(
2003
).
14.
E. C.
Fulmer
,
F.
Ding
,
P.
Mukherjee
, and
M. T.
Zanni
,
Phys. Rev. Lett.
94
,
067402
(
2005
).
15.
J. J.
Loparo
,
S. T.
Roberts
, and
A.
Tokmakoff
,
J. Chem. Phys.
125
,
194521
(
2006
).
16.
X.
Li
,
T.
Zhang
,
C. N.
Borca
, and
S. T.
Cundiff
,
Phys. Rev. Lett.
96
,
057406
(
2006
).
17.
S.
Mukamel
,
Principles of Nonlinear Optical Spectroscopy
(
Oxford University Press
,
New York
,
1995
).
18.
A. D.
Bristow
,
D.
Karaiskaj
,
X.
Dai
,
T.
Zhang
,
C.
Carlsson
,
K. R.
Hagen
,
R.
Jimenez
, and
S. T.
Cundiff
,
Rev. Sci. Instrum.
80
,
073108
(
2009
).
19.
A.
Nemeth
,
J.
Sperling
,
J.
Hauer
,
H. F.
Kauffmann
, and
F.
Milota
,
Opt. Lett.
34
,
3301
(
2009
).
20.
J.
Kim
,
S.
Mukamel
, and
G. D.
Scholes
,
Acc. Chem. Res.
42
,
1375
(
2009
).
21.
J.
Kim
,
V. M.
Huxter
,
C.
Curutchet
, and
G. D.
Scholes
,
J. Phys. Chem. A
113
,
12122
(
2009
).
22.
U.
Selig
,
F.
Langhojer
,
F.
Dimler
,
T.
Löhrig
,
C.
Schwarz
,
B.
Gieseking
, and
T.
Brixner
,
Opt. Lett.
33
,
2851
(
2008
).
23.
V. I.
Prokhorenko
,
A.
Halpin
, and
R. J. D.
Miller
,
Opt. Express
17
,
9764
(
2009
).
24.
T.
Brixner
,
T.
Mancal
,
I. V.
Stiopkin
, and
G. R.
Fleming
,
J. Chem. Phys.
121
,
4221
(
2004
).
25.
J. C.
Vaughan
,
T.
Hornung
,
K. W.
Stone
, and
K. A.
Nelson
,
J. Phys. Chem. A
111
,
4873
(
2007
).
26.
K.
Gundogdu
,
K. W.
Stone
,
D. B.
Turner
, and
K. A.
Nelson
,
Chem. Phys.
341
,
89
(
2007
).
27.
K. W.
Stone
,
K.
Gundogdu
,
D. B.
Turner
,
X.
Li
,
S. T.
Cundiff
, and
K. A.
Nelson
,
Science
324
,
1169
(
2009
).
28.
K. W.
Stone
,
D. B.
Turner
,
K.
Gundogdu
,
S. T.
Cundiff
, and
K. A.
Nelson
,
Acc. Chem. Res.
42
,
1452
(
2009
).
29.
D. B.
Turner
,
K. W.
Stone
,
K.
Gundogdu
, and
K. A.
Nelson
,
J. Chem. Phys.
131
,
144510
(
2009
).
30.
D. B.
Turner
and
K. A.
Nelson
,
Nature (London)
466
,
1089
(
2010
).
31.
D. B.
Turner
,
P.
Wen
,
D. H.
Arias
, and
K. A.
Nelson
,
Phys. Rev. B
(to be published).
32.
J. D.
Hybl
,
A.
Albrecht Ferro
, and
D. M.
Jonas
,
J. Chem. Phys.
115
,
6606
(
2001
).
33.
J. D.
Hybl
,
A.
Yu
,
D. A.
Farrow
, and
D. M.
Jonas
,
J. Phys. Chem. A
106
,
7651
(
2002
).
34.
J. A.
Myers
,
K. L. M.
Lewis
,
P. F.
Tekavec
, and
J. P.
Ogilvie
,
Opt. Express
16
,
17420
(
2008
).
35.
P. F.
Tekavec
,
J. A.
Myers
,
K. L. M.
Lewis
, and
J. P.
Ogilvie
,
Opt. Lett.
34
,
1390
(
2009
).
36.
P.
Tian
,
D.
Keusters
,
Y.
Suzaki
, and
W. S.
Warren
,
Science
300
,
1553
(
2003
).
37.
W.
Wagner
,
C.
Li
,
J.
Semmlow
, and
W. S.
Warren
,
Opt. Express
13
,
3697
(
2005
).
38.
E. M.
Grumstrup
,
S.-H.
Shim
,
M. A.
Montgomery
,
N. H.
Damrauer
, and
M. T.
Zanni
,
Opt. Express
15
,
16681
(
2007
).
39.
R. C.
Miller
,
D. A.
Kleinman
,
A. C.
Gossard
, and
O.
Munteanu
,
Phys. Rev. B
25
,
6545
(
1982
).
40.
S. T.
Cundiff
,
Opt. Express
16
,
4639
(
2008
).
41.
J.
Shah
,
Ultrafast Spectroscopy of Semiconductors and Semiconductor Nanostructures
(
Springer-Verlag
,
Berlin
,
1999
).
42.
T.
Meier
,
P.
Thomas
, and
S.
Koch
,
Coherent Semiconductor Optics: From Basic Concepts to Nanostructure Applications
(
Springer-Verlag
,
Berlin
,
2007
).
43.
H.
Haug
and
S. W.
Koch
,
Quantum Theory of the Optical and Electronic Properties of Semiconductors
(
World Scientific
,
New Jersey
,
2009
).
44.
G. S.
Engel
,
T. R.
Calhoun
,
E. L.
Read
,
T.-K.
Ahn
,
T.
Mancal
,
Y.-C.
Cheng
,
R. E.
Blankenship
, and
G. R.
Fleming
,
Nature (London)
446
,
782
(
2007
).
45.
J. M.
Womick
and
A. M.
Moran
,
J. Phys. Chem. B
113
,
15771
(
2009
).
46.
E. L.
Read
,
G. S.
Engel
,
T. R.
Calhoun
,
T.
Mancal
,
T. K.
Ahn
,
R. E.
Blankenship
, and
G. R.
Fleming
,
Proc. Natl. Acad. Sci. U.S.A.
104
,
14203
(
2007
).
47.
E.
Collini
,
C. Y.
Wong
,
K. E.
Wilk
,
P. M. G.
Curmi
,
P.
Brumer
, and
G. D.
Scholes
,
Nature (London)
463
,
644
(
2010
).
48.
G.
Panitchayangkoon
,
D.
Hayes
,
K.
Fransted
,
J.
Carem
,
E.
Harel
,
J.
Wen
,
R. E.
Blankenship
, and
G. S.
Engel
,
Proc. Natl. Acad. Sci. U.S.A.
107
,
12766
(
2010
).
49.
E.
Collini
and
G. D.
Scholes
,
Science
323
,
369
(
2009
).
50.
E.
Collini
and
G. D.
Scholes
,
J. Phys. Chem. A
113
,
4223
(
2009
).
51.
A. M.
Moran
,
J. B.
Maddox
,
J. W.
Hong
,
J.
Kim
,
R. A.
Nome
,
G. C.
Bazan
,
S.
Mukamel
, and
N. F.
Scherer
,
J. Chem. Phys.
124
,
194904
(
2006
).
52.
F.
Milota
,
J.
Sperling
,
A.
Nemeth
,
D.
Abramavicius
,
S.
Mukamel
, and
H. F.
Kauffmann
,
J. Chem. Phys.
131
,
054510
(
2009
).
53.
F.
Milota
,
J.
Sperling
,
A.
Nemeth
,
T.
Mancal
, and
H. F.
Kauffmann
,
Acc. Chem. Res.
42
,
1364
(
2009
).
54.
I.
Stiopkin
,
T.
Brixner
,
M.
Yang
, and
G. R.
Fleming
,
J. Phys. Chem. B
110
,
20032
(
2006
).
55.
J. M.
Womick
,
S. A.
Miller
, and
A. M.
Moran
,
J. Phys. Chem. B
113
,
6630
(
2009
).
56.
A.
Nemeth
,
F.
Milota
,
J.
Sperling
,
D.
Abramavicius
,
S.
Mukamel
, and
H. F.
Kauffmann
,
Chem. Phys. Lett.
469
,
130
(
2009
).
57.
N.
Christensson
,
F.
Milota
,
A.
Nemeth
,
J.
Sperling
,
H. F.
Kauffmann
,
T.
Pullerits
, and
J.
Hauer
,
J. Phys. Chem. B
113
(
51
),
16409
(
2009
).
58.
M.
Koch
,
J.
Feldmann
,
E.
Göbel
,
P.
Thomas
, and
K.
Köhler
,
Phys. Rev. Lett.
69
,
3631
(
1992
).
59.
K.
Leo
,
M.
Wegener
,
J.
Shah
,
D.
Chemla
,
E.
Gobel
,
T.
Damen
,
S.
Schmitt-Rink
, and
W.
Schafer
,
Phys. Rev. Lett.
65
,
1340
(
1990
).
60.
T.
Saiki
,
M.
Kuwata-Gonokami
,
T.
Matsusue
, and
H.
Sakaki
,
Phys. Rev. B
49
,
7817
(
1994
).
61.
D. S.
Chemla
and
J.
Shah
,
Nature (London)
411
,
549
(
2001
).
62.
J.-Y.
Bigot
,
M.-A.
Mycek
,
S.
Weiss
,
R. G.
Ulbrich
, and
D. S.
Chemla
,
Phys. Rev. Lett.
70
,
3307
(
1993
).
63.
X.
Chen
,
W.
Walecki
,
O.
Buccafusca
,
D.
Fittinghoff
, and
A.
Smirl
,
Phys. Rev. B
56
,
9738
(
1997
).
64.
J. P.
Likforman
,
M.
Joffre
, and
V.
Thierry-Mieg
,
Opt. Lett.
22
,
1104
(
1997
).
65.
H.
Wang
,
K.
Ferrio
,
D.
Steel
,
Y.
Hu
,
R.
Binder
, and
S.
Koch
,
Phys. Rev. Lett.
71
,
1261
(
1993
).
66.
J. M.
Shacklette
and
S. T.
Cundiff
,
Phys. Rev. B
66
,
045309
(
2002
).
67.
T.
Zhang
,
C.
Borca
,
X.
Li
, and
S.
Cundiff
,
Opt. Express
13
,
7432
(
2005
).
68.
D.
Karaiskaj
,
A. D.
Bristow
,
L.
Yang
,
X.
Dai
,
R. P.
Mirin
,
S.
Mukamel
, and
S. T.
Cundiff
,
Phys. Rev. Lett.
104
,
117401
(
2010
).
69.
H.
Itoh
,
T.
Urakami
,
S.-i.
Aoshima
, and
Y.
Tsuchiya
,
Proceedings of the APLS 2002, The Third Asian Pacific Laser Symposium
(
2003
), p.
542
.
70.
J. C.
Vaughan
,
T.
Hornung
,
T.
Feurer
, and
K. A.
Nelson
,
Opt. Lett.
30
,
323
(
2005
).
71.
T.
Hornung
,
J. C.
Vaughan
,
T.
Feurer
, and
K. A.
Nelson
,
Opt. Lett.
29
,
2052
(
2004
).
72.
A. A.
Maznev
,
T. F.
Crimmins
, and
K. A.
Nelson
,
Opt. Lett.
23
,
1378
(
1998
).
73.
A. M.
Weiner
,
Rev. Sci. Instrum.
71
,
1929
(
2000
).
74.
R. W.
Boyd
,
Nonlinear Optics
(
Academic
,
San Diego, CA
,
2003
).
75.
J. A.
Rogers
and
K. A.
Nelson
,
Physica B
219–220
,
562
(
1996
).
76.
J. A.
Rogers
,
M.
Fuchs
,
M. J.
Banet
,
J. B.
Hanselman
,
R.
Logan
, and
K.
Nelson
,
Appl. Phys. Lett.
71
,
225
(
1997
).
77.
G. D.
Goodno
,
G.
Dadusc
, and
R. J. D.
Miller
,
J. Opt. Soc. Am. B
15
,
1791
(
1998
).
78.
V.
Astinov
,
K. J.
Kubarych
,
C. J.
Milne
, and
R. J. D.
Miller
,
Opt. Lett.
25
,
853
(
2000
).
79.
C. J.
Milne
,
Y. L.
Li
,
T. I. C.
Jansen
,
L.
Huang
, and
R. J. D.
Miller
,
J. Phys. Chem. B
110
,
19867
(
2006
).
80.
K. J.
Kubarych
,
C. J.
Milne
, and
R. J. D.
Miller
,
Chem. Phys. Lett.
369
,
635
(
2003
).
81.
M.
Wollenhaupt
,
A.
Assion
, and
T.
Baumert
, in
Springer Handbook of Lasers and Optics
edited by
F.
Träger
(
Springer Science and Business Media, LLC
,
New York
,
2007
), Chap. 12, pp.
937
983
.
82.
M. M.
Wefers
and
K. A.
Nelson
,
J. Opt. Soc. Am. B
12
,
1343
(
1995
).
83.
A.
Präkelt
,
M.
Wollenhaupt
,
A.
Assion
,
C.
Horn
,
C.
Sarpe-Tudoran
,
M.
Winter
, and
T.
Baumert
,
Rev. Sci. Instrum.
74
,
4950
(
2003
).
84.
C. P.
Lin
,
J.
Bates
,
J. T.
Mayer
, and
W. S.
Warren
,
J. Chem. Phys.
88
,
3750
(
1987
).
85.
A. M.
Weiner
,
D. E.
Leaird
,
G. P.
Wiederrecht
, and
K. A.
Nelson
,
Science
247
,
1317
(
1990
).
86.
H.
Kawashima
,
M. M.
Wefers
, and
K. A.
Nelson
,
Annu. Rev. Phys. Chem.
46
,
627
(
1995
).
87.
A.
Assion
,
T.
Baumert
,
M.
Bergt
,
T.
Brixner
,
B.
Kiefer
,
V.
Seyfried
,
M.
Strehle
, and
G.
Gerber
,
Science
282
,
919
(
1998
).
88.
D.
Meshulach
and
Y.
Silberberg
,
Nature
396
,
239
(
1998
).
89.
N.
Dudovich
,
B.
Dayan
,
S. M.
Gallagher Faeder
, and
Y.
Silberberg
,
Phys. Rev. Lett.
86
,
47
(
2001
).
90.
J. L.
Herek
,
W.
Wohlleben
,
R. J.
Cogdell
,
D.
Zeidler
, and
M.
Motzkus
,
Nature (London)
417
,
533
(
2002
).
91.
N.
Dudovich
,
D.
Oron
, and
Y.
Silberberg
,
Phys. Rev. Lett.
92
,
103003
(
2004
).
92.
V. I.
Prokhorenko
,
A. M.
Nagy
,
S. A.
Wascuk
,
L. S.
Brown
,
R. R.
Birge
, and
R. J. D.
Miller
,
Science
313
,
1257
(
2006
).
93.
C.-B.
Huang
,
Z.
Jiang
,
D. E.
Leaird
,
J.
Caraquitena
, and
A. M.
Weiner
,
Laser Photonics Rev.
2
,
227
(
2008
).
94.
M. M.
Wefers
and
K. A.
Nelson
,
IEEE J. Quantum Electron.
32
,
161
(
1996
).
95.
F.
Frei
,
A.
Galler
, and
T.
Feurer
,
J. Chem. Phys.
130
,
034302
(
2009
).
96.
F.
Frei
,
R.
Bloch
, and
T.
Feurer
,
Opt. Lett.
35
,
4072
(
2010
).
97.
J.
Vaughan
,
T.
Feurer
,
K.
Stone
, and
K.
Nelson
,
Opt. Express
14
,
1314
(
2006
).
98.
M. M.
Wefers
,
K. A.
Nelson
, and
A. M.
Weiner
,
Opt. Lett.
21
,
746
(
1996
).
99.
J. C.
Vaughan
,
T.
Feurer
, and
K. A.
Nelson
,
J. Opt. Soc. Am. B
19
,
2489
(
2002
).
100.
A. W.
Albrecht
,
J. D.
Hybl
,
S. M.
Gallagher Faeder
, and
D. M.
Jonas
,
J. Chem. Phys.
111
,
10934
(
1999
).
101.
J. C.
Vaughan
, Ph.D. dissertation,
Massachusetts Institute of Technology
,
2005
.
102.
B.
Xu
,
J. M.
Gunn
,
J. M.
Dela Cruz
,
V. V.
Lozovoy
, and
M.
Dantus
,
J. Opt. Soc. Am. B
23
,
750
(
2006
).
103.
R.
Trebino
,
Frequency-Resolved Optical Gating: The Measurement of Ultrashort Laser Pulses
(
Springer
,
New York
,
2002
).
104.
A. D.
Bristow
,
D.
Karaiskaj
,
X.
Dai
,
R. P.
Mirin
, and
S. T.
Cundiff
,
Phys. Rev. B
79
,
161305
R
(
2009
).
105.
M.
Khalil
,
N.
Demirdöven
, and
A.
Tokmakoff
,
Phys. Rev. Lett.
90
,
047401
(
2003
).
106.
E. H. G.
Backus
,
S.
Garrett-Roe
, and
P.
Hamm
,
Opt. Lett.
33
,
2665
(
2008
).
107.
A. D.
Bristow
,
D.
Karaiskaj
,
X.
Dai
, and
S. T.
Cundiff
,
Opt. Express
16
,
18017
(
2008
).
108.
L.
Lepetit
,
G.
Cheriaux
, and
M.
Joffre
,
J. Opt. Soc. Am. B
12
,
2467
(
1995
).
109.
C.
Dorrer
,
N.
Belabus
,
J.-P.
Likforman
, and
M.
Joffre
,
J. Opt. Soc. Am. B
17
,
1795
(
2000
).
110.
C.
Dorrer
,
J. Opt. Soc. Am. B
16
,
1160
(
1999
).
111.
C.
Dorrer
,
Opt. Lett.
24
,
1532
(
1999
).
112.
C.
Li
,
W.
Wagner
,
M.
Ciocca
, and
W. S.
Warren
,
J. Chem. Phys.
126
,
164307
(
2007
).
113.
S.-H.
Shim
,
D. B.
Strasfeld
,
Y. L.
Ling
, and
M. T.
Zanni
,
Proc. Natl. Acad. Sci. U.S.A.
104
,
14197
(
2007
).
114.
S.-H.
Shim
and
M. T.
Zanni
,
Phys. Chem. Chem. Phys.
11
,
748
(
2009
).
115.
L. P.
Deflores
,
R. A.
Nicodemus
, and
A.
Tokmakoff
,
Opt. Lett.
32
,
2966
(
2007
).
116.
M. H.
Levitt
,
P. K.
Madhu
, and
C. E.
Hughes
,
J. Mag. Res.
155
,
300
(
2002
).
117.
D. M.
Jonas
,
S. A.
Diddams
,
J. K.
Ranka
,
A.
Stentz
,
R. S.
Windeler
,
J. L.
Hall
, and
S. T.
Cundiff
,
Science
288
,
635
(
2000
).
118.
S.
Postma
,
P.
van der Walle
,
H. L.
Offerhaus
, and
N. F.
van Hults
,
Rev. Sci. Instrum.
76
,
123105
(
2005
).
119.
A.
Rondi
,
J.
Extermann
,
L.
Bonacina
,
S. M.
Weber
, and
J.-P.
Wolf
,
Appl. Phys. B
96
,
757
(
2009
).
120.
T.
Zhang
,
I.
Kuznetsova
,
T.
Meier
,
X.
Li
,
R. P.
Mirin
,
P.
Thomas
, and
S. T.
Cundiff
,
Proc. Natl. Acad. Sci. U.S.A.
104
,
14227
(
2007
).
121.
M. F.
DeCamp
,
L.
DeFlores
,
J. M.
McCracken
,
A.
Tokmakoff
,
K.
Kwac
, and
M.
Cho
,
J. Phys. Chem. B
109
,
11016
(
2005
).
122.
A.
Fidler
,
E.
Harel
, and
G. S.
Engel
,
J. Phys. Chem. Lett.
1
,
2876
(
2010
).
123.
S.
Garrett-Roe
and
P.
Hamm
,
Acc. Chem. Res.
42
,
1412
(
2009
).
124.
Proceedings of the Fiftieth Scottish Universities Summer School in Physics on Semiconductor Quantum Optoelectronics: From Quantum Physics to Smart Devices, St. Andrews, June 1998
, edited by
A.
Miller
,
M.
Ebrahimzadeh
, and
D. M.
Finlayson
(
Taylor and Francis US
,
Bristol/Philadelphia
,
1999
).
125.
A.
Nemeth
,
F.
Milota
,
T.
Mancal
,
T.
Pullerits
,
J.
Sperling
,
J.
Hauer
,
H. F.
Kauffmann
, and
N.
Christensson
,
J. Chem. Phys.
133
,
094505
(
2010
).
126.
L.
Yang
,
T.
Zhang
,
A. D.
Bristow
,
S. T.
Cundiff
, and
S.
Mukamel
,
J. Chem. Phys.
129
,
234711
(
2008
).
You do not currently have access to this content.