Developing highly efficient methane (CH4) hydrate storage methods and understanding the hydrate dissociation kinetics can contribute to advancing CH4 gas storage and transport. The effects of tetrabutylammonium bromide (TBAB) (a thermodynamic promoter) addition on the kinetics of CH4 hydrate were evaluated on the microscopic scale using synchrotron x-ray computed tomography (CT) and powder x-ray diffraction. Microscopic observations showed that a 5 wt. % TBAB solution facilitated the nucleation of CH4 hydrate owing to the initial growth of TBAB semi-clathrate hydrate particles. The CH4 hydrate crystals in the CH4 + TBAB hydrate sample were sponge-like with many internal pores and exhibited slightly enhanced self-preservation compared to the pure CH4 hydrate, both in the bulk and after pulverization to a fine powder. This study demonstrates the feasibility of controlling the rate of CH4 hydrate formation and preservation by using aqueous TBAB solutions in CH4 hydrate formation.

1.
C. M.
Simon
,
J.
Kim
,
D. A.
Gomez-Gualdron
,
J. S.
Camp
,
Y. G.
Chung
,
R. L.
Martin
,
R.
Mercado
,
M. W.
Deem
,
D.
Gunter
,
M.
Haranczyk
,
D. S.
Sholl
,
R. Q.
Snurr
, and
B.
Smit
,
Energy Environ. Sci.
8
(
4
),
1190
1199
(
2015
).
2.
K. V.
Kumar
,
K.
Preuss
,
M. M.
Titirici
, and
F.
Rodríguez-Reinoso
,
Chem. Rev.
117
(
3
),
1796
1825
(
2017
).
3.
A.
Hassanpouryouzband
,
E.
Joonaki
,
M.
Vasheghani Farahani
,
S.
Takeya
,
C.
Ruppel
,
J.
Yang
,
N. J.
English
,
J. M.
Schicks
,
K.
Edlmann
,
H.
Mehrabian
,
Z. M.
Aman
, and
B.
Tohidi
,
Chem. Soc. Rev.
49
(
15
),
5225
5309
(
2020
).
4.
E. D.
Sloan
and
C.
Koh
, in
Clathrate Hydrates of Natural Gases
,
Chemical Industries Series
, 3rd ed. (
CRC Press
,
Boca Raton, FL
,
2007
), Vol. 119.
5.
A. A. A.
Majid
,
J.
Worley
, and
C. A.
Koh
,
Energy Fuels
35
(
23
),
19288
19301
(
2021
).
6.
S.-P.
Kang
,
H.
Lee
,
C.-S.
Lee
, and
W.-M.
Sung
,
Fluid Phase Equilib.
185
(
1–2
),
101
109
(
2001
).
7.
J. A.
Ripmeester
,
S.
Takeya
, and
S.
Alavi
, “
Structures of canonical clathrate hydrates
,” in
Clathrate Hydrates: Molecular Science and Characterization
, edited by
J.
Ripmeester
and
A.
Alavi
(
Wiley
,
Weinheim
,
2022
), pp.
141
188
.
8.
H.
Oyama
,
W.
Shimada
,
T.
Ebinuma
,
Y.
Kamata
,
S.
Takeya
,
T.
Uchida
,
J.
Nagao
, and
H.
Narita
,
Fluid Phase Equilib.
234
(
1–2
),
131
135
(
2005
).
9.
N. H.
Duc
,
F.
Chauvy
, and
J. M.
Herri
,
Energy Convers. Manage.
48
(
4
),
1313
1322
(
2007
).
10.
M.
Arjmandi
,
A.
Chapoy
, and
B.
Tohidi
,
J. Chem. Eng. Data
52
(
6
),
2153
2158
(
2007
).
11.
W.
Shimada
,
M.
Shiro
,
H.
Kondo
,
S.
Takeya
,
H.
Oyama
,
T.
Ebinuma
, and
H.
Narita
,
Acta Crystallogr., Sect. C: Cryst. Struct. Commun.
61
(
2
),
o65
o66
(
2005
).
12.
S.
Muromachi
,
K. A.
Udachin
,
K.
Shin
,
S.
Alavi
,
I. L.
Moudrakovski
,
R.
Ohmura
, and
J. A.
Ripmeester
,
Chem. Commun.
50
(
78
),
11476
11479
(
2014
).
13.
S.
Muromachi
,
K. A.
Udachin
,
S.
Alavi
,
R.
Ohmura
, and
J. A.
Ripmeester
,
Chem. Commun.
52
(
32
),
5621
5624
(
2016
).
14.
M.
Kialashaki
,
J.
Sayyad Amin
, and
S.
Zendehboudi
,
Ind. Eng. Chem. Res.
62
(
18
),
7175
7196
(
2023
).
15.
L.
Shi
,
X.
Shen
,
J.
Ding
, and
D.
Liang
,
Energy Fuels
31
(
8
),
8540
8547
(
2017
).
16.
X.
Zhou
,
Z.
Long
,
C.
Tang
, and
D.
Liang
,
Energy Fuels
32
(
9
),
9683
9691
(
2018
).
17.
A. K.
Norland
and
M. A.
Kelland
,
Chem. Eng. Sci.
69
(
1
),
483
491
(
2012
).
18.
N. N.
Nguyen
,
A. V.
Nguyen
,
K. T.
Nguyen
,
L.
Rintoul
, and
L. X.
Dang
,
Fuel
185
,
517
523
(
2016
).
19.
M.
Muraoka
,
M. A.
Kelland
,
Y.
Yamamoto
, and
N.
Tenma
,
Cryst. Growth Des.
20
(
8
),
5000
5005
(
2020
).
20.
K.
Yasuda
,
S.
Takeya
,
M.
Sakashita
,
H.
Yamawaki
, and
R.
Ohmura
,
J. Phys. Chem. C
113
(
28
),
12598
12601
(
2009
).
21.
G.
Zhang
and
R. E.
Rogers
,
Chem. Eng. Sci.
63
(
8
),
2066
2074
(
2008
).
22.
H.
Sato
,
H.
Sakamoto
,
S.
Ogino
,
H.
Mimachi
,
T.
Kinoshita
,
T.
Iwasaki
,
K.
Sano
, and
K.
Ohgaki
,
Chem. Eng. Sci.
91
,
86
89
(
2013
).
23.
H.
Mimachi
,
S.
Takeya
,
Y.
Gotoh
,
A.
Yoneyama
,
K.
Hyodo
,
T.
Takeda
, and
T.
Murayama
,
Fluid Phase Equilib.
413
,
22
27
(
2016
).
24.
S.
Takeya
,
H.
Mimachi
, and
T.
Murayama
,
Appl. Energy
230
,
86
93
(
2018
).
25.
Z.
Yin
,
Z. R.
Chong
,
H. K.
Tan
, and
P.
Linga
,
J. Nat. Gas Sci. Eng.
35
,
1362
1387
(
2016
).
26.
H.
Akiba
,
H.
Ueno
, and
R.
Ohmura
,
Cryst. Growth Des.
15
(
8
),
3963
3968
(
2015
).
27.
Z.
Li
,
D. L.
Zhong
,
W. Y.
Zheng
,
J.
Yan
,
Y. Y.
Lu
, and
D. T.
Yi
,
J. Cryst. Growth
511
,
79
88
(
2019
).
28.
Q. R.
Zuo
,
M.
Gao
,
P.
Kong
, and
L. X.
Zhang
,
Fuel
349
,
128607
(
2023
).
29.
S.
Jin
,
S.
Takeya
,
J.
Hayashi
,
J.
Nagao
,
Y.
Kamata
,
T.
Ebinuma
, and
H.
Narita
,
Jpn. J. Appl. Phys.
43
(
8R
),
5673
5675
(
2004
).
30.
S.
Takeya
,
S.
Muromachi
,
A.
Hachikubo
,
R.
Ohmura
,
K.
Hyodo
, and
A.
Yoneyama
,
Phys. Chem. Chem. Phys.
22
(
47
),
27658
27665
(
2020
).
31.
S.
Takeya
,
S.
Muromachi
, and
A.
Yoneyama
,
Energy Fuels
36
(
18
),
10659
10666
(
2022
).
32.
A.
Yoneyama
,
D.
Takamatsu
,
T. T.
Lwin
,
S.
Yamada
,
T.
Takakuwa
,
K.
Hyodo
,
K.
Hirano
, and
S.
Takeya
,
Appl. Sci.
13
(
9
),
5424
(
2023
).
33.
S.
Takeya
,
K.
Honda
,
T.
Kawamura
,
Y.
Yamamoto
,
A.
Yoneyama
,
Y.
Hirai
,
K.
Hyodo
, and
T.
Takeda
,
Appl. Phys. Lett.
90
(
8
),
081920
(
2007
).
34.
S.
Takeya
,
A.
Yoneyama
,
K.
Ueda
,
K.
Hyodo
,
T.
Takeda
,
H.
Mimachi
,
M.
Takahashi
,
T.
Iwasaki
,
K.
Sano
,
H.
Yamawaki
, and
Y.
Gotoh
,
J. Phys. Chem. C
115
(
32
),
16193
16199
(
2011
).
35.
S.
Takeya
,
K.
Honda
,
Y.
Gotoh
,
A.
Yoneyama
,
K.
Ueda
,
A.
Miyamoto
,
T.
Hondoh
,
A.
Hori
,
D.
Sun
,
R.
Ohmura
,
K.
Hyodo
, and
T.
Takeda
,
J. Synchrotron Radiat.
19
(
6
),
1038
1042
(
2012
).
36.
S.
Takeya
,
Y.
Gotoh
,
A.
Yoneyama
,
K.
Hyodo
, and
T.
Takeda
,
Can. J. Chem.
93
(
9
),
983
987
(
2015
).
37.
R. E.
Alvarez
and
A.
Macovski
,
Phys. Med. Biol.
21
(
5
),
733
744
(
1976
).
38.
X.
Liu
,
L.
Yu
,
A. N.
Primak
, and
C. H.
McCollough
,
Med. Phys.
36
(
5
),
1602
1609
(
2009
).
39.
S.
Muromachi
,
Y.
Yamamoto
, and
S.
Takeya
,
Korean J. Chem. Eng.
33
(
6
),
1917
1921
(
2016
).
40.
A.
Yoneyama
,
S.
Takeya
,
T. T.
Lwin
,
D.
Takamatsu
,
R.
Baba
,
K.
Konishi
,
R.
Fujita
,
K.
Kobayashi
,
A.
Shima
,
M.
Kawamoto
,
H.
Setoyama
,
K.
Ishiji
, and
Y.
Seno
,
J. Synchrotron Radiat.
28
(
6
),
1966
1977
(
2021
).
41.
A.
Yoneyama
,
R.
Baba
, and
M.
Kawamoto
,
Opt. Mater. Express
11
(
2
),
398
411
(
2021
).
42.
S.
Takeya
,
S.
Muromachi
,
A.
Yoneyama
,
K.
Hirano
,
K.
Hyodo
, and
J. A.
Ripmeester
,
J. Phys. Chem. Lett.
13
(
9
),
2130
2136
(
2022
).
43.
D. L.
Li
,
J. W.
Du
,
S. S.
Fan
,
D. Q.
Liang
,
X. S.
Li
, and
N. S.
Huang
,
J. Chem. Eng. Data
52
(
5
),
1916
1918
(
2007
).
44.
M. M.
Murshed
,
S. A.
Klapp
,
F.
Enzmann
,
T.
Szeder
,
T.
Huthwelker
,
M.
Stampanoni
,
F.
Marone
,
C.
Hintermüller
,
G.
Bohrmann
,
W. F.
Kuhs
, and
M.
Kersten
,
Geophys. Res. Lett.
35
(
23
),
L23612
, (
2008
).
45.
S.
Takeya
,
A.
Hachikubo
,
H.
Sakagami
,
H.
Minami
,
S.
Yamashita
,
M.
Takahashi
,
K.
Hirano
,
K.
Hyodo
, and
A.
Yoneyama
,
J. Phys. Chem. C
127
(
49
),
23973
23979
(
2023
).
46.
S.
Takeya
,
A.
Hachikubo
,
H.
Sakagami
,
H.
Minami
,
S.
Yamashita
,
K.
Hirano
,
K.
Hyodo
, and
A.
Yoneyama
,
J. Chem. Phys.
160
(
2
),
024201
(
2024
).
47.
S.
Takeya
,
T.
Uchida
,
J.
Nagao
,
R.
Ohmura
,
W.
Shimada
,
Y.
Kamata
,
T.
Ebinuma
, and
H.
Narita
,
Chem. Eng. Sci.
60
(
5
),
1383
1387
(
2005
).
48.
S.
Takeya
,
S.
Alavi
,
S.
Hashimoto
,
K.
Yasuda
,
Y.
Yamauchi
, and
R.
Ohmura
,
J. Phys. Chem. C
122
(
31
),
18134
18141
(
2018
).
49.
P.
Naeiji
,
T. K.
Woo
,
R.
Ohmura
, and
S.
Alavi
,
J. Chem. Phys.
157
(
15
),
154702
(
2022
).
51.
J.
Lipkowski
,
V. Y.
Komarov
,
T. V.
Rodionova
,
Y. A.
Dyadin
, and
L. S.
Aladko
,
J. Supramol. Chem.
2
(
4-5
),
435
439
(
2002
).
52.
T. V.
Rodionova
,
V. Y.
Komarov
,
G. V.
Villevald
,
T. D.
Karpova
,
N. V.
Kuratieva
, and
A. Y.
Manakov
,
J. Phys. Chem. B
117
(
36
),
10677
10685
(
2013
).
53.
M.
Oshima
,
M.
Kida
, and
J.
Nagao
,
J. Chem. Thermodyn.
123
,
32
37
(
2018
).
You do not currently have access to this content.