We present measurements of the complex ion structure of warm dense carbon close to the melting line at pressures around 100 GPa. High-pressure samples were created by laser-driven shock compression of graphite and probed by intense laser-generated x-ray sources with photon energies of 4.75 keV and 4.95 keV. High-efficiency crystal spectrometers allow for spectrally resolving the scattered radiation. Comparing the ratio of elastically and inelastically scattered radiation, we find evidence for a complex bonded liquid that is predicted by ab-initio quantum simulations showing the influence of chemical bonds under these conditions. Using graphite samples of different initial densities we demonstrate the capability of spectrally resolved x-ray scattering to monitor the carbon solid-liquid transition at relatively constant pressure of 150 GPa. Showing first single-pulse scattering spectra from cold graphite of unprecedented quality recorded at the Linac Coherent Light Source, we demonstrate the outstanding possibilities for future high-precision measurements at 4th Generation Light Sources.

1.
M. P.
Grumbach
and
R. M.
Martin
,
Phys. Rev. B
54
,
15730
(
1996
).
2.
X.
Wang
,
S.
Scandolo
, and
R.
Car
,
Phys. Rev. Lett.
95
,
185701
(
2005
).
3.
A. A.
Correa
,
S. A.
Bonev
, and
G.
Galli
,
Proc. Natl. Acad. Sci. U. S. A.
103
,
1204
(
2006
).
4.
A. A.
Correa
,
L. X.
Benedict
,
D. A.
Young
,
E.
Schwegler
, and
S. A.
Bonev
,
Phys. Rev. B
78
,
024101
(
2008
).
5.
L. X.
Benedict
,
K. P.
Driver
,
S.
Hamel
,
B.
Militzer
,
T.
Qi
,
A. A.
Correa
,
A.
Saul
, and
E.
Schwegler
,
Phys. Rev. B
89
,
224109
(
2014
).
6.
D.
Batani
,
F.
Strati
,
H.
Stabile
,
M.
Tomasini
,
G.
Lucchini
,
A.
Ravasio
,
M.
Koenig
,
A.
Benuzzi-Mounaux
,
H.
Nishimura
,
Y.
Ochi
 et al.,
Phys. Rev. Lett.
92
,
065503
(
2004
).
7.
M. D.
Knudson
,
M. P.
Desjarlais
, and
D. H.
Dolan
,
Science
322
,
1822
(
2008
).
8.
J. H.
Eggert
,
D. G.
Hicks
,
P. M.
Celliers
,
D. K.
Bradley
,
R. S.
MacWilliams
,
R.
Jeanloz
,
J. E.
Miller
,
T. R.
Boehly
, and
G. W.
Collins
,
Nat. Phys.
6
,
40
(
2010
).
9.
A.
Pelka
,
G.
Gregori
,
D. O.
Gericke
,
J.
Vorberger
,
S. H.
Glenzer
,
M. M.
Günther
,
K.
Harres
,
R.
Heathcote
,
A. L.
Kritcher
,
N. L.
Kugland
 et al.,
Phys. Rev. Lett.
105
,
265701
(
2010
).
10.
D.
Kraus
,
J.
Vorberger
,
D. O.
Gericke
,
V.
Bagnoud
,
A.
Blazevic
,
W.
Cayzac
,
A.
Frank
,
G.
Gregori
,
A.
Ortner
,
A.
Otten
 et al.,
Phys. Rev. Lett.
111
,
255501
(
2013
).
11.
T. G.
White
,
J.
Vorberger
,
C. R. D.
Brown
,
B. J. B.
Crowley
,
P.
Davis
,
S. H.
Glenzer
,
J. W. O.
Harris
,
D. C.
Hochhaus
,
S.
Le Pape
,
T.
Ma
 et al.,
Sci. Rep.
2
,
889
(
2012
).
12.
K.
Falk
,
E. J.
Gamboa
,
G.
Kagan
,
D. S.
Montgomery
,
B.
Srinivasan
,
P.
Tzeferacos
, and
J. F.
Benage
,
Phys. Rev. Lett.
112
,
155003
(
2014
).
14.
W. B.
Hubbard
,
W. J.
Nellis
,
A. C.
Mitchell
,
N. C.
Holmes
,
S. S.
Limaye
, and
P. C.
MacCandless
,
Science
253
,
648
(
1991
).
15.
B. L.
Sherman
,
H. F.
Wilson
,
D.
Weeraratne
, and
B.
Militzer
,
Phys. Rev. B
86
,
224113
(
2012
).
16.
C.
Cavazzoni
,
G. L.
Chiarotti
,
S.
Scandolo
,
E.
Tossati
,
M.
Bernasconi
, and
M.
Parrinello
,
Science
283
,
44
(
1999
).
17.
M.
French
,
T. R.
Mattsson
,
N.
Nettelmann
, and
R.
Redmer
,
Phys. Rev. B
79
,
054107
(
2009
).
18.
S.
Stanley
and
J.
Bloxham
,
Nature
428
,
151
(
2004
).
19.
N.
Madhusudhan
,
K. K. M.
Lee
, and
O.
Mousis
,
Astrophys. J. Lett.
759
,
L40
(
2012
).
20.
J. D.
Lindl
,
P.
Amendt
,
R. L.
Berger
,
S. G.
Glendinning
,
S. H.
Glenzer
,
S. W.
Haan
,
R. L.
Kauffman
,
O. L.
Landen
, and
L. J.
Suter
,
Phys. Plasmas
11
,
339
(
2004
).
21.
A. J.
MacKinnon
,
N. B.
Meezan
,
J. S.
Ross
,
S.
Le Pape
,
L.
Berzak Hopkins
,
L.
Divol
,
D.
Ho
,
J.
Milovich
,
A.
Pak
,
J.
Ralph
 et al.,
Phys. Plasmas
21
,
056318
(
2014
).
22.
J. R.
Rygg
,
J. H.
Eggert
,
A. E.
Lazicki
,
F.
Coppari
,
J. A.
Hawreliak
,
D. G.
Hicks
,
R. F.
Smith
,
C. M.
Sorce
,
T. M.
Uphaus
,
B.
Yaakobi
, and
G. W.
Collins
,
Rev. Sci. Instrum.
83
,
113904
(
2012
).
23.
V.
Recoules
and
S.
Mazevet
,
Phys. Rev. B
80
,
064110
(
2009
).
24.
S. H.
Glenzer
and
R.
Redmer
,
Rev. Mod. Phys.
81
,
1625
(
2009
).
25.
E.
Garcia Saiz
,
G.
Gregori
,
D. O.
Gericke
,
J.
Vorberger
,
B.
Barbrel
,
R. J.
Clarke
,
R. R.
Freeman
,
S. H.
Glenzer
,
F. Y.
Khattak
 et al.,
Nat. Phys.
4
,
940
(
2008
).
26.
T.
Ma
,
T.
Döppner
,
R. W.
Falcone
,
L.
Fletcher
,
C.
Fortmann
,
D. O.
Gericke
,
O. L.
Landen
,
H. J.
Lee
,
A.
Pak
,
J.
Vorberger
 et al.,
Phys. Rev. Lett.
110
,
065001
(
2013
).
27.
S.
White
,
G.
Nersisyan
,
B.
Kettle
,
T. W. J.
Dzelzainis
,
K.
McKeever
,
C. L. S.
Lewis
,
A.
Otten
,
K.
Siegenthaler
,
D.
Kraus
,
M.
Roth
 et al.,
High Energy Density Phys.
9
,
573
(
2013
).
28.
J.
Sheffield
,
D.
Froula
,
S. H.
Glenzer
, and
N. C.
Luhmann
,
Plasma Scattering of Electromagnetic Radiation
2nd ed. (
Academic Press
,
New York
,
2010
).
29.
B. J. B.
Crowley
and
G.
Gregori
,
New J. Phys.
15
,
015014
(
2013
).
30.
J.
Chihara
,
J. Phys.: Condens. Matter
12
,
231
(
2000
).
31.
J.
Chihara
,
J. Phys. F: Met. Phys.
17
,
295
(
1987
).
32.
R.
James
,
The Optical Principals of the Diffraction of X-Rays
(
Ox Bow Press
,
London
,
1962
).
33.
G.
Gregori
,
S. H.
Glenzer
,
W.
Rozmus
,
R. W.
Lee
, and
O. L.
Landen
,
Phys. Rev. E
67
,
26412
(
2003
).
34.
G.
Gregori
,
S. H.
Glenzer
,
F. J.
Rogers
,
S. M.
Pollaine
,
O. L.
Landen
,
C.
Blancard
,
G.
Faussurier
,
P.
Renaudin
,
S.
Kuhlbrodt
, and
R.
Redmer
,
Phys. Plasmas
11
,
2754
(
2004
).
35.
G.
Kresse
and
J.
Hafner
,
Phys. Rev. B
47
,
558
(
1993
).
36.
G.
Kresse
and
J.
Hafner
,
Phys. Rev. B
49
,
14251
(
1994
).
37.
G.
Kresse
and
J.
Furthmüller
,
Comput. Mater. Sci.
6
,
15
(
1996
).
38.
G.
Kresse
and
J.
Furthmüller
,
Phys. Rev. B
54
,
11169
(
1996
).
39.
K.
Wünsch
,
J.
Vorberger
, and
D. O.
Gericke
,
Phys. Rev. E
79
,
010201(R)
(
2009
).
40.
J. H.
Los
and
A.
Fasolino
,
Phys. Rev. B
68
,
024107
(
2003
).
41.
D.
Kraus
,
A.
Otten
,
A.
Frank
,
V.
Bagnoud
,
A.
Blazevic
,
D. O.
Gericke
,
G.
Gregori
,
A.
Ortner
,
G.
Schaumann
,
D.
Schumacher
 et al.,
High Energy Density Phys.
8
,
46
(
2012
).
42.
M.
Börner
,
J.
Fils
,
A.
Frank
,
A.
Blazevic
,
T.
Hessling
,
A.
Pelka
,
G.
Schaumann
,
A.
Schökel
,
D.
Schumacher
,
M. M.
Basko
 et al.,
Rev. Sci. Instrum.
83
,
043501
(
2012
).
43.
J.
Helfrich
,
D.
Kraus
,
A.
Ortner
,
S.
Frydrych
,
G.
Schaumann
,
N.
Hartley
,
G.
Gregori
,
B.
Kettle
,
D.
Riley
,
D. C.
Carroll
 et al., “
Investigation of the solid-liquid transition of carbon at 150 GPa using spectrally resolved x-ray scattering
,”
High Energy Density Phys.
14
,
38
(
2015
).
44.
Y. B.
Zeldovic
and
Y. P.
Raizer
,
Physics of Shock Waves and High-Temperature Hydrodynamic Phenomena
(
Academic Press
,
New York
,
1966
).
45.
A. L.
Kritcher
,
P.
Neumayer
,
J.
Castor
,
T.
Döppner
,
R. W.
Falcone
,
O. L.
Landen
,
H. J.
Lee
,
E. C.
Morse
,
A.
Ng
,
S.
Pollaine
 et al.,
Science
322
,
69
(
2008
).
46.
A. L.
Kritcher
,
P.
Neumayer
,
M. K.
Urry
,
H.
Robey
,
C.
Niemann
,
O. L.
Landen
,
E.
Morse
, and
S. H.
Glenzer
,
High Energy Density Phys.
3
,
156
(
2007
).
47.
J. J.
MacFarlane
,
I. E.
Golovkin
, and
P. R.
Woodruff
,
J. Quant. Spectrosc. Radiat. Transfer
99
,
381
(
2006
)
48.
R.
Ramis
,
J.
Meyer-ter-Vehn
, and
J.
Ramires
,
Comput. Phys. Commun.
180
,
977
(
2008
).
49.
S. P.
Lyon
and
J. D.
Johnson
, “
SESAME: The Los Alamos National Laboratory Equation of State Database
,”
LANL Report No. LA-UR-92-3407
,
1992
.
50.
M.
van Thiel
, “
Compendium of shock wave data
,”
Lawrence Livermore Laboratory Report No. UCRL-50108
,
1977
.
51.
S. P.
Marsh
,
LASL Shock Hugoniot Data
(
University of California Press
,
Berkeley, CA
,
1980
).
52.
53.
M. N.
Pavlovskii
and
V. P.
Drakin
,
JETP Lett.
4
,
116
(
1966
).
54.
M.
Gauthier
,
L. B.
Fletcher
,
A.
Ravasio
,
E.
Galtier
,
E. J.
Gamboa
,
E.
Granados
,
J. B.
Hastings
,
P.
Heimann
,
H. J.
Lee
,
B.
Nagler
 et al.,
Rev. Sci. Instrum.
85
,
11E616
(
2014
).
55.
D.
Milathianaki
,
S.
Boutet
,
G. J.
Williams
,
A.
Higginbotham
,
D.
Ratner
,
A. E.
Gleason
,
M.
Messerschmidt
,
M. M.
Seibert
,
D. C.
Swift
,
P.
Hering
 et al.,
Science
342
,
220
(
2013
).
56.
L. B.
Fletcher
,
E.
Galtier
,
P.
Heimann
,
H. J.
Lee
,
B.
Nagler
,
J.
Welch
,
U.
Zastrau
,
J. B.
Hastings
, and
S. H.
Glenzer
,
J. Instrum.
8
,
C11014
(
2013
).
You do not currently have access to this content.