Quantum-chemistry methods in the time domain with Gaussian basis sets are increasingly used to compute high-harmonic generation (HHG) spectra of atomic and molecular systems. The quality of these approaches is limited by the accuracy of Gaussian basis sets to describe continuum energy states. In the literature, optimal-continuum Gaussian basis sets have been proposed: Kaufmann et al. [J. Phys. B: At., Mol. Opt. Phys. 22, 2223 (1989)], Woźniak et al. [J. Chem. Phys. 154, 094111 (2021)], Nestmann and Peyerimhoff [J. Phys. B: At., Mol. Opt. Phys. 23, L773 (1990)], Faure et al. [Comput. Phys. Commun. 144, 224 (2002)], and Krause et al. [J. Chem. Phys. 140, 174113 (2014)]. In this work, we have compared the performances of these basis sets to simulate HHG spectra of H atom at different laser intensities. We have also investigated different strategies to balance basis sets with these continuum functions, together with the role of angular momentum. To quantify the performance of the different basis sets, we introduce local and global HHG descriptors. Comparisons with the grid and exact calculations are also provided.

1.
P. B.
Corkum
and
F.
Krausz
,
Nat. Phys.
3
,
381
(
2007
).
2.
S.
Baker
,
I. A.
Walmsley
,
J. W. G.
Tisch
, and
J. P.
Marangos
,
Nat. Photonics
5
,
664
(
2011
).
3.
P.
Peng
,
C.
Marceau
, and
D. M.
Villeneuve
,
Nat. Rev. Phys.
1
,
144
(
2019
).
5.
A. J.
Uzan
,
H.
Soifer
,
O.
Pedatzur
,
A.
Clergerie
,
S.
Larroque
,
B. D.
Bruner
,
B.
Pons
,
M.
Ivanov
,
O.
Smirnova
, and
N.
Dudovich
,
Nat. Photonics
14
,
188
(
2020
).
6.
T.
Gaumnitz
,
A.
Jain
,
Y.
Pertot
,
M.
Huppert
,
I.
Jordan
,
F.
Ardana-Lamas
, and
H. J.
Wörner
,
Opt. Express
25
,
27506
(
2017
).
7.
C.
Chappuis
,
D.
Bresteau
,
T.
Auguste
,
O.
Gobert
, and
T.
Ruchon
,
Phys. Rev. A
99
,
033806
(
2019
).
8.
F.
Calegari
,
G.
Sansone
,
S.
Stagira
,
C.
Vozzi
, and
M.
Nisoli
,
J. Phys. B: At., Mol. Opt. Phys.
49
,
062001
(
2016
).
9.
M.
Nisoli
,
P.
Decleva
,
F.
Calegari
,
A.
Palacios
, and
F.
Martín
,
Chem. Rev.
117
,
10760
(
2017
).
10.
R.
Geneaux
,
H. J. B.
Marroux
,
A.
Guggenmos
,
D. M.
Neumark
, and
S. R.
Leone
,
Philos. Trans. R. Soc. A
377
,
20170463
(
2019
).
11.
P. M.
Kraus
,
M.
Zürch
,
S. K.
Cushing
,
D. M.
Neumark
, and
S. R.
Leone
,
Nat. Rev. Chem.
2
,
82
(
2018
).
12.
S.
Pabst
and
R.
Santra
,
Phys. Rev. Lett.
111
,
233005
(
2013
).
13.
D.
Faccialá
,
S.
Pabst
,
B. D.
Bruner
,
A. G.
Ciriolo
,
S.
De Silvestri
,
M.
Devetta
,
M.
Negro
,
H.
Soifer
,
S.
Stagira
,
N.
Dudovich
, and
C.
Vozzi
,
Phys. Rev. Lett.
117
,
093902
(
2016
).
14.
E.
Coccia
,
B.
Mussard
,
M.
Labeye
,
J.
Caillat
,
R.
Taieb
,
J.
Toulouse
, and
E.
Luppi
,
Int. J. Quantum Chem.
116
,
1120
(
2016
).
15.
A.
Gorlach
,
O.
Neufeld
,
N.
Rivera
,
O.
Cohen
, and
I.
Kaminer
,
Nat. Commun.
11
,
4598
(
2020
).
16.
P. M.
Kraus
and
H. J.
Wörner
,
Angew. Chem., Int. Ed.
57
,
5228
(
2018
).
17.
M.
Negro
,
M.
Devetta
,
D.
Faccialá
,
S.
De Silvestri
,
C.
Vozzi
, and
S.
Stagira
,
Faraday Discuss.
171
,
133
(
2014
).
18.
J.
Heslar
,
D.
Telnov
, and
S.
Chu
,
Phys. Rev. A
83
,
043414
(
2011
).
19.
X.
Chu
and
G. C.
Groenenboom
,
Phys. Rev. A
85
,
053402
(
2012
).
20.
M.
Monfared
,
E.
Irani
, and
R.
Sadighi-Bonabi
,
J. Chem. Phys.
148
,
234303
(
2018
).
21.
B. D.
Bruner
,
Z.
Masin
,
M.
Negro
,
F.
Morales
,
D.
Brambila
,
M.
Devetta
,
D.
Faccialá
,
A. G.
Harvey
,
M.
Ivanov
,
Y.
Mairesse
,
S.
Patchkovskii
,
V.
Serbinenko
,
H.
Soifer
,
S.
Stagira
,
C.
Vozzi
,
N.
Dudovich
, and
O.
Smirnova
,
Faraday Discuss.
194
,
369
(
2016
).
22.
P.
Mulholland
and
D.
Dundas
,
Phys. Rev. A
97
,
043428
(
2017
).
23.
F.
Bedurke
,
T.
Klamroth
,
P.
Krause
, and
P.
Saalfrank
,
J. Chem. Phys.
150
,
234114
(
2019
).
24.
A.
Gordon
,
F.
Kärtner
,
N.
Rohringer
, and
R.
Santra
,
Phys. Rev. Lett.
96
,
223902
(
2006
).
25.
C. F.
Pauletti
,
E.
Coccia
, and
E.
Luppi
,
J. Chem. Phys.
154
,
014101
(
2021
).
26.
N.
Kajumba
,
R.
Torres
,
J. G.
Underwood
,
J. S.
Robinson
,
S.
Baker
,
J. W. G.
Tisch
,
R.
de Nalda
,
W. A.
Bryan
,
R.
Velotta
,
C.
Altucci
,
I.
Procino
,
I. C. E.
Turcu
, and
J. P.
Marangos
,
New J. Phys.
10
,
025008
(
2008
).
27.
H. J.
Wörner
,
J.
Bertrand
,
P.
Hockett
,
P.
Corkum
, and
D.
Villeneuve
,
Phys. Rev. Lett.
104
,
233904
(
2010
).
28.
C.
Vozzi
,
M.
Negro
,
F.
Calegari
,
G.
Sansone
,
M.
Nisoli
,
S.
De Silvestri
, and
S.
Stagira
,
Nat. Phys.
7
,
822
(
2011
).
29.
C.
Hutchison
,
R.
Ganeev
,
M.
Castillejo
,
I.
Lopez-Quintas
,
A.
Zair
,
S.
Weber
,
F.
McGrath
,
Z.
Abdelrahman
,
M.
Oppermann
,
M.
Martin
,
D.
Lei
,
S.
Maier
,
J.
Tisch
, and
J.
Marangos
,
Phys. Chem. Chem. Phys.
15
,
12308
(
2013
).
30.
I.
Lopez-Quintas
,
M.
Oujja
,
M.
Sanz
,
A.
Benitez-Canete
,
C.
Hutchison
,
R.
de Nalda
,
M.
Martin
,
R.
Ganeev
,
J. P.
Marangos
, and
M.
Castillejo
,
Appl. Surf. Sci.
302
,
299
(
2014
).
31.
E.
Luppi
and
E.
Coccia
,
Phys. Chem. Chem. Phys.
23
,
3729
(
2021
).
32.
C.
Morassut
,
E.
Luppi
, and
E.
Coccia
,
Chem. Phys.
559
,
111515
(
2022
).
33.
J.
Park
,
A.
Subramani
,
S.
Kim
, and
M. F.
Ciappina
,
Adv. Phys.: X
7
,
2003244
(
2022
).
34.
O.
Neufeld
,
Z.
Nourbakhsh
,
N.
Tancogne-Dejean
, and
A.
Rubio
,
J. Chem. Theory Comput.
18
,
4117
(
2022
).
36.
M.
Lewenstein
,
P.
Balcou
,
M. Y.
Ivanov
,
A.
L’Huillier
, and
P. B.
Corkum
,
Phys. Rev. A
49
,
2117
(
1994
).
37.
E.
Coccia
and
E.
Luppi
,
J. Phys.: Condens. Matter
34
,
073001
(
2022
).
38.
H. B.
Schlegel
,
S. M.
Smith
, and
X.
Li
,
J. Chem. Phys.
126
,
244110
(
2007
).
39.
J. A.
Sonk
,
M.
Caricato
, and
H. B.
Schlegel
,
J. Phys. Chem. A
115
,
4678
(
2011
).
40.
J. A.
Sonk
and
H. B.
Schlegel
,
J. Phys. Chem. A
115
,
11832
(
2011
).
41.
P.
Saalfrank
,
F.
Bedurke
,
C.
Heide
,
T.
Klamroth
,
S.
Klinkusch
,
P.
Krause
,
M.
Nest
, and
J. C.
Tremblay
,
Adv. Quantum Chem.
81
,
15
(
2020
).
42.
F.
Bedurke
,
T.
Klamroth
, and
P.
Saalfrank
,
Phys. Chem. Chem. Phys.
23
,
13544
(
2021
).
43.
T.
Sato
,
H.
Pathak
,
Y.
Orimo
, and
K. L.
Ishikawa
,
J. Chem. Phys.
148
,
051101
(
2018
).
44.
45.
J. S.
Prauzner-Bechcicki
,
K.
Sacha
,
B.
Eckhardt
, and
J.
Zakrzewski
,
Phys. Rev. A
78
,
013419
(
2008
).
46.
L.-Y.
Peng
and
A. F.
Starace
,
J. Chem. Phys.
125
,
154311
(
2006
).
47.
A. N.
Grum-Grzhimailo
,
B.
Abeln
,
K.
Bartschat
,
D.
Weflen
, and
T.
Urness
,
Phys. Rev. A
81
,
043408
(
2010
).
48.
C.
Ruiz
,
L.
Plaja
,
L.
Roso
, and
A.
Becker
,
Phys. Rev. Lett.
96
,
053001
(
2006
).
49.
A.
Bandrauk
,
S.
Chelkowski
,
D. J.
Diestler
,
J.
Manz
, and
K. J.
Yuan
,
Phys. Rev. A
79
,
023403
(
2009
).
50.
Y.-C.
Han
and
L. B.
Madsen
,
Phys. Rev. A
81
,
063430
(
2010
).
51.
S.
Pabst
,
A.
Sytcheva
,
O.
Geffert
, and
R.
Santra
,
Phys. Rev. A
94
,
033421
(
2016
).
52.
C.
Froese Fischer
and
M.
Idrees
,
Comput. Phys.
3
,
53
(
1989
).
53.
H.
Bachau
,
E.
Cormier
,
P.
Decleva
,
J. E.
Hansen
, and
F.
Martín
,
Rep. Prog. Phys.
64
,
1815
(
2001
).
54.
M.
Ruberti
,
P.
Decleva
, and
V.
Averbukh
,
Phys. Chem. Chem. Phys.
20
,
8311
(
2018
).
55.
M.
Labeye
,
F.
Zapata
,
E.
Coccia
,
V.
Veniard
,
J.
Toulouse
,
J.
Caillat
,
R.
Taieb
, and
E.
Luppi
,
J. Chem. Theory Comput.
14
,
5846
(
2018
).
56.
F.
Zapata
,
E.
Luppi
, and
J.
Toulouse
,
J. Chem. Phys.
150
,
234104
(
2019
).
57.
K.
Schwinn
,
F.
Zapata
,
A.
Levitt
,
É.
Cancès
,
E.
Luppi
, and
J.
Toulouse
,
J. Chem. Phys.
156
,
224106
(
2022
).
58.
K.
Kaufmann
,
W.
Baumeister
, and
M.
Jungen
,
J. Phys. B: At., Mol. Opt. Phys.
22
,
2223
(
1989
).
59.
A. P.
Woźniak
,
M.
Lesiuk
,
M.
Przybytek
,
D. K.
Efimov
,
J. S.
Prauzner-Bechcicki
,
M.
Mandrysz
,
M.
Ciappina
,
E.
Pisanty
,
J.
Zakrzewski
,
M.
Lewenstein
, and
R.
Moszyński
,
J. Chem. Phys.
154
,
094111
(
2021
).
60.
B. M.
Nestmann
and
S. D.
Peyerimhoff
,
J. Phys. B: At., Mol. Opt. Phys.
23
,
L773
(
1990
).
61.
A.
Faure
,
J. D.
Gorfinkiel
,
L. A.
Morgan
, and
J.
Tennyson
,
Comput. Phys. Commun.
144
,
224
(
2002
).
62.
P.
Krause
,
J. A.
Sonk
, and
H. B.
Schlegel
,
J. Chem. Phys.
140
,
174113
(
2014
).
63.
A.
Ammar
,
L. U.
Ancarani
, and
A.
Leclerc
,
J. Comput. Chem.
42
,
2294
(
2021
).
64.
A.
Ammar
,
A.
Leclerc
, and
L. U.
Ancarani
, in
New Electron Correlation Methods and Their Applications, and Use of Atomic Orbitals with Exponential Asymptotes
,
Advances in Quantum Chemistry Vol. 83
, edited by
M.
Musial
and
P. E.
Hoggan
(
Academic Press
,
2021
), pp.
287
304
.
65.
A.
Ammar
,
A.
Leclerc
, and
L. U.
Ancarani
,
J. Phys.: Conf. Ser.
1412
,
152079
(
2020
).
66.
E.
Coccia
and
E.
Luppi
,
Theor. Chem. Acc.
135
,
43
(
2016
).
67.
E.
Coccia
,
R.
Assaraf
,
E.
Luppi
, and
J.
Toulouse
,
J. Chem. Phys.
147
,
014106
(
2017
).
68.
E.
Coccia
and
E.
Luppi
,
Theor. Chem. Acc.
138
,
96
(
2019
).
70.
S.
Klinkusch
,
P.
Saalfrank
, and
T.
Klamroth
,
J. Chem. Phys.
131
,
114304
(
2009
).
71.
A. P.
Woźniak
,
M.
Przybytek
,
M.
Lewenstein
, and
R.
Moszyński
,
J. Chem. Phys.
156
,
174106
(
2022
).
72.
T. H.
Dunning
,
J. Chem. Phys.
90
,
1007
(
1989
).
73.
E.
Luppi
and
M.
Head-Gordon
,
J. Chem. Phys.
139
,
164121
(
2013
).
74.
E.
Epifanovsky
,
A. T. B.
Gilbert
,
X.
Feng
,
J.
Lee
,
Y.
Mao
,
N.
Mardirossian
,
P.
Pokhilko
,
A. F.
White
,
M. P.
Coons
,
A. L.
Dempwolff
,
Z.
Gan
,
D.
Hait
,
P. R.
Horn
,
L. D.
Jacobson
,
I.
Kaliman
,
J.
Kussmann
,
A. W.
Lange
,
K. U.
Lao
,
D. S.
Levine
,
J.
Liu
,
S. C.
McKenzie
,
A. F.
Morrison
,
K. D.
Nanda
,
F.
Plasser
,
D. R.
Rehn
,
M. L.
Vidal
,
Z.-Q.
You
,
Y.
Zhu
,
B.
Alam
,
B. J.
Albrecht
,
A.
Aldossary
,
E.
Alguire
,
J. H.
Andersen
,
V.
Athavale
,
D.
Barton
,
K.
Begam
,
A.
Behn
,
N.
Bellonzi
,
Y. A.
Bernard
,
E. J.
Berquist
,
H. G. A.
Burton
,
A.
Carreras
,
K.
Carter-Fenk
,
R.
Chakraborty
,
A. D.
Chien
,
K. D.
Closser
,
V.
Cofer-Shabica
,
S.
Dasgupta
,
M.
de Wergifosse
,
J.
Deng
,
M.
Diedenhofen
,
H.
Do
,
S.
Ehlert
,
P.-T.
Fang
,
S.
Fatehi
,
Q.
Feng
,
T.
Friedhoff
,
J.
Gayvert
,
Q.
Ge
,
G.
Gidofalvi
,
M.
Goldey
,
J.
Gomes
,
C. E.
González-Espinoza
,
S.
Gulania
,
A. O.
Gunina
,
M. W. D.
Hanson-Heine
,
P. H. P.
Harbach
,
A.
Hauser
,
M. F.
Herbst
,
M.
Hernández Vera
,
M.
Hodecker
,
Z. C.
Holden
,
S.
Houck
,
X.
Huang
,
K.
Hui
,
B. C.
Huynh
,
M.
Ivanov
,
D.
Jász
,
H.
Ji
,
H.
Jiang
,
B.
Kaduk
,
S.
Kähler
,
K.
Khistyaev
,
J.
Kim
,
G.
Kis
,
P.
Klunzinger
,
Z.
Koczor-Benda
,
J. H.
Koh
,
D.
Kosenkov
,
L.
Koulias
,
T.
Kowalczyk
,
C. M.
Krauter
,
K.
Kue
,
A.
Kunitsa
,
T.
Kus
,
I.
Ladjánszki
,
A.
Landau
,
K. V.
Lawler
,
D.
Lefrancois
,
S.
Lehtola
,
R. R.
Li
,
Y.-P.
Li
,
J.
Liang
,
M.
Liebenthal
,
H.-H.
Lin
,
Y.-S.
Lin
,
F.
Liu
,
K.-Y.
Liu
,
M.
Loipersberger
,
A.
Luenser
,
A.
Manjanath
,
P.
Manohar
,
E.
Mansoor
,
S. F.
Manzer
,
S.-P.
Mao
,
A. V.
Marenich
,
T.
Markovich
,
S.
Mason
,
S. A.
Maurer
,
P. F.
McLaughlin
,
M. F. S. J.
Menger
,
J.-M.
Mewes
,
S. A.
Mewes
,
P.
Morgante
,
J. W.
Mullinax
,
K. J.
Oosterbaan
,
G.
Paran
,
A. C.
Paul
,
S. K.
Paul
,
F.
Pavošević
,
Z.
Pei
,
S.
Prager
,
E. I.
Proynov
,
D.
Rák
,
E.
Ramos-Cordoba
,
B.
Rana
,
A. E.
Rask
,
A.
Rettig
,
R. M.
Richard
,
F.
Rob
,
E.
Rossomme
,
T.
Scheele
,
M.
Scheurer
,
M.
Schneider
,
N.
Sergueev
,
S. M.
Sharada
,
W.
Skomorowski
,
D. W.
Small
,
C. J.
Stein
,
Y.-C.
Su
,
E. J.
Sundstrom
,
Z.
Tao
,
J.
Thirman
,
G. J.
Tornai
,
T.
Tsuchimochi
,
N. M.
Tubman
,
S. P.
Veccham
,
O.
Vydrov
,
J.
Wenzel
,
J.
Witte
,
A.
Yamada
,
K.
Yao
,
S.
Yeganeh
,
S. R.
Yost
,
A.
Zech
,
I. Y.
Zhang
,
X.
Zhang
,
Y.
Zhang
,
D.
Zuev
,
A.
Aspuru-Guzik
,
A. T.
Bell
,
N. A.
Besley
,
K. B.
Bravaya
,
B. R.
Brooks
,
D.
Casanova
,
J.-D.
Chai
,
S.
Coriani
,
C. J.
Cramer
,
G.
Cserey
,
A. E.
DePrince
,
R. A.
DiStasio
,
A.
Dreuw
,
B. D.
Dunietz
,
T. R.
Furlani
,
W. A.
Goddard
,
S.
Hammes-Schiffer
,
T.
Head-Gordon
,
W. J.
Hehre
,
C.-P.
Hsu
,
T.-C.
Jagau
,
Y.
Jung
,
A.
Klamt
,
J.
Kong
,
D. S.
Lambrecht
,
W.
Liang
,
N. J.
Mayhall
,
C. W.
McCurdy
,
J. B.
Neaton
,
C.
Ochsenfeld
,
J. A.
Parkhill
,
R.
Peverati
,
V. A.
Rassolov
,
Y.
Shao
,
L. V.
Slipchenko
,
T.
Stauch
,
R. P.
Steele
,
J. E.
Subotnik
,
A. J. W.
Thom
,
A.
Tkatchenko
,
D. G.
Truhlar
,
T.
Van Voorhis
,
T. A.
Wesolowski
,
K. B.
Whaley
,
H. L.
Woodcock
,
P. M.
Zimmerman
,
S.
Faraji
,
P. M. W.
Gill
,
M.
Head-Gordon
,
J. M.
Herbert
, and
A. I.
Krylov
,
J. Chem. Phys.
155
,
084801
(
2021
).
75.
E.
Luppi
and
M.
Head-Gordon
,
Mol. Phys.
110
,
909
(
2012
).
76.
J. L.
Krause
,
K. J.
Schafer
, and
K. C.
Kulander
,
Phys. Rev. A
45
,
4998
(
1992
).
77.

To calculate the percentage increase or decrease: First, work out the difference (increase) between the two numbers you are comparing; then divide the increase by the original number and multiply the answer by 100.

78.

In practice we have observed that with 105 and larger values of d0 ΔN remains constant.

Supplementary Material

You do not currently have access to this content.