Second-order nonlinear processes like Sum-Frequency Generation (SFG) are essentially defined in the electric dipolar approximation. However, when dealing with the SFG responses of bulk, big nanoparticles, highly symmetric objects, or chiral species, magnetic and quadrupolar contributions play a significant role in the process too. We extend the diagrammatic theory for linear and nonlinear optics to include these terms for single objects as well as for multipartite systems in interaction. Magnetic and quadrupolar quantities are introduced in the formalism as incoming fields, interaction intermediates, and sources of optical nonlinearity. New response functions and complex nonlinear processes are defined, and their symmetry properties are analyzed. This leads to a focus on several kinds of applications involving nanoscale coupled objects, symmetric molecular systems, and chiral materials, both in line with the existing literature and opening new possibilities for original complex systems.

1.
J.
Hunt
,
P.
Guyot-Sionnest
, and
Y.
Shen
,
Chem. Phys. Lett.
133
,
189
(
1987
).
2.
H.
Held
,
A. I.
Lvovsky
,
X.
Wei
, and
Y. R.
Shen
,
Phys. Rev. B
66
,
205110
(
2002
).
3.
M. S.
Azam
,
C.
Cai
, and
D. K.
Hore
,
J. Phys. Chem. C
123
,
23535
(
2019
).
4.
B.
Busson
,
J. Chem. Phys.
159
,
034705
(
2023
).
5.
A.
Lagutchev
,
S. A.
Hambir
, and
D. D.
Dlott
,
J. Phys. Chem. C
111
,
13645
(
2007
).
6.
A.
Le Rille
and
A.
Tadjeddine
,
J. Electroanal. Chem.
467
,
238
(
1999
).
7.
G.
Gonella
,
C.
Lütgebaucks
,
A. G. F.
de Beer
, and
S.
Roke
,
J. Phys. Chem. C
120
,
9165
(
2016
).
8.
M.
Cho
,
C.
Hess
, and
M.
Bonn
,
Phys. Rev. B
65
,
205423
(
2002
).
9.
L.
Dalstein
,
C.
Humbert
,
M.
Ben Haddada
,
S.
Boujday
,
G.
Barbillon
, and
B.
Busson
,
J. Phys. Chem. Lett.
10
,
7706
(
2019
).
10.
T.
Noblet
,
L.
Dreesen
,
S.
Boujday
,
C.
Méthivier
,
B.
Busson
,
A.
Tadjeddine
, and
C.
Humbert
,
Commun. Chem.
1
,
76
(
2018
).
11.
T.
Noblet
,
B.
Busson
, and
C.
Humbert
,
Phys. Rev. A
104
,
063504
(
2021
).
12.
T.
Noblet
and
B.
Busson
,
Phys. Rev. B
105
,
205420
(
2022
).
13.
H.
DeVoe
,
J. Chem. Phys.
43
,
3199
(
1965
).
14.
B.
Busson
and
L.
Dalstein
,
J. Phys. Chem. C
123
,
26597
(
2019
).
15.
R. E.
Raab
and
O. L.
de Lange
,
Multipole Theory in Electromagnetism
(
Oxford University Press
,
Oxford
,
2005
).
16.
Principles of Optics
, 7th ed., edited by
M.
Born
and
E.
Wolf
(
Cambridge University Press
,
1999
).
17.
J. A.
Maytorena
,
B. S.
Mendoza
, and
W. L.
Mochán
,
Phys. Rev. B
57
,
2569
(
1998
).
18.
L.
Wang
,
W.
Mori
,
A.
Morita
,
M.
Kondoh
,
M.
Okuno
, and
T.-A.
Ishibashi
,
J. Phys. Chem. Lett.
11
,
8527
(
2020
).
19.
C. J.
Moll
,
J.
Versluis
, and
H. J.
Bakker
,
J. Phys. Chem. B
126
,
270
(
2022
).
20.
V. L.
Brudny
,
B. S.
Mendoza
, and
W.
Luis Mochán
,
Phys. Rev. B
62
,
11152
(
2000
).
21.
E. C.
Hao
,
G. C.
Schatz
,
R. C.
Johnson
, and
J. T.
Hupp
,
J. Chem. Phys.
117
,
5963
(
2002
).
22.
J. I.
Dadap
,
J.
Shan
, and
T. F.
Heinz
,
J. Opt. Soc. Am. B
21
,
1328
(
2004
).
23.
J.
Nappa
,
I.
Russier-Antoine
,
E.
Benichou
,
C.
Jonin
, and
P. F.
Brevet
,
J. Chem. Phys.
125
,
184712
(
2006
).
24.
A.
Kundu
,
S.
Tanaka
,
T.
Ishiyama
,
M.
Ahmed
,
K.-I.
Inoue
,
S.
Nihonyanagi
,
H.
Sawai
,
S.
Yamaguchi
,
A.
Morita
, and
T.
Tahara
,
J. Phys. Chem. Lett.
7
,
2597
(
2016
).
25.
M.
Ahmed
,
S.
Nihonyanagi
,
A.
Kundu
,
S.
Yamaguchi
, and
T.
Tahara
,
J. Phys. Chem. Lett.
11
,
9123
(
2020
).
26.
C. J.
Moll
,
J.
Versluis
, and
H. J.
Bakker
,
Phys. Rev. Lett.
127
,
116001
(
2021
).
27.
T.
Seki
,
C.-C.
Yu
,
K.-Y.
Chiang
,
J.
Tan
,
S.
Sun
,
S.
Ye
,
M.
Bonn
, and
Y.
Nagata
,
J. Phys. Chem. B
125
,
7060
(
2021
).
28.
Y. R.
Shen
,
J. Phys. Chem. C
116
,
15505
(
2012
).
29.
W.-C.
Yang
,
B.
Busson
, and
D. K.
Hore
,
J. Chem. Phys.
152
,
084708
(
2020
).
30.
X.
Wei
,
S.-C.
Hong
,
A. I.
Lvovsky
,
H.
Held
, and
Y. R.
Shen
,
J. Phys. Chem. B
104
,
3349
(
2000
).
31.
B.
Busson
,
J. Chem. Phys.
159
,
034707
(
2023
).
32.
S.
Yamaguchi
,
K.
Shiratori
,
A.
Morita
, and
T.
Tahara
,
J. Chem. Phys.
134
,
184705
(
2011
).
33.
K.
Matsuzaki
,
S.
Nihonyanagi
,
S.
Yamaguchi
,
T.
Nagata
, and
T.
Tahara
,
J. Phys. Chem. Lett.
4
,
1654
(
2013
).
34.
B. S.
Mendoza
,
W. L.
Mochán
, and
J. A.
Maytorena
,
Phys. Rev. B
60
,
14334
(
1999
).
35.
36.
G.
Snatzke
,
Circular Dichroism: Principles and Applications
, edited by
N.
Berova
,
K.
Nakanishi
, and
R. W.
Woody
(
Wiley
,
New York
,
2000
), Chap. 1, pp.
1
35
.
37.
F.
Hache
,
H.
Mesnil
, and
M. C.
Schanne-Klein
,
J. Chem. Phys.
115
,
6707
(
2001
).
38.
J. A.
Schellman
,
Acc. Chem. Res.
1
,
144
(
1968
).
39.
D. P.
Craig
and
T.
Thirunamachandran
,
Molecular Quantum Electrodynamics: An Introduction to Radiation-Molecule Interaction
(
Academic Press
,
1984
).
40.
I.
Tinoco
, Jr.
, “
Theoretical aspects of optical activity part two: Polymers
,” in
Adv. Chem. Phys.
(
John Wiley and Sons, Ltd
,
1962
), pp.
113
160
.
41.
L. D.
Landau
and
E. M.
Lifshitz
,
Quantum Mechanics
(
Pergamon
,
1977
).
42.
M.
Combescot
,
S.-Y.
Shiau
, and
V.
Voliotis
,
Phys. Rev. B
99
,
245202
(
2019
).
43.
G. D.
Scholes
,
A. H. A.
Clayton
, and
K. P.
Ghiggino
,
J. Chem. Phys.
97
,
7405
(
1992
).
44.
D. P.
Craig
and
T.
Thirunamachandran
,
Theor. Chem. Acc.
102
,
112
(
1999
).
45.
S.
Sioncke
,
T.
Verbiest
, and
A.
Persoons
,
Mater. Sci. Eng.: R: Rep.
42
,
115
(
2003
).
46.
Y.
Tang
and
A. E.
Cohen
,
Phys. Rev. Lett.
104
,
163901
(
2010
).
47.
M.
Nieto-Vesperinas
,
Phys. Rev. A
100
,
023812
(
2019
).
48.
A.
Patoux
,
C.
Majorel
,
P. R.
Wiecha
,
A.
Cuche
,
O. L.
Muskens
,
C.
Girard
, and
A.
Arbouet
,
Phys. Rev. B
101
,
235418
(
2020
).
49.
A.
Alù
and
N.
Engheta
,
Phys. Rev. B
79
,
235412
(
2009
).
50.
A. B.
Evlyukhin
,
C.
Reinhardt
,
U.
Zywietz
, and
B. N.
Chichkov
,
Phys. Rev. B
85
,
245411
(
2012
).
51.
M.
Kauranen
,
T.
Verbiest
,
J. J.
Maki
, and
A.
Persoons
,
J. Chem. Phys.
101
,
8193
(
1994
).
52.
M.
Kauranen
,
T.
Verbiest
, and
A.
Persoons
,
J. Mod. Opt.
45
,
403
(
1998
).
53.
L.
Dalstein
,
A.
Revel
,
C.
Humbert
, and
B.
Busson
,
J. Chem. Phys.
148
,
134701
(
2018
).
54.
X.
Zhuang
,
P. B.
Miranda
,
D.
Kim
, and
Y. R.
Shen
,
Phys. Rev. B
59
,
12632
(
1999
).
55.
B.
Busson
,
J. Chem. Phys.
159
,
034706
(
2023
).
56.
D. B.
O’Brien
and
A. M.
Massari
,
J. Chem. Phys.
142
,
024704
(
2015
).
57.
J. J.
Maki
,
M.
Kauranen
, and
A.
Persoons
,
Phys. Rev. B
51
,
1425
(
1995
).
58.
Classical Electrodynamics
, 3rd ed., edited by
J. D.
Jackson
(
Wiley
,
1999
).
59.
T. F.
Heinz
,
Nonlinear Surface Electromagnetic Phenomena
, edited by
H. E.
Ponath
and
G. I.
Stegeman
(
Elsevier
,
Amsterdam
,
1991
), pp.
353
416
Chap. 5.
60.
A. B.
Evlyukhin
,
C.
Reinhardt
, and
B. N.
Chichkov
,
Phys. Rev. B
84
,
235429
(
2011
).
61.
K.
Matsumori
,
R.
Fujimura
, and
M.
Retsch
,
J. Phys. Chem. C
127
,
19127
(
2023
).
62.
A. G. F.
de Beer
and
S.
Roke
,
J. Chem. Phys.
132
,
234702
(
2010
).
63.
H. B.
de Aguiar
,
R.
Scheu
,
K. C.
Jena
,
A. G. F.
de Beer
, and
S.
Roke
,
Phys. Chem. Chem. Phys.
14
,
6826
(
2012
).
64.
P.
Fischer
,
A. D.
Buckingham
, and
A. C.
Albrecht
,
Phys. Rev. A
64
,
053816
(
2001
).
65.
P.
Fischer
,
F. W.
Wise
, and
A. C.
Albrecht
,
J. Phys. Chem. A
107
,
8232
(
2003
).
66.
M.
Okuno
and
T.-A.
Ishibashi
,
J. Chem. Phys.
149
,
244703
(
2018
).
67.
M. A.
Belkin
,
T. A.
Kulakov
,
K. H.
Ernst
,
L.
Yan
, and
Y. R.
Shen
,
Phys. Rev. Lett.
85
,
4474
(
2000
).
68.
J. A.
Giordmaine
,
Phys. Rev.
138
,
A1599
(
1965
).
70.
N. G.
Bastús
,
J.
Piella
, and
V.
Puntes
,
Langmuir
32
,
290
(
2016
).
72.
C. P.
Burrows
and
W. L.
Barnes
,
Opt. Express
18
,
3187
(
2010
).
73.
F.
Hao
,
E. M.
Larsson
,
T. A.
Ali
,
D. S.
Sutherland
, and
P.
Nordlander
,
Chem. Phys. Lett.
458
,
262
(
2008
).
74.
Q.
Sun
,
H.
Yu
,
K.
Ueno
,
A.
Kubo
,
Y.
Matsuo
, and
H.
Misawa
,
ACS Nano
10
,
3835
(
2016
).
75.
R.
Esteban
,
R.
Vogelgesang
,
J.
Dorfmüller
,
A.
Dmitriev
,
C.
Rockstuhl
,
C.
Etrich
, and
K.
Kern
,
Nano Lett.
8
,
3155
(
2008
).
76.
M. J.
Stephen
,
Math. Proc. Cambridge Philos. Soc.
54
,
81
(
1958
).
77.
C. F.
Bohren
and
D. R.
Huffman
,
Absorption and Scattering of Light by Small Particles
(
Wiley
,
1983
).
78.
M.
Kauranen
,
J. J.
Maki
,
T.
Verbiest
,
S.
Van Elshocht
, and
A.
Persoons
,
Phys. Rev. B
55
,
R1985
(
1997
).
79.
F.
Matsumura
,
C.-C.
Yu
,
X.
Yu
,
K.-Y.
Chiang
,
T.
Seki
,
M.
Bonn
, and
Y.
Nagata
,
J. Phys. Chem. B
127
,
5288
(
2023
).
80.
Y. R.
Shen
,
The Principles of Nonlinear Optics
(
Wiley
,
New York
,
1984
).
81.
R. W.
Boyd
,
Nonlinear Optics
(
Academic Press
,
San Diego, CA
,
2003
).
82.
S. S.
Andrews
,
J. Chem. Educ.
81
,
877
(
2004
).
83.
S.
Roy
,
K.-K.
Hung
,
U.
Stege
, and
D. K.
Hore
,
Appl. Spectrosc. Rev.
49
,
233
(
2014
).
84.
Y.
He
,
H.
Ren
,
E.-M.
You
,
P. M.
Radjenovic
,
S.-G.
Sun
,
Z.-Q.
Tian
,
J.-F.
Li
, and
Z.
Wang
,
Phys. Rev. Lett.
125
,
047401
(
2020
).
85.
P. D.
Terekhov
,
K. V.
Baryshnikova
,
Y. A.
Artemyev
,
A.
Karabchevsky
,
A. S.
Shalin
, and
A. B.
Evlyukhin
,
Phys. Rev. B
96
,
035443
(
2017
).
86.
A.
Alabastri
,
X.
Yang
,
A.
Manjavacas
,
H. O.
Everitt
, and
P.
Nordlander
,
ACS Nano
10
,
4835
(
2016
).
87.
R.
Baer
and
E.
Rabani
,
J. Chem. Phys.
128
,
184710
(
2008
).
88.
E.
Hao
and
G. C.
Schatz
,
J. Chem. Phys.
120
,
357
(
2004
).
89.
X.
Zhang
,
X.
Leng
,
H.
Yin
, and
Y.
Ma
,
J. Phys. Chem. C
125
,
17861
(
2021
).
90.
G. D.
Scholes
,
X. J.
Jordanides
, and
G. R.
Fleming
,
J. Phys. Chem. B
105
,
1640
(
2001
).
91.
S. P.
Hastings
,
P.
Swanglap
,
Z.
Qian
,
Y.
Fang
,
S.-J.
Park
,
S.
Link
,
N.
Engheta
, and
Z.
Fakhraai
,
ACS Nano
8
,
9025
(
2014
).
92.
T.
Kawaguchi
,
K.
Shiratori
,
Y.
Henmi
,
T.
Ishiyama
, and
A.
Morita
,
J. Phys. Chem. C
116
,
13169
(
2012
).
93.
C.
Katan
,
S.
Tretiak
,
M. H. V.
Werts
,
A. J.
Bain
,
R. J.
Marsh
,
N.
Leonczek
,
N.
Nicolaou
,
E.
Badaeva
,
O.
Mongin
, and
M.
Blanchard-Desce
,
J. Phys. Chem. B
111
,
9468
(
2007
).
94.
K.
Susumu
,
J. A. N.
Fisher
,
J.
Zheng
,
D. N.
Beratan
,
A. G.
Yodh
, and
M. J.
Therien
,
J. Phys. Chem. A
115
,
5525
(
2011
).
95.
S.
Hahn
,
D.
Kim
, and
M.
Cho
,
J. Phys. Chem. B
103
,
8221
(
1999
).
96.
M.
Barzoukas
and
M.
Blanchard-Desce
,
J. Chem. Phys.
113
,
3951
(
2000
).
97.
M.
Yang
,
S.
Li
,
J.
Ma
, and
Y.
Jiang
,
Chem. Phys. Lett.
354
,
316
(
2002
).
98.
P. K.
Das
,
J. Phys. Chem. B
110
,
7621
(
2006
).
99.
G.
Revillod
,
J.
Duboisset
,
I.
Russier-Antoine
,
E.
Benichou
,
G.
Bachelier
,
C.
Jonin
, and
P.-F.
Brevet
,
J. Phys. Chem. C
112
,
2716
(
2008
).
100.
R.-P.
Pan
,
H. D.
Wei
, and
Y. R.
Shen
,
Phys. Rev. B
39
,
1229
(
1989
).
101.
J. S.
Garitaonandia
,
M.
Insausti
,
E.
Goikolea
,
M.
Suzuki
,
J. D.
Cashion
,
N.
Kawamura
,
H.
Ohsawa
,
I.
Gil de Muro
,
K.
Suzuki
,
F.
Plazaola
, and
T.
Rojo
,
Nano Lett.
8
,
661
(
2008
).
102.
J.
Foxley
and
K. L.
Knappenberger
,
Annu. Rev. Phys. Chem.
74
,
53
(
2023
).
103.
V.
Rodriguez
,
J. Chem. Phys.
128
,
064707
(
2008
).
104.
A.
Moscowitz
, “
Theoretical aspects of optical activity part one: Small molecules
,” in
Advances in Chemical Physics
(
John Wiley
,
1962
), pp.
67
112
.
105.
J.
Applequist
,
J. Chem. Phys.
58
,
4251
(
1973
).
106.
D. S.
Kliger
,
J. W.
Lewis
, and
C. E.
Randall
,
Polarized Light in Optics and Spectroscopy
(
Academic Press
,
1990
), p.
804
.
107.
J. A.
Schellman
,
Chem. Rev.
75
,
323
(
1975
).
108.
A.
Koslowski
,
N.
Sreerama
, and
R. W.
Woody
,
Circular Dichroism: Principles and Applications
, edited by
N.
Berova
,
K.
Nakanishi
, and
R. W.
Woody
(
Wiley
,
New York
,
2000
), Chap. 3, pp.
55
96
.
109.
T.
Verbiest
,
M.
Kauranen
,
Y.
Van Rompaey
, and
A.
Persoons
,
Phys. Rev. Lett.
77
,
1456
(
1996
).
110.
B. J.
Burke
,
A. J.
Moad
,
M. A.
Polizzi
, and
G. J.
Simpson
,
J. Am. Chem. Soc.
125
,
9111
(
2003
).
111.
M.
Hayashi
,
S. H.
Lin
, and
Y. R.
Shen
,
J. Phys. Chem. A
108
,
8058
(
2004
).
112.
113.
H.
Hoshi
,
T.
Yamada
,
K.
Ishikawa
,
H.
Takezoe
, and
A.
Fukuda
,
Phys. Rev. B
52
,
12355
(
1995
).
114.
S.
Van Elshocht
,
T.
Verbiest
,
M.
Kauranen
,
A.
Persoons
,
B. M. W.
Langeveld-Voss
, and
E. W.
Meijer
,
J. Chem. Phys.
107
,
8201
(
1997
).
115.
M. C.
Schanne-Klein
,
F.
Hache
,
A.
Roy
,
C.
Flytzanis
, and
C.
Payrastre
,
J. Chem. Phys.
108
,
9436
(
1998
).
116.
J. J.
Maki
,
M.
Kauranen
,
T.
Verbiest
, and
A.
Persoons
,
Phys. Rev. B
55
,
5021
(
1997
).
117.
J. J.
Maki
and
A.
Persoons
,
J. Chem. Phys.
104
,
9340
(
1996
).
118.
M.
Belkin
,
Y.
Shen
, and
C.
Flytzanis
,
Chem. Phys. Lett.
363
,
479
(
2002
).
119.
P.
Fischer
and
F.
Hache
,
Chirality
17
,
421
(
2005
).
120.
M. L.
McDermott
and
P. B.
Petersen
,
J. Phys. Chem. B
119
,
12417
(
2015
).
121.
E. A.
Perets
,
P. E.
Videla
,
E. C. Y.
Yan
, and
V. S.
Batista
,
J. Phys. Chem. B
123
,
5769
(
2019
).
122.
S.
Strazdaite
,
S. J.
Roeters
,
A.
Sakalauskas
,
T.
Sneideris
,
J.
Kirschner
,
K. B.
Pedersen
,
B.
Schiøtt
,
F.
Jensen
,
T.
Weidner
,
V.
Smirnovas
, and
G.
Niaura
,
J. Phys. Chem. B
125
,
11208
(
2021
).
123.
G. Y.
Stokes
,
J. M.
Gibbs-Davis
,
F. C.
Boman
,
B. R.
Stepp
,
A. G.
Condie
,
S. T.
Nguyen
, and
F. M.
Geiger
,
J. Am. Chem. Soc.
129
,
7492
(
2007
).
124.
Y.
Zhang
,
X.
Qin
,
X.
Zhu
,
M.
Liu
,
Y.
Guo
, and
Z.
Zhang
,
Nat. Commun.
13
,
7737
(
2022
).
125.
J. D.
Byers
,
H. I.
Yee
, and
J. M.
Hicks
,
J. Chem. Phys.
101
,
6233
(
1994
).
126.
T.
Petralli-Mallow
,
T. M.
Wong
,
J. D.
Byers
,
H. I.
Yee
, and
J. M.
Hicks
,
J. Phys. Chem.
97
,
1383
(
1993
).
127.
J. J.
Maki
,
T.
Verbiest
,
M.
Kauranen
,
S. V.
Elshocht
, and
A.
Persoons
,
J. Chem. Phys.
105
,
767
(
1996
).
128.
J.-H.
Choi
,
S.
Cheon
, and
M.
Cho
,
J. Chem. Phys.
132
,
074506
(
2010
).
129.
M. A.
Belkin
and
Y. R.
Shen
,
Phys. Rev. Lett.
91
,
213907
(
2003
).
130.
131.
E. A.
Power
and
R.
Shail
,
Math. Proc. Cambridge Philos. Soc.
55
,
87
(
1959
).
133.
P. M.
Bayley
,
E. B.
Nielsen
, and
J. A.
Schellman
,
J. Phys. Chem.
73
,
228
(
1969
).
134.
J. G.
Kirkwood
,
J. Chem. Phys.
5
,
479
(
1937
).
135.
W.
Moffitt
,
J. Chem. Phys.
25
,
467
(
1956
).
136.
S.
Davydov
,
Theory of Molecular Excitons
(
Plenum Press
,
New York, NY, USA
,
1971
).
137.
D.
Haase
,
Theor. Chim. Acta
64
,
421
(
1984
).
138.
S.
Superchi
,
E.
Giorgio
, and
C.
Rosini
,
Chirality
16
,
422
(
2004
).
139.
X.
Yin
,
M.
Schäferling
,
B.
Metzger
, and
H.
Giessen
,
Nano Lett.
13
,
6238
(
2013
).
140.
M. A.
Belkin
,
S. H.
Han
,
X.
Wei
, and
Y. R.
Shen
,
Phys. Rev. Lett.
87
,
113001
(
2001
).
141.
M. A.
Belkin
,
Y. R.
Shen
, and
R. A.
Harris
,
J. Chem. Phys.
120
,
10118
(
2004
).
142.
R.-H.
Zheng
,
D.-M.
Chen
,
W.-M.
Wei
,
T.-J.
He
, and
F.-C.
Liu
,
J. Phys. Chem. B
110
,
4480
(
2006
).
143.
144.
C.
Neipert
,
B.
Space
, and
A. B.
Roney
,
J. Phys. Chem. C
111
,
8749
(
2007
).
145.
Y. T.
Lam
and
T.
Thirunamachandran
,
J. Chem. Phys.
77
,
3810
(
1982
).
146.
G.
Wagnière
,
J. Chem. Phys.
77
,
2786
(
1982
).
147.
N.
Bloembergen
,
R. K.
Chang
,
S. S.
Jha
, and
C. H.
Lee
,
Phys. Rev.
174
,
813
(
1968
).
148.
A.
Perry
,
C.
Neipert
,
B.
Space
, and
P. B.
Moore
,
Chem. Rev.
106
,
1234
(
2006
).
You do not currently have access to this content.