Nonlinear spectroscopy with quantum entangled photons is an emerging field of research that holds the promise to achieve superior signal-to-noise ratio and effectively isolate many-body interactions. Photon sources used for this purpose, however, lack the frequency tunability and spectral bandwidth demanded by contemporary molecular materials. Here, we present design strategies for efficient spontaneous parametric downconversion to generate biphoton states with adequate spectral bandwidth and at visible wavelengths. Importantly, we demonstrate, by suitable design of the nonlinear optical interaction, the scope to engineer the degree of spectral correlations between the photons of the pair. We also present an experimental methodology to effectively characterize such spectral correlations. Importantly, we believe that such a characterization tool can be effectively adapted as a spectroscopy platform to optically probe system–bath interactions in materials.
REFERENCES
1.
S. M.
Falke
, C. A.
Rozzi
, D.
Brida
, M.
Maiuri
, M.
Amato
, E.
Sommer
, A.
De Sio
, A.
Rubio
, G.
Cerullo
, E.
Molinari
, and C.
Lienau
, Science
344
, 1001
(2014
).2.
S.
Gélinas
, A.
Rao
, A.
Kumar
, S. L.
Smith
, A. W.
Chin
, J.
Clark
, T. S.
Van Der Poll
, G. C.
Bazan
, and R. H.
Friend
, Science
343
, 512
(2014
).3.
G.
Grancini
, M.
Maiuri
, D.
Fazzi
, A.
Petrozza
, H.-J.
Egelhaaf
, D.
Brida
, G.
Cerullo
, and G.
Lanzani
, Nat. Mater.
12
, 29
(2013
).4.
P. D.
Dahlberg
, P.-C.
Ting
, S. C.
Massey
, M. A.
Allodi
, E. C.
Martin
, C. N.
Hunter
, and G. S.
Engel
, Nat. Commun.
8
, 988
(2017
).5.
J.
Cao
, R. J.
Cogdell
, D. F.
Coker
, H.-G.
Duan
, J.
Hauer
, U.
Kleinekathöfer
, T. L. C.
Jansen
, T.
Mančal
, R. J.
Dwayne Miller
, J. P.
Ogilvie
et al, Sci. Adv.
6
, eaaz4888
(2020
).6.
D.
Polli
, P.
Altoe
, O.
Weingart
, K. M.
Spillane
, C.
Manzoni
, D.
Brida
, G.
Tomasello
, G.
Orlandi
, P.
Kukura
, R. A.
Mathies
et al, Nature
467
, 440
(2010
).7.
Z.
Chen
, G.
Dong
, and J.
Qiu
, Adv. Quantum Technol.
4
, 2100052
(2021
).8.
G.
De Filippis
, V.
Cataudella
, E. A.
Nowadnick
, T. P.
Devereaux
, A. S.
Mishchenko
, and N.
Nagaosa
, Phys. Rev. Lett.
109
, 176402
(2012
).9.
D. A.
Micha
and I.
Burghardt
, Quantum Dynamics of Complex Molecular Systems
(Springer
, 2007
), Vol. 83
.10.
J.
Lloyd-Hughes
, P. M.
Oppeneer
, T.
Pereira dos Santos
, A.
Schleife
, S.
Meng
, M. A.
Sentef
, M.
Ruggenthaler
, A.
Rubio
, I.
Radu
, M.
Murnane
et al, J. Phys.: Condens. Matter
33
, 353001
(2021
).11.
F.
Kanal
, S.
Keiber
, R.
Eck
, and T.
Brixner
, Opt. Express
22
, 16965
(2014
).12.
F.
Preda
, V.
Kumar
, F.
Crisafi
, D. G.
Figueroa del Valle
, G.
Cerullo
, and D.
Polli
, Opt. Lett.
41
, 2970
(2016
).13.
T.-H.
Tsai
, S.-P.
Tai
, W.-J.
Lee
, H.-Y.
Huang
, Y.-H.
Liao
, and C.-K.
Sun
, Opt. Express
14
, 749
(2006
).14.
T.
Meier
and S.
Mukamel
, Phys. Rev. Lett.
77
, 3471
(1996
).15.
S.
Mukamel
, J. Chem. Phys.
145
, 041102
(2016
).16.
H.
Li
, S. A.
Shah
, A. R.
Srimath Kandada
, C.
Silva
, A.
Piryatinski
, and E. R.
Bittner
, Annual Rev. Phys. Chem.
74
, 467
–492
(2023
).17.
E.
Collini
, Chem. Soc. Rev.
42
, 4932
(2013
).18.
K. E.
Dorfman
, F.
Schlawin
, and S.
Mukamel
, Rev. Mod. Phys.
88
, 045008
(2016
).19.
N. P.
Georgiades
, E. S.
Polzik
, K.
Edamatsu
, H. J.
Kimble
, and A. S.
Parkins
, Phys. Rev. Lett.
75
, 3426
(1995
).20.
J.
Gea-Banacloche
, Phys. Rev. Lett.
62
, 1603
(1989
).21.
D.-I.
Lee
and T.
Goodson
, J. Phys. Chem. B
110
, 25582
(2006
).22.
M. R.
Harpham
, O.
Suzer
, C.-Q.
Ma
, P.
Bauerle
, and T.
Goodson
III, J. Am. Chem. Soc.
131
, 973
(2009
).23.
S.
Szoke
, H.
Liu
, B. P.
Hickam
, M.
He
, and S. K.
Cushing
, J. Mater. Chem. C
8
, 10732
(2020
).24.
S.
Mukamel
, M.
Freyberger
, W.
Schleich
, M.
Bellini
, A.
Zavatta
, G.
Leuchs
, C.
Silberhorn
, R. W.
Boyd
, L. L.
Sánchez-Soto
, A.
Stefanov
et al, J. Phys. B: At., Mol. Opt. Phys.
53
, 072002
(2020
).25.
M.
Kowalewski
and S.
Mukamel
, Proc. Natl. Acad. Sci. U. S. A.
114
, 3278
(2017
).26.
F.
Schlawin
and S.
Mukamel
, J. Chem. Phys.
139
, 244110
(2013
).27.
K. E.
Dorfman
, F.
Schlawin
, and S.
Mukamel
, J. Phys. Chem. Lett.
5
, 2843
(2014
).28.
Á.
Cuevas
, J. C. L.
Carreño
, B.
Silva
, M.
De Giorgi
, D. G.
Suárez-Forero
, C. S.
Muñoz
, A.
Fieramosca
, F.
Cardano
, L.
Marrucci
, V.
Tasco
et al, Sci. Adv.
4
, eaao6814
(2018
).29.
D. A.
Kalashnikov
, E. V.
Melik-Gaykazyan
, A. A.
Kalachev
, Y. F.
Yu
, A. I.
Kuznetsov
, and L. A.
Krivitsky
, Sci. Rep.
7
, 11444
(2017
).30.
K.
Dorfman
, S.
Liu
, Y.
Lou
, T.
Wei
, J.
Jing
, F.
Schlawin
, and S.
Mukamel
, Proc. Natl. Acad. Sci. U. S. A.
118
, e2105601118
(2021
).31.
B.
Dayan
, A.
Pe’Er
, A. A.
Friesem
, and Y.
Silberberg
, Phys. Rev. Lett.
93
, 023005
(2004
).32.
H.
Oka
, Phys. Rev. A
81
, 063819
(2010
).33.
H.-B.
Fei
, B. M.
Jost
, S.
Popescu
, B. E. A.
Saleh
, and M. C.
Teich
, Phys. Rev. Lett.
78
, 1679
(1997
).34.
J.
Kojima
and Q.-V.
Nguyen
, Chem. Phys. Lett.
396
, 323
(2004
).35.
S.
Asban
and S.
Mukamel
, Sci. Adv.
7
, eabj4566
(2021
).36.
S.
Asban
, K. E.
Dorfman
, and S.
Mukamel
, J. Chem. Phys.
154
, 210901
(2021
).37.
M. G.
Raymer
, T.
Landes
, and A. H.
Marcus
, J. Chem. Phys.
155
, 081501
(2021
).38.
M. G.
Raymer
, A. H.
Marcus
, J. R.
Widom
, and D. L. P.
Vitullo
, J. Phys. Chem. B
117
, 15559
(2013
).39.
A.
Joobeur
, B. E. A.
Saleh
, T. S.
Larchuk
, and M. C.
Teich
, Phys. Rev. A
53
, 4360
(1996
).40.
41.
Y.
Shih
, An Introduction to Quantum Optics: Photon and Biphoton Physics
(CRC Press
, 2020
).42.
C.
Manzoni
, G.
Cirmi
, D.
Brida
, S.
De Silvestri
, and G.
Cerullo
, Phys. Rev. A
79
, 033818
(2009
).43.
W. P.
Grice
and I. A.
Walmsley
, Phys. Rev. A
56
, 1627
(1997
).44.
T. E.
Keller
and M. H.
Rubin
, Phys. Rev. A
56
, 1534
(1997
).45.
C.
Manzoni
and G.
Cerullo
, J. Opt.
18
, 103501
(2016
).46.
D. S.
Hum
and M. M.
Fejer
, C. R. Phys.
8
, 180
(2007
), part of the Special Issue: Recent advances in crystal optics.47.
K.
Zielnicki
, K.
Garay-Palmett
, D.
Cruz-Delgado
, H.
Cruz-Ramirez
, M. F.
O’Boyle
, B.
Fang
, V. O.
Lorenz
, A. B.
U’Ren
, and P. G.
Kwiat
, J. Mod. Opt.
65
, 1141
(2018
).48.
J. H.
Eberly
, Laser Phys.
16
, 921
(2006
).49.
C. K.
Law
, I. A.
Walmsley
, and J. H.
Eberly
, Phys. Rev. Lett.
84
, 5304
(2000
).50.
P. J.
Mosley
, J. S.
Lundeen
, B. J.
Smith
, P.
Wasylczyk
, A. B.
U’Ren
, C.
Silberhorn
, and I. A.
Walmsley
, Phys. Rev. Lett.
100
, 133601
(2008
).51.
A. R.
Srimath Kandada
, H.
Li
, F.
Thouin
, E. R.
Bittner
, and C.
Silva
, J. Chem. Phys.
153
, 164706
(2020
).52.
E. R.
Bittner
, H.
Li
, A.
Piryatinski
, A. R.
Srimath Kandada
, and C.
Silva
, J. Chem. Phys.
152
, 071101
(2020
).53.
H.
Li
, A.
Piryatinski
, A. R.
Srimath Kandada
, C.
Silva
, and E. R.
Bittner
, J. Chem. Phys.
150
, 184106
(2019
).54.
F.
Thouin
, S.
Neutzner
, D.
Cortecchia
, V. A.
Dragomir
, C.
Soci
, T.
Salim
, Y. M.
Lam
, R.
Leonelli
, A.
Petrozza
, A. R. S.
Kandada
, and C.
Silva
, Phys. Rev. Mater.
2
, 034001
(2018
); arXiv:1712.04733.55.
J.-P. W.
MacLean
, S.
Schwarz
, and K. J.
Resch
, Phys. Rev. A
100
, 033834
(2019
).56.
J.-P. W.
MacLean
, J. M.
Donohue
, and K. J.
Resch
, Phys. Rev. A
97
, 063826
(2018
).57.
D.
Brida
, C.
Manzoni
, and G.
Cerullo
, Opt. Lett.
37
, 3027
(2012
).58.
A.
Oriana
, J.
Réhault
, F.
Preda
, D.
Polli
, and G.
Cerullo
, J. Opt. Soc. Am. A
33
, 1415
(2016
).© 2023 Author(s). Published under an exclusive license by AIP Publishing.
2023
Author(s)
You do not currently have access to this content.
