Many techniques to fabricate complex nanostructures and quantum emitting defects in low dimensional materials for quantum information technologies rely on the patterning capabilities of focused ion beam (FIB) systems. In particular, the ability to pattern arrays of bright and stable room temperature single-photon emitters (SPEs) in 2D wide-bandgap insulator hexagonal boron nitride (hBN) via high-energy heavy-ion FIB allows for direct placement of SPEs without structured substrates or polymer-reliant lithography steps. However, the process parameters needed to create hBN SPEs with this technique are dependent on the growth method of the material chosen. Moreover, morphological damage induced by high-energy heavy-ion exposure may further influence the successful creation of SPEs. In this work, we perform atomic force microscopy to characterize the surface morphology of hBN regions patterned by Ga+ FIB to create SPEs at a range of ion doses and find that material swelling, and not milling as expected, is most strongly and positively correlated with the onset of non-zero SPE yields. Furthermore, we simulate vacancy concentration profiles at each of the tested doses and propose a qualitative model to elucidate how Ga+ FIB patterning creates isolated SPEs that is consistent with observed optical and morphological characteristics and is dependent on the consideration of void nucleation and growth from vacancy clusters. Our results provide novel insight into the formation of hBN SPEs created by high-energy heavy-ion milling that can be leveraged for monolithic hBN photonic devices and could be applied to a wide range of low-dimensional solid-state SPE hosts.

1.
X.
Gao
,
Z. Q.
Yin
, and
T.
Li
,
Ann. Phys.
532
,
2000233
(
2020
).
2.
W.
Zeng
,
W.
Nie
,
L.
Li
, and
A.
Chen
,
Sci. Rep.
7
,
17258
(
2017
).
3.
L.
Midolo
,
A.
Schliesser
, and
A.
Fiore
,
Nat. Nanotechnol.
13
,
11
(
2018
).
5.
H. Y.
Lee
,
M. M.
Al Ezzi
,
N.
Raghuvanshi
,
J. Y.
Chung
,
K.
Watanabe
,
T.
Taniguchi
,
S.
Garaj
,
S.
Adam
, and
S.
Gradečak
,
Nano Lett.
21
,
2832
(
2021
).
6.
G.
Noh
,
D.
Choi
,
J.-H.
Kim
,
D.-G.
Im
,
Y.-H.
Kim
,
H.
Seo
, and
J.
Lee
,
Nano Lett.
18
,
4710
(
2018
).
7.
N.
Nikolay
,
N.
Mendelson
,
N.
Sadzak
,
F.
Böhm
,
T. T.
Tran
,
B.
Sontheimer
,
I.
Aharonovich
, and
O.
Benson
,
Phys. Rev. Appl.
11
,
041001
(
2019
).
8.
C.
Chakraborty
,
K. M.
Goodfellow
,
S.
Dhara
,
A.
Yoshimura
,
V.
Meunier
, and
A. N.
Vamivakas
,
Nano Lett.
17
,
2253
(
2017
).
9.
J.
Teissier
,
A.
Barfuss
,
P.
Appel
,
E.
Neu
, and
P.
Maletinsky
,
Phys. Rev. Lett.
113
,
020503
(
2014
).
10.
L.
Wang
,
S.
Zihlmann
,
A.
Baumgartner
,
J.
Overbeck
,
K.
Watanabe
,
T.
Taniguchi
,
P.
Makk
, and
C.
Schönenberger
,
Nano Lett.
19
,
4097
(
2019
).
11.
N.
Mendelson
,
M.
Doherty
,
M.
Toth
,
I.
Aharonovich
, and
T. T.
Tran
,
Adv. Mater.
32
,
1908316
(
2020
).
13.
M.
Kianinia
,
S.
White
,
J. E.
Fröch
,
C.
Bradac
, and
I.
Aharonovich
,
ACS Photonics
7
,
2147
(
2020
).
14.
A.
Gottscholl
,
M.
Kianinia
,
V.
Soltamov
,
S.
Orlinskii
,
G.
Mamin
,
C.
Bradac
,
C.
Kasper
,
K.
Krambrock
,
A.
Sperlich
,
M.
Toth
,
I.
Aharonovich
, and
V.
Dyakonov
,
Nat. Mater.
19
,
540
(
2020
).
15.
X.
Gao
,
B.
Jiang
,
A. E.
Llacsahuanga Allcca
,
K.
Shen
,
M. A.
Sadi
,
A. B.
Solanki
,
P.
Ju
,
Z.
Xu
,
P.
Upadhyaya
,
Y. P.
Chen
,
S. A.
Bhave
, and
T.
Li
,
Nano Lett.
21
,
7708
(
2021
).
16.
H. L.
Stern
,
Q.
Gu
,
J.
Jarman
,
S.
Eizagirre Barker
,
N.
Mendelson
,
D.
Chugh
,
S.
Schott
,
H. H.
Tan
,
H.
Sirringhaus
,
I.
Aharonovich
, and
M.
Atatüre
,
Nat. Commun.
13
,
618
(
2022
).
17.
J. D.
Caldwell
,
I.
Aharonovich
,
G.
Cassabois
,
J. H.
Edgar
,
B.
Gil
, and
D. N.
Basov
,
Nat. Rev. Mater.
4
,
552
(
2019
).
18.
M.
Alaloul
and
J. B.
Khurgin
,
IEEE J. Sel. Top. Quantum Electron.
28
,
3500108
(
2022
).
19.
D.-H.
Lien
,
S. Z.
Uddin
,
M.
Yeh
,
M.
Amani
,
H.
Kim
,
J. W.
Ager
,
E.
Yablonovitch
, and
A.
Javey
,
Science
364
,
468
(
2019
).
20.
J.
Klein
,
M.
Lorke
,
M.
Florian
,
F.
Sigger
,
L.
Sigl
,
S.
Rey
,
J.
Wierzbowski
,
J.
Cerne
,
K.
Müller
,
E.
Mitterreiter
,
P.
Zimmermann
,
T.
Taniguchi
,
K.
Watanabe
,
U.
Wurstbauer
,
M.
Kaniber
,
M.
Knap
,
R.
Schmidt
,
J. J.
Finley
, and
A. W.
Holleitner
,
Nat. Commun.
10
,
2755
(
2019
).
21.
M.
Kianinia
,
Z.-Q.
Xu
,
M.
Toth
, and
I.
Aharonovich
,
Appl. Phys. Rev.
9
,
011306
(
2022
).
22.
S.
Kim
,
J. E.
Fröch
,
J.
Christian
,
M.
Straw
,
J.
Bishop
,
D.
Totonjian
,
K.
Watanabe
,
T.
Taniguchi
,
M.
Toth
, and
I.
Aharonovich
,
Nat. Commun.
9
,
2623
(
2018
).
23.
C.
Li
,
J. E.
Fröch
,
M.
Nonahal
,
T. N.
Tran
,
M.
Toth
,
S.
Kim
, and
I.
Aharonovich
,
ACS Photonics
8
,
2966
(
2021
).
24.
J. E.
Fröch
,
L. P.
Spencer
,
M.
Kianinia
,
D. D.
Totonjian
,
M.
Nguyen
,
A.
Gottscholl
,
V.
Dyakonov
,
M.
Toth
,
S.
Kim
, and
I.
Aharonovich
,
Nano Lett.
21
,
6549
(
2021
).
25.
J.
Ziegler
,
R.
Klaiss
,
A.
Blaikie
,
D.
Miller
,
V. R.
Horowitz
, and
B. J.
Alemán
,
Nano Lett.
19
,
2121
(
2019
).
26.
E.
Glushkov
,
M.
Macha
,
E.
Räth
,
V.
Navikas
,
N.
Ronceray
,
C. Y.
Cheon
,
A.
Ahmed
,
A.
Avsar
,
K.
Watanabe
,
T.
Taniguchi
,
I.
Shorubalko
,
A.
Kis
,
G.
Fantner
, and
A.
Radenovic
,
ACS Nano
16
,
3695
(
2022
).
27.
R.
Gu
,
L.
Wang
,
H.
Zhu
,
S.
Han
,
Y.
Bai
,
X.
Zhang
,
B.
Li
,
C.
Qin
,
J.
Liu
,
G.
Guo
,
X.
Shan
,
G.
Xiong
,
J.
Gao
,
C.
He
,
Z.
Han
,
X.
Liu
, and
F.
Zhao
,
ACS Photonics
8
,
2912
(
2021
).
28.
S.
Choi
,
T. T.
Tran
,
C.
Elbadawi
,
C.
Lobo
,
X.
Wang
,
S.
Juodkazis
,
G.
Seniutinas
,
M.
Toth
, and
I.
Aharonovich
,
ACS Appl. Mater. Interfaces
8
,
29642
(
2016
).
29.
A.
Gale
,
C.
Li
,
Y.
Chen
,
K.
Watanabe
,
T.
Taniguchi
,
I.
Aharonovich
, and
M.
Toth
,
ACS Photonics
9
,
2170
(
2021
).
30.
X.
Xu
,
Z. O.
Martin
,
D.
Sychev
,
A. S.
Lagutchev
,
Y. P.
Chen
,
T.
Taniguchi
,
K.
Watanabe
,
V. M.
Shalaev
, and
A.
Boltasseva
,
Nano Lett.
21
,
8182
(
2021
).
31.
C.
Li
,
N.
Mendelson
,
R.
Ritika
,
Y.
Chen
,
Z.-Q.
Xu
,
M.
Toth
, and
I.
Aharonovich
,
Nano Lett.
21
,
3626
(
2021
).
32.
C.
Fournier
,
A.
Plaud
,
S.
Roux
,
A.
Pierret
,
M.
Rosticher
,
K.
Watanabe
,
T.
Taniguchi
,
S.
Buil
,
X.
Quélin
,
J.
Barjon
,
J. P.
Hermier
, and
A.
Delteil
,
Nat. Commun.
12
,
3779
(
2021
).
33.
S. M.
Gilbert
,
S.
Liu
,
G.
Schumm
, and
A.
Zettl
,
MRS Adv.
3
,
327
(
2018
).
34.
N.
Proscia
, CUNY Academic Works,
2019
.
35.
N.
Lassaline
,
D.
Thureja
,
T.
Chervy
,
D.
Petter
,
P. A.
Murthy
,
A. W.
Knoll
, and
D. J.
Norris
,
Nano Lett.
21
,
8175
(
2021
).
36.
J. F.
Ziegler
,
M. D.
Ziegler
, and
J. P.
Biersack
,
Nucl. Instrum. Methods Phys. Res., Sect. B
268
,
1818
(
2010
).
37.
C.
Lyu
,
Y.
Zhu
,
P.
Gu
,
J.
Qiao
,
K.
Watanabe
,
T.
Taniguchi
, and
Y.
Ye
,
Appl. Phys. Lett.
117
,
244002
(
2020
).
38.
M.
Fischer
,
J. M.
Caridad
,
A.
Sajid
,
S.
Ghaderzadeh
,
M.
Ghorbani-Asl
,
L.
Gammelgaard
,
P.
Bøggild
,
K. S.
Thygesen
,
A. V.
Krasheninnikov
,
S.
Xiao
,
M.
Wubs
, and
N.
Stenger
,
Sci. Adv.
7
,
eabe7138
(
2021
).
39.
N.
Mendelson
,
D.
Chugh
,
J. R.
Reimers
,
T. S.
Cheng
,
A.
Gottscholl
,
H.
Long
,
C. J.
Mellor
,
A.
Zettl
,
V.
Dyakonov
,
P. H.
Beton
,
S. V.
Novikov
,
C.
Jagadish
,
H. H.
Tan
,
M. J.
Ford
,
M.
Toth
,
C.
Bradac
, and
I.
Aharonovich
,
Nat. Mater.
20
,
321
(
2021
).
40.
T. T.
Tran
,
C.
Elbadawi
,
D.
Totonjian
,
C. J.
Lobo
,
G.
Grosso
,
H.
Moon
,
D. R.
Englund
,
M. J.
Ford
,
I.
Aharonovich
, and
M.
Toth
,
ACS Nano
10
,
7331
(
2016
).
41.
N.
Vladov
,
J.
Segal
, and
S.
Ratchev
,
J. Vac. Sci. Technol. B
33
,
041803
(
2015
).
42.
S.
Ghaderzadeh
,
S.
Kretschmer
,
M.
Ghorbani-Asl
,
G.
Hlawacek
, and
A. V.
Krasheninnikov
,
Nanomaterials
11
,
1214
(
2021
).
43.
S.
Gupta
,
P.
Periasamy
, and
B.
Narayanan
,
Nanoscale
13
,
8575
(
2021
).
44.
Y.
Gao
,
Y.
Zhang
,
D.
Schwen
,
C.
Jiang
,
C.
Sun
, and
J.
Gan
,
Materialia
1
,
78
(
2018
).
45.
S. M.
Gilbert
,
G.
Dunn
,
A.
Azizi
,
T.
Pham
,
B.
Shevitski
,
E.
Dimitrov
,
S.
Liu
,
S.
Aloni
, and
A.
Zettl
,
Sci. Rep.
7
,
15096
(
2017
).
46.
O.
Mouhoub
,
R.
Martinez-Gordillo
,
J.
Nelayah
,
G.
Wang
,
J. H.
Park
,
K. K.
Kim
,
Y. H.
Lee
,
C.
Bichara
,
A.
Loiseau
,
C.
Ricolleau
,
H.
Amara
, and
D.
Alloyeau
,
Phys. Rev. Mater.
4
,
014005
(
2020
).
47.
T.
Pham
,
A. L.
Gibb
,
Z.
Li
,
S. M.
Gilbert
,
C.
Song
,
S. G.
Louie
, and
A.
Zettl
,
Nano Lett.
16
,
7142
(
2016
).
48.
W.
Paszkowicz
,
J. B.
Pelka
,
M.
Knapp
,
T.
Szyszko
, and
S.
Podsiadlo
,
Appl. Phys. A
75
,
431
(
2002
).
49.
L.
Chen
,
K.
Elibol
,
H.
Cai
,
C.
Jiang
,
W.
Shi
,
C.
Chen
,
H. S.
Wang
,
X.
Wang
,
X.
Mu
,
C.
Li
,
K.
Watanabe
,
T.
Taniguchi
,
Y.
Guo
,
J. C.
Meyer
, and
H.
Wang
,
2D Mater.
8
,
024001
(
2021
).
50.
P. C.
Millett
,
S.
Rokkam
,
A.
El-Azab
,
M.
Tonks
, and
D.
Wolf
,
Modell. Simul. Mater. Sci. Eng.
17
,
064003
(
2009
).
51.
L.
Weston
,
D.
Wickramaratne
,
M.
Mackoit
,
A.
Alkauskas
, and
C. G.
Van de Walle
,
Phys. Rev. B
97
,
214104
(
2018
).
52.
H.
Ngoc My Duong
,
M. A. P.
Nguyen
,
M.
Kianinia
,
T.
Ohshima
,
H.
Abe
,
K.
Watanabe
,
T.
Taniguchi
,
J. H.
Edgar
,
I.
Aharonovich
, and
M.
Toth
,
ACS Appl. Mater. Interfaces
10
,
24886
(
2018
).
53.
M.
Abdi
,
M.-J.
Hwang
,
M.
Aghtar
, and
M. B.
Plenio
,
Phys. Rev. Lett.
119
,
233602
(
2017
).
54.
M.
Abdi
and
M. B.
Plenio
,
Phys. Rev. Lett.
122
,
023602
(
2019
).

Supplementary Material

You do not currently have access to this content.