Here, extensions to quantum chemical nanoreactor molecular dynamics simulations for discovering complex reactive events are presented. The species-selective algorithm, where the nanoreactor effectively works for the selected desired reactants, was introduced to the original scheme. Moreover, for efficient simulations of large model systems with the modified approach, the divide-and-conquer linear-scaling density functional tight-binding method was exploited. Two illustrative applications of the polymerization of propylene and cyclopropane mixtures and the aggregation of sodium chloride from aqueous solutions indicate that species-selective quantum chemical nanoreactor molecular dynamics is a promising method to accelerate the sampling of multicomponent chemical processes proceeding under relatively mild conditions.

1.
H. B.
Schlegel
,
J. Comput. Chem.
24
,
1514
(
2003
).
2.
A. L.
Dewyer
,
A. J.
Argüelles
, and
P. M.
Zimmerman
,
Wiley Interdiscip. Rev.: Comput. Mol. Sci.
8
,
e1354
(
2018
).
3.
G. N.
Simm
,
A. C.
Vaucher
, and
M.
Reiher
,
J. Phys. Chem. A
123
,
385
(
2019
).
4.
A.
Warshel
and
R. M.
Weiss
,
J. Am. Chem. Soc.
102
,
6218
(
1980
).
5.
A. C. T.
van Duin
,
S.
Dasgupta
,
F.
Lorant
, and
W. A.
Goddard
 III
,
J. Phys. Chem. A
105
,
9396
(
2001
).
6.
K.
Farah
,
F.
Müller-Plathe
, and
M. C.
Böhm
,
ChemPhysChem
13
,
1127
(
2012
).
7.
T. P.
Senftle
,
S.
Hong
,
M. M.
Islam
,
S. B.
Kylasa
,
Y.
Zheng
,
Y. K.
Shin
,
C.
Junkermeier
,
R.
Engel-Herbert
,
M. J.
Janik
,
H. M.
Aktulga
,
T.
Verstraelen
,
A.
Grama
, and
A. C. T.
van Duin
,
npj Comput. Mater.
2
,
15011
(
2016
).
8.
O. T.
Unke
,
S.
Chmiela
,
H. E.
Sauceda
,
M.
Gastegger
,
I.
Poltavsky
,
K. T.
Schütt
,
A.
Tkatchenko
, and
K.-R.
Müller
,
Chem. Rev.
121
,
10142
(
2021
).
9.
J.
Liu
,
X.
Li
,
L.
Guo
,
M.
Zheng
,
J.
Han
,
X.
Yuan
,
F.
Nie
, and
X.
Liu
,
J. Mol. Graphics Modell.
53
,
13
(
2014
).
10.
M.
Döntgen
,
M.-D.
Przybylski-Freund
,
L. C.
Kröger
,
W. A.
Kopp
,
A. E.
Ismail
, and
K.
Leonhard
,
J. Chem. Theory Comput.
11
,
2517
(
2015
).
11.
L.-P.
Wang
,
R. T.
McGibbon
,
V. S.
Pande
, and
T. J.
Martinez
,
J. Chem. Theory Comput.
12
,
638
(
2016
).
12.
M.
Yang
,
J.
Zou
,
G.
Wang
, and
S.
Li
,
J. Phys. Chem. A
121
,
1351
(
2017
).
13.
A.
Rodríguez
,
R.
Rodríguez-Fernández
,
S. A.
Vázquez
,
G. L.
Barnes
,
J. J. P.
Stewart
, and
E.
Martínez-Núñez
,
J. Comput. Chem.
39
,
1922
(
2018
).
14.
M.
Döntgen
,
F.
Schmalz
,
W. A.
Kopp
,
L. C.
Kröger
, and
K.
Leonhard
,
J. Chem. Inf. Model.
58
,
1343
(
2018
).
15.
Y.
Wu
,
H.
Sun
,
L.
Wu
, and
J. D.
Deetz
,
J. Comput. Chem.
40
,
1586
(
2019
).
16.
J.
Zeng
,
L.
Cao
,
C.-H.
Chin
,
H.
Ren
,
J. Z. H.
Zhang
, and
T.
Zhu
,
Phys. Chem. Chem. Phys.
22
,
683
(
2020
).
17.
A. V.
Akimov
and
O. V.
Prezhdo
,
Chem. Rev.
115
,
5797
(
2015
).
18.
D.
Perez
,
B. P.
Uberuaga
,
Y.
Shim
,
J. G.
Amar
, and
A. F.
Voter
,
Annu. Rep. Comput. Chem.
5
,
79
(
2009
).
19.
T.
Schlick
,
F1000 Biol. Rep.
1
,
51
(
2009
).
20.
C.
Abrams
and
G.
Bussi
,
Entropy
16
,
163
(
2014
).
21.
R. C.
Bernardi
,
M. C. R.
Melo
, and
K.
Schulten
,
Biochim. Biophys. Acta, Gen. Subj.
1850
,
872
(
2015
).
22.
Y.
Miao
and
J. A.
McCammon
,
Mol. Simul.
42
,
1046
(
2016
).
23.
Y. I.
Yang
,
Q.
Shao
,
J.
Zhang
,
L.
Yang
, and
Y. Q.
Gao
,
J. Chem. Phys.
151
,
070902
(
2019
).
24.
L.-P.
Wang
,
A.
Titov
,
R.
McGibbon
,
F.
Liu
,
V. S.
Pande
, and
T. J.
Martínez
,
Nat. Chem.
6
,
1044
(
2014
).
25.
S.
Grimme
,
J. Chem. Theory Comput.
15
,
2847
(
2019
).
26.
T.
Lei
,
W.
Guo
,
Q.
Liu
,
H.
Jiao
,
D.-B.
Cao
,
B.
Teng
,
Y.-W.
Li
,
X.
Liu
, and
X.-D.
Wen
,
J. Chem. Theory Comput.
15
,
3654
(
2019
).
27.
J.
Ford
,
S.
Seritan
,
X.
Zhu
,
M. N.
Sakano
,
M. M.
Islam
,
A.
Strachan
, and
T. J.
Martínez
,
J. Phys. Chem. A
125
,
1447
(
2021
).
28.
T.
Lei
,
X.
Liu
,
A. D.
Pathak
,
S.
Shetty
,
Q.
Liu
, and
X.
Wen
,
J. Phys. Chem. Lett.
12
,
9413
(
2021
).
29.
J.
Bai
,
X.
Liu
,
T.
Lei
,
B.
Teng
, and
X.
Wen
,
Chem. Commun.
57
,
11633
(
2021
).
30.
Q.
Chu
,
C.
Wang
, and
D.
Chen
,
Carbon
199
,
87
(
2022
).
31.
A.
Stan
,
B.
von der Esch
, and
C.
Ochsenfeld
,
J. Chem. Theory Comput.
18
,
6700
(
2022
).
32.
J.
Meisner
,
X.
Zhu
, and
T. J.
Martínez
,
ACS Cent. Sci.
5
,
1493
(
2019
).
33.
T.
Das
,
S.
Ghule
, and
K.
Vanka
,
ACS Cent. Sci.
5
,
1532
(
2019
).
34.
N.
Goldman
,
Nat. Chem.
6
,
1033
(
2014
).
35.
T. J.
Martínez
,
Acc. Chem. Res.
50
,
652
(
2017
).
36.
H.
Nishizawa
,
Y.
Nishimura
,
M.
Kobayashi
,
S.
Irle
, and
H.
Nakai
,
J. Comput. Chem.
37
,
1983
(
2016
).
37.
D.
Weininger
,
J. Chem. Inf. Comput. Sci.
28
,
31
(
1988
).
38.
D.
Weininger
,
A.
Weininger
, and
J. L.
Weininger
,
J. Chem. Inf. Comput. Sci.
29
,
97
(
1989
).
39.
B.
Cordero
,
V.
Gómez
,
A. E.
Platero-Prats
,
M.
Revés
,
J.
Echeverría
,
E.
Cremades
,
F.
Barragán
, and
S.
Alvarez
,
Dalton Trans.
2008
,
2832
.
40.
Y.
Nishimura
and
H.
Nakai
,
J. Comput. Chem.
40
,
1538
(
2019
).
41.
N. M.
O’Boyle
,
M.
Banck
,
C. A.
James
,
C.
Morley
,
T.
Vandermeersch
, and
G. R.
Hutchison
,
J. Cheminf.
3
,
33
(
2011
).
42.
L.
Martínez
,
R.
Andrade
,
E. G.
Birgin
, and
J. M.
Martínez
,
J. Comput. Chem.
30
,
2157
(
2009
).
43.
H. C.
Andersen
,
J. Chem. Phys.
72
,
2384
(
1980
).
44.
W.
Humphrey
,
A.
Dalke
, and
K.
Schulten
,
J. Mol. Graphics
14
,
33
(
1996
).
45.
M.
Brehm
and
B.
Kirchner
,
J. Chem. Inf. Model.
51
,
2007
(
2011
).
46.
M.
Brehm
,
M.
Thomas
,
S.
Gehrke
, and
B.
Kirchner
,
J. Chem. Phys.
152
,
164105
(
2020
).
47.
D.
Porezag
,
T.
Frauenheim
,
T.
Köhler
,
G.
Seifert
, and
R.
Kaschner
,
Phys. Rev. B
51
,
12947
(
1995
).
48.
G.
Seifert
,
D.
Porezag
, and
T.
Frauenheim
,
Int. J. Quantum Chem.
58
,
185
(
1996
).
49.
J.
Frenzel
,
A. F.
Oliveira
,
N.
Jardillier
,
T.
Heine
, and
G.
Seifert
, Semi-relativistic, self-consistent charge Slater–Koster tables for density-functional based tight-binding (DFTB) for materials science simulations,
TU-Dresden
,
2004–2009
.
50.
V. N.
Ipatieff
and
H.
Pines
,
Ind. Eng. Chem.
28
,
684
(
1936
).
51.
M.
Trautz
and
K.
Winkler
,
J. Prakt. Chem.
104
,
53
(
1922
).
52.
T. S.
Chambers
and
G. B.
Kistiakowsky
,
J. Am. Chem. Soc.
56
,
399
(
1934
).
53.
E. S.
Corner
and
R. N.
Pease
,
J. Am. Chem. Soc.
67
,
2067
(
1945
).
54.
H. O.
Pritchard
,
R. G.
Sowden
, and
A. F.
Trotman-Dickenson
,
Proc. R. Soc. London, Ser. A
217
,
563
(
1953
).
55.
S. Z.
Roginski
and
F. H.
Rathmann
,
J. Am. Chem. Soc.
55
,
2800
(
1933
).
56.
F. E.
Frey
and
D. F.
Smith
,
Ind. Eng. Chem.
20
,
948
(
1928
).
57.
C. D.
Hurd
and
R. N.
Meinert
,
J. Am. Chem. Soc.
52
,
4978
(
1930
).
58.
M.
Szwarc
,
J. Chem. Phys.
17
,
284
(
1949
).
59.
G. J.
Martyna
,
M. L.
Klein
, and
M.
Tuckerman
,
J. Chem. Phys.
97
,
2635
(
1992
).
60.
G. J.
Martyna
,
M. E.
Tuckerman
,
D. J.
Tobias
, and
M. L.
Klein
,
Mol. Phys.
87
,
1117
(
1996
).
61.
M.
Elstner
,
D.
Porezag
,
G.
Jungnickel
,
J.
Elsner
,
M.
Haugk
,
T.
Frauenheim
,
S.
Suhai
, and
G.
Seifert
,
Phys. Rev. B
58
,
7260
(
1998
).
62.
M.
Gaus
,
A.
Goez
, and
M.
Elstner
,
J. Chem. Theory Comput.
9
,
338
(
2013
).
63.
M.
Kubillus
,
T.
Kubař
,
M.
Gaus
,
J.
Řezáč
, and
M.
Elstner
,
J. Chem. Theory Comput.
11
,
332
(
2015
).
64.
M.
Gaus
,
Q.
Cui
, and
M.
Elstner
,
J. Chem. Theory Comput.
7
,
931
(
2011
).
65.
F. N.
Mendoza
and
J.
Alejandre
,
J. Mol. Liq.
185
,
50
(
2013
).
66.
D.
Chakraborty
and
G. N.
Patey
,
J. Phys. Chem. Lett.
4
,
573
(
2013
).
67.
D.
Chakraborty
and
G. N.
Patey
,
Chem. Phys. Lett.
587
,
25
(
2013
).
68.
G.
Lanaro
and
G. N.
Patey
,
J. Phys. Chem. B
120
,
9076
(
2016
).
69.
L. A.
Patel
and
J. T.
Kindt
,
J. Comput. Chem.
40
,
135
(
2019
).
70.
L. A.
Patel
,
T. J.
Yoon
,
R. P.
Currier
, and
K. A.
Maerzke
,
J. Chem. Phys.
154
,
064503
(
2021
).
71.
P.
Goyal
,
H.-J.
Qian
,
S.
Irle
,
X.
Lu
,
D.
Roston
,
T.
Mori
,
M.
Elstner
, and
Q.
Cui
,
J. Phys. Chem. B
118
,
11007
(
2014
).
72.
R.
Khanal
and
S.
Irle
,
RSC Adv.
12
,
25500
(
2022
).
73.
R. H.
Perry
and
D. W.
Green
,
Perry’s Chemical Engineers’ Handbook
, 7th ed. (
McGraw-Hill
,
New York
,
1997
).
74.
H. C.
Andersen
,
J. Comput. Phys.
52
,
24
(
1983
).
75.
H.
Ohtaki
and
N.
Fukushima
,
Pure Appl. Chem.
63
,
1743
(
1991
).
76.
M.
Mucha
and
P.
Jungwirth
,
J. Phys. Chem. B
107
,
8271
(
2003
).
77.
J.
Alejandre
and
J.-P.
Hansen
,
Phys. Rev. E
76
,
061505
(
2007
).
78.
Y.
Nishimura
and
H.
Nakai
,
J. Comput. Chem.
39
,
105
(
2018
).
79.
Y.
Nishimoto
and
D. G.
Fedorov
,
J. Comput. Chem.
38
,
406
(
2017
).
80.
Y.
Nishimura
and
H.
Nakai
,
Chem. Lett.
50
,
1546
(
2021
).
81.
A.
Laio
and
M.
Parrinello
,
Proc. Natl. Acad. Sci. U. S. A.
99
,
12562
(
2002
).
82.
Y.
Sugita
and
Y.
Okamoto
,
Chem. Phys. Lett.
314
,
141
(
1999
).
83.
Y.
Nishimura
and
H.
Nakai
,
J. Comput. Chem.
41
,
1759
(
2020
).

Supplementary Material

You do not currently have access to this content.