The centrosymmetric benzene molecule has zero first-order electric dipole hyperpolarizability, which results in no sum-frequency vibrational spectroscopy (SFVS) signal at interfaces, but it shows very strong SFVS experimentally. We perform a theoretical study on its SFVS, which is in good agreement with the experimental results. Its strong SFVS mainly comes from the interfacial electric quadrupole hyperpolarizability rather than the symmetry-breaking electric dipole, bulk electric quadrupole, and interfacial and bulk magnetic dipole hyperpolarizabilities, which provides a novel and completely unconventional point of view.
REFERENCES
1.
J. A.
McGuire
and Y. R.
Shen
, Science
313
, 1945
(2006
).2.
I. V.
Stiopkin
, C.
Weeraman
, P. A.
Pieniazek
, F. Y.
Shalhout
, J. L.
Skinner
, and A. V.
Benderskii
, Nature
474
, 192
(2011
).3.
D.-S.
Zheng
, Y.
Wang
, A.-A.
Liu
, and H.-F.
Wang
, Int. Rev. Phys. Chem.
27
, 629
(2008
).4.
Z.
Zhang
, L.
Piatkowski
, H. J.
Bakker
, and M.
Bonn
, Nat. Chem.
3
, 888
(2011
).5.
P. A.
Weiss
, D. W.
Silverstein
, and L.
Jensen
, J. Phys. Chem. Lett.
5
, 329
(2014
).6.
B.
Das
, B.
Sharma
, and A.
Chandra
, J. Phys. Chem. C
122
, 9374
(2018
).7.
C. M.
Johnson
and S.
Baldelli
, Chem. Rev.
114
, 8416
(2014
).8.
C. S.
Santos
and S.
Baldelli
, Chem. Soc. Rev.
39
, 2136
(2010
).9.
Y. R.
Shen
, Appl. Phys. B
68
, 295
(1999
).10.
K. B.
Eisenthal
, Chem. Rev.
96
, 1343
(1996
).11.
H.-F.
Wang
, W.
Gan
, R.
Lu
, Y.
Rao
, and B.-H.
Wu
, Int. Rev. Phys. Chem.
24
, 191
(2005
).12.
J.
Guthmuller
, F.
Cecchet
, D.
Lis
, Y.
Caudano
, A. A.
Mani
, P. A.
Thiry
, A.
Peremans
, and B.
Champagne
, Chemphyschem
10
, 2132
(2009
).13.
S. T.
van der Post
, C.-S.
Hsieh
, M.
Okuno
, Y.
Nagata
, H. J.
Bakker
, M.
Bonn
, and J.
Hunger
, Nat. Commun.
6
, 8384
(2015
).14.
K.-Y.
Chiang
, T.
Seki
, C.-C.
Yu
, T.
Ohto
, J.
Hunger
, M.
Bonn
, and Y.
Nagata
, Proc. Natl. Acad. Sci. U. S. A.
119
, e2204156119
(2022
).15.
M.
Hayashi
, Y.-J.
Shiu
, K. K.
Liang
, S. H.
Lin
, and Y. R.
Shen
, J. Phys. Chem. A
111
, 9062
(2007
).16.
F.
Cecchet
, D.
Lis
, Y.
Caudano
, A. A.
Mani
, A.
Peremans
, B.
Champagne
, and J.
Guthmuller
, J. Phys.: Condens. Matter
24
, 124110
(2012
).17.
K.
Strunge
, F.
Madzharova
, F.
Jensen
, T.
Weidner
, and Y.
Nagata
, J. Phys. Chem. B
126
, 8571
(2022
).18.
C.
Hess
, M.
Cho
, and M.
Bonn
, Surf. Sci.
502–503
, 123
(2002
).19.
K.
Cimatu
and S.
Baldelli
, J. Am. Chem. Soc.
128
, 16016
(2006
).20.
C.
Hirose
, A.
Bandara
, S.
Katano
, J.
Kubota
, A.
Wada
, and K.
Domen
, Appl. Phys. B
68
, 559
(1999
).21.
Z.
Chen
, D. H.
Gracias
, and G. A.
Somorjai
, Appl. Phys. B
68
, 549
(1999
).22.
F.
Tang
, T.
Ohto
, S.
Sun
, J. R.
Rouxel
, S.
Imoto
, E. H. G.
Backus
, S.
Mukamel
, M.
Bonn
, and Y.
Nagata
, Chem. Rev.
120
, 3633
(2020
).23.
A.
Ge
, B.
Rudshteyn
, B. T.
Psciuk
, D.
Xiao
, J.
Song
, C. L.
Anfuso
, A. M.
Ricks
, V. S.
Batista
, and T.
Lian
, J. Phys. Chem. C
120
, 20970
(2016
).24.
X.
Chen
, C. M.
Lee
, H.-F.
Wang
, L.
Jensen
, and S. H.
Kim
, J. Phys. Chem. C
121
, 18876
(2017
).25.
C. M.
Lee
, X.
Chen
, P. A.
Weiss
, L.
Jensen
, and S. H.
Kim
, J. Phys. Chem. Lett.
8
, 55
(2017
).26.
Z.
Wang
, J. A.
Carter
, A.
Lagutchev
, Y. K.
Koh
, N.-H.
Seong
, D. G.
Cahill
, and D. D.
Dlott
, Science
317
, 787
(2007
).27.
G.
Gonella
, E. H. G.
Backus
, Y.
Nagata
, D. J.
Bonthuis
, P.
Loche
, A.
Schlaich
, R. R.
Netz
, A.
Kühnle
, I. T.
McCrum
, M. T. M.
Koper
, M.
Wolf
, B.
Winter
, G.
Meijer
, R. K.
Campen
, and M.
Bonn
, Nat. Rev. Chem.
5
, 466
(2021
).28.
J.
Tan
, J.
Zhang
, C.
Li
, Y.
Luo
, and S.
Ye
, Nat. Commun.
10
, 1010
(2019
).29.
C.-K.
Lin
, C.-C.
Shih
, Y.
Niu
, M.-Y.
Tsai
, Y.-J.
Shiu
, C.
Zhu
, M.
Hayashi
, and S. H.
Lin
, J. Phys. Chem. C
117
, 1754
(2013
).30.
B.
Das
and A.
Chandra
, Phys. Chem. Chem. Phys.
24
, 7374
(2022
).31.
S. A.
Shah
and S.
Baldelli
, Acc. Chem. Res.
53
, 1139
(2020
).32.
S.
Baldelli
, Acc. Chem. Res.
41
, 421
(2008
).33.
A. A.
Mani
, Z. D.
Schultz
, Y.
Caudano
, B.
Champagne
, C.
Humbert
, L.
Dreesen
, A. A.
Gewirth
, J. O.
White
, P. A.
Thiry
, and A.
Peremans
, J. Phys. Chem. B
108
, 16135
(2004
).34.
Z.
Shen
, C.-K.
Lin
, C.
Zhu
, and S. H.
Lin
, J. Chem. Phys.
150
, 184112
(2019
).35.
J. A.
Carter
, Z.
Wang
, and D. D.
Dlott
, Acc. Chem. Res.
42
, 1343
(2009
).36.
A.
Liebsch
, Appl. Phys. B
68
, 301
(1999
).37.
C.
Aliaga
, C.-K.
Tsung
, S.
Alayoglu
, K.
Komvopoulos
, P.
Yang
, and G. A.
Somorjai
, J. Phys. Chem. C
115
, 8104
(2011
).38.
J.
Tan
, B.
Zhang
, Y.
Luo
, and S.
Ye
, Angew. Chem., Int. Ed.
56
, 12977
(2017
).39.
L.
Yan
, A.
Saha
, W.
Zhao
, J. F.
Neal
, Y.
Chen
, A. H.
Flood
, and H. C.
Allen
, Chem. Sci.
13
, 4283
(2022
).40.
M.
Qu
, G.
Huang
, X.
Liu
, X.
Nie
, C.
Qi
, H.
Wang
, J.
Hu
, H.
Fang
, Y.
Gao
, W.-T.
Liu
, J. S.
Francisco
, and C.
Wang
, Chem. Sci.
13
, 10546
(2022
).41.
B.
Wang
, M.
Ito
, M.
Gao
, H.
Noguchi
, K.
Uosaki
, and T.
Taketsugu
, J. Phys. Chem. C
126
, 11298
(2022
).42.
J.
Hunger
, J.
Schaefer
, P.
Ober
, T.
Seki
, Y.
Wang
, L.
Prädel
, Y.
Nagata
, M.
Bonn
, D. J.
Bonthuis
, and E. H. G.
Backus
, J. Am. Chem. Soc.
144
, 19726
(2022
).43.
A.
Ge
, R.
Nagai
, C.
Xu
, K.
Kannari
, B.
Peng
, K.-i.
Inoue
, A.
Morita
, and S.
Ye
, J. Phys. Chem. C
126
, 2980
(2022
).44.
R.
Pandey
, K.
Usui
, R. A.
Livingstone
, S. A.
Fischer
, J.
Pfaendtner
, E. H. G.
Backus
, Y.
Nagata
, J.
Froehlich-Nowoisky
, L.
Schmueser
, S.
Mauri
, J. F.
Scheel
, D. A.
Knopf
, U.
Poeschl
, M.
Bonn
, and T.
Weidner
, Sci. Adv.
2
, e1501630
(2016
).45.
F.
Cecchet
, D.
Lis
, J.
Guthmuller
, B.
Champagne
, G.
Fonder
, Z.
Mekhalif
, Y.
Caudano
, A. A.
Mani
, P. A.
Thiry
, and A.
Peremans
, J. Phys. Chem. C
114
, 4106
(2010
).46.
S.
Liu
, A.-a.
Liu
, B.
Wen
, R.
Zhang
, C.
Zhou
, L.-M.
Liu
, and Z.
Ren
, J. Phys. Chem. Lett.
6
, 3327
(2015
).47.
S.
Strazdaite
, S. J.
Roeters
, A.
Sakalauskas
, T.
Sneideris
, J.
Kirschner
, K. B.
Pedersen
, B.
Schiøtt
, F.
Jensen
, T.
Weidner
, V.
Smirnovas
, and G.
Niaura
, J. Phys. Chem. B
125
, 11208
(2021
).48.
F. M.
Geiger
, J. M.
Gibbs
, B.
Rehl
, E.
Ma
, S.
Parshotam
, E. L.
DeWalt-Kerian
, and T.
Liu
, J. Am. Chem. Soc.
144
, 16338
(2022
).49.
M.
Xiao
, T.
Lu
, T.
Lin
, J. S.
Andre
, and Z.
Chen
, Adv. Energy Mater.
10
, 1903053
(2020
).50.
L.
Fu
, D.
Xiao
, Z.
Wang
, V. S.
Batista
, and E. C. Y.
Yan
, J. Am. Chem. Soc.
135
, 3592
(2013
).51.
L.
Fu
, Z.
Wang
, B. T.
Psciuk
, D.
Xiao
, V. S.
Batista
, and E. C. Y.
Yan
, J. Phys. Chem. Lett.
6
, 1310
(2015
).52.
P.
Fischer
, D. S.
Wiersma
, R.
Righini
, B.
Champagne
, and A. D.
Buckingham
, Phys. Rev. Lett.
85
, 4253
(2000
).53.
M. A.
Belkin
, T. A.
Kulakov
, K.-H.
Ernst
, L.
Yan
, and Y. R.
Shen
, Phys. Rev. Lett.
85
, 4474
(2000
).54.
E. L.
Hommel
and H. C.
Allen
, Analyst
128
, 750
(2003
).55.
S.
Sun
, C.
Tian
, and Y. R.
Shen
, Proc. Natl. Acad. Sci. U. S. A.
112
, 5883
(2015
).56.
K.
Matsuzaki
, S.
Nihonyanagi
, S.
Yamaguchi
, T.
Nagata
, and T.
Tahara
, J. Phys. Chem. Lett.
4
, 1654
(2013
).57.
K.
Matsuzaki
, S.
Nihonyanagi
, S.
Yamaguchi
, T.
Nagata
, and T.
Tahara
, J. Chem. Phys.
151
, 064701
(2019
).58.
T.
Kawaguchi
, K.
Shiratori
, Y.
Henmi
, T.
Ishiyama
, and A.
Morita
, J. Phys. Chem. C
116
, 13169
(2012
).59.
P.
Ye
and Y. R.
Shen
, Phys. Rev. B
28
, 4288
(1983
).60.
A.
Bagchi
, R. G.
Barrera
, and R.
Fuchs
, Phys. Rev. B
25
, 7086
(1982
).61.
M. A.
Belkin
, Ph.D. thesis, University of California
, Berkeley
, 2004
.62.
R.
Lu
, W.
Gan
, B.-h.
Wu
, Z.
Zhang
, Y.
Guo
, and H.-f.
Wang
, J. Phys. Chem. B
109
, 14118
(2005
).63.
A. J.
Moad
and G. J.
Simpson
, J. Phys. Chem. B
108
, 3548
(2004
).64.
R.-h.
Zheng
, W.-m.
Wei
, and Q.
Shi
, Phys. Chem. Chem. Phys.
17
, 9068
(2015
).65.
S.
Grimme
, J.
Antony
, S.
Ehrlich
, and H.
Krieg
, J. Chem. Phys.
132
, 154104
(2010
).66.
A. P.
Scott
and L.
Radom
, J. Phys. Chem.
100
, 16502
(1996
).67.
M. J.
Frisch
, G. W.
Trucks
, H. B.
Schlegel
, G. E.
Scuseria
, M. A.
Robb
, J. R.
Cheeseman
, G.
Scalmani
, V.
Barone
, G. A.
Petersson
, H.
Nakatsuji
, M.
Caricato
, A. V.
Marenich
, J.
Bloino
, B. G.
Janesko
, R.
Gomperts
, B.
Mennucci
, H. P.
Hratchian
, J. V.
Ortiz
, A. F.
Izmaylov
, J. L.
Sonnenberg
, D.
Williams-Young
, F.
Ding
, F.
Lipparini
, F.
Egidi
, J.
Goings
, B.
Peng
, A.
Petrone
, T.
Henderson
, D.
Ranasinghe
, V. G.
Zakrzewski
, J.
Gao
, N.
Rega
, G.
Zheng
, W.
Liang
, M.
Hada
, M.
Ehara
, K.
Toyota
, R.
Fukuda
, J.
Hasegawa
, M.
Ishida
, T.
Nakajima
, Y.
Honda
, O.
Kitao
, H.
Nakai
, T.
Vreven
, K.
Throssell
, J. A. J.
Montgomery
, J. E.
Peralta
, F.
Ogliaro
, M.
Bearpark
, J. J.
Heyd
, E.
Brothers
, K. N.
Kudin
, V. N.
Staroverov
, R.
Kobayashi
, J.
Normand
, K.
Raghavachari
, A.
Rendell
, J. C.
Burant
, S. S.
Iyengar
, J.
Tomasi
, M.
Cossi
, J. M.
Millam
, M.
Klene
, C.
Adamo
, R.
Cammi
, J. W.
Ochterski
, R. L.
Martin
, K.
Morokuma
, O.
Farkas
, J. B.
Foresman
, and D. J.
Fox
, Gaussian 16, Revision A.03, Gaussian, Inc.
, Wallingford CT
, 2016
.68.
J.
Wang
, R. M.
Wolf
, J. W.
Caldwell
, P. A.
Kollman
, and D. A.
Case
, J. Comput. Chem.
25
, 1157
(2004
).69.
R.-H.
Zheng
, W.-M.
Wei
, H.
Liu
, Y.-Y.
Jing
, B.-Y.
Wang
, and Q.
Shi
, J. Chem. Phys.
140
, 104702
(2014
).70.
D.
van derSpoel
, E.
Lindahl
, B.
Hess
, A. R.
van Buuren
, E.
Apol
, P. J.
Meulenhoff
, D. P.
Tieleman
, A. L. T. M.
Sijbers
, K. A.
Feenstra
, R.
van Drunen
, and H. J. C.
Berendsen
, Gromacs User Manual version 4.5, 2010
.71.
D. J.
Adams
and G. S.
Dubey
, J. Comput. Phys.
72
, 156
(1987
).72.
K.
Niu
and R. A.
Marcus
, Proc. Natl. Acad. Sci. U. S. A.
117
, 2805
(2020
).73.
R.-H.
Zheng
and W.-M.
Wei
, Phys. Chem. Chem. Phys.
24
, 27204
(2022
).74.
X.
Zhuang
, P. B.
Miranda
, D.
Kim
, and Y. R.
Shen
, Phys. Rev. B
59
, 12632
(1999
).© 2023 Author(s). Published under an exclusive license by AIP Publishing.
2023
Author(s)
You do not currently have access to this content.
