Advances in ultrafast spectroscopy can provide access to dynamics involving nontrivial quantum correlations and their evolutions. In coherent 2D spectroscopy, the oscillatory time dependence of a signal is a signature of such quantum dynamics. Here, we study such beating signals in electronic coherent 2D spectroscopy of CdSe quantum dots (CdSe QDs) at 77 K. The beating signals are analyzed in terms of their positive and negative Fourier components. We conclude that the beatings originate from coherent LO-phonons of CdSe QDs. No evidence for the QD size dependence of the LO-phonon frequency was identified.

1.
D. J.
Norris
,
A. L.
Efros
,
M.
Rosen
, and
M. G.
Bawendi
,
Phys. Rev. B
53
,
16347
(
1996
).
2.
C. B.
Murray
,
D. J.
Norris
, and
M. G.
Bawendi
,
J. Am. Chem. Soc.
115
,
8706
(
1993
).
3.
C. B.
Murray
,
C. R.
Kagan
, and
M. G.
Bawendi
,
Annu. Rev. Mater. Sci.
30
,
545
(
2006
).
4.
M. A.
Hines
and
P.
Guyot-Sionnest
,
J. Phys. Chem.
100
,
468
(
1996
).
5.
X.
Peng
,
M. C.
Schlamp
,
A. V.
Kadavanich
, and
A. P.
Alivisatos
,
J. Am. Chem. Soc.
119
,
7019
(
1997
).
6.
E.
Jang
,
Y.
Kim
,
Y.-H.
Won
,
H.
Jang
, and
S.-M.
Choi
,
ACS Energy Lett.
5
,
1316
(
2020
).
7.
S.
Coe-Sullivan
,
W.
Liu
,
P.
Allen
, and
J. S.
Steckel
,
ECS J. Solid State Sci. Technol.
2
,
3026
(
2013
).
8.
M.
Abdellah
,
K.
Žídek
,
K.
Zheng
,
P.
Chábera
,
M. E.
Messing
, and
T.
Pullerits
,
J. Phys. Chem. Lett.
4
,
1760
(
2013
).
9.
P.
Senellart
,
G.
Solomon
, and
A.
White
,
Nat. Nanotechnol.
12
,
1026
(
2017
).
10.
D.
Huber
,
M.
Reindl
,
J.
Aberl
,
A.
Rastelli
, and
R.
Trotta
,
J. Opt.
20
,
073002
(
2018
).
11.
E.
Collini
,
H.
Gattuso
,
L.
Bolzonello
,
A.
Casotto
,
A.
Volpato
,
C. N.
Dibenedetto
,
E.
Fanizza
,
M.
Striccoli
, and
F.
Remacle
,
J. Phys. Chem. C
123
,
31286
(
2019
).
12.
E.
Collini
,
H.
Gattuso
,
R. D.
Levine
, and
F.
Remacle
,
J. Chem. Phys.
154
,
014301
(
2021
).
13.
T.
Brixner
,
J.
Stenger
,
H. M.
Vaswani
,
M.
Cho
,
R. E.
Blankenship
, and
G. R.
Fleming
,
Nature
434
,
625
(
2005
).
14.
J. R.
Caram
,
H.
Zheng
,
P. D.
Dahlberg
,
B. S.
Rolczynski
,
G. B.
Griffin
,
D. S.
Dolzhnikov
,
D. V.
Talapin
, and
G. S.
Engel
,
J. Chem. Phys.
140
,
084701
(
2014
).
15.
D.
Paleček
,
P.
Edlund
,
S.
Westenhoff
, and
D.
Zigmantas
,
Sci. Adv.
3
,
e1603141
(
2017
).
16.
S. S.
Senlik
,
V. R.
Policht
, and
J. P.
Ogilvie
,
J. Phys. Chem. Lett.
6
,
2413
(
2015
).
17.
C.
Kolano
,
J.
Helbing
,
M.
Kozinski
,
W.
Sander
, and
P.
Hamm
,
Nature
444
,
469
(
2006
).
18.
G. S.
Engel
,
T. R.
Calhoun
,
E. L.
Read
,
T.-K.
Ahn
,
T.
Mančal
,
Y.-C.
Cheng
,
R. E.
Blankenship
, and
G. R.
Fleming
,
Nature
446
,
782
(
2007
).
19.
L.
Lehr
,
M. T.
Zanni
,
C.
Frischkorn
,
R.
Weinkauf
, and
D. M.
Neumark
,
Science
284
,
635
(
1999
).
20.
S.
Mueller
,
J.
Lüttig
,
P.
Malý
,
L.
Ji
,
J.
Han
,
M.
Moos
,
T. B.
Marder
,
U. H. F.
Bunz
,
A.
Dreuw
,
C.
Lambert
, and
T.
Brixner
,
Nat. Commun.
10
,
4735
(
2019
).
21.
V.
Butkus
,
D.
Zigmantas
,
L.
Valkunas
, and
D.
Abramavicius
,
Chem. Phys. Lett.
545
,
40
(
2012
).
22.
V. M.
Huxter
,
T. A. A.
Oliver
,
D.
Budker
, and
G. R.
Fleming
,
Nat. Phys.
9
,
744
(
2013
).
23.
J.
Seibt
and
T.
Pullerits
,
J. Phys. Chem. C
117
,
18728
(
2013
).
24.
Z.
Wang
,
S.
Lei
,
K. J.
Karki
,
A.
Jakobsson
, and
T.
Pullerits
,
J. Phys. Chem. A
124
,
1861
(
2020
).
25.
S.
Palato
,
H.
Seiler
,
P.
Nijjar
,
O.
Prezhdo
, and
P.
Kambhampati
,
Proc. Natl. Acad. Sci. U. S. A.
117
,
11940
(
2020
).
26.
D. B.
Turner
,
Y.
Hassan
, and
G. D.
Scholes
,
Nano Lett.
12
,
880
(
2012
).
27.
N.
Christensson
,
F.
Milota
,
J.
Hauer
,
J.
Sperling
,
O.
Bixner
,
A.
Nemeth
, andcoherence
H. F.
Kauffmann
,
J. Phys. Chem. B
115
,
5383
(
2011
).
28.
C. A.
Farfan
and
D. B.
Turner
,
Mathematics
8
,
157
(
2020
).
29.
T. A.
Gellen
,
J.
Lem
, and
D. B.
Turner
,
Nano Lett.
17
,
2809
(
2017
).
30.
D. M.
Sagar
,
R. R.
Cooney
,
S. L.
Sewall
, and
P.
Kambhampati
,
J. Phys. Chem. C
112
,
9124
(
2008
).
31.
A.
Liu
,
D. B.
Almeida
,
W.-K.
Bae
,
L. A.
Padilha
, and
S. T.
Cundiff
,
J. Phys. Chem. Lett.
10
,
6144
(
2019
).
32.
A. I.
Ekimov
,
F.
Hache
,
M. C.
Schanne-Klein
,
D.
Ricard
,
C.
Flytzanis
,
I. A.
Kudryavtsev
,
T. V.
Yazeva
,
A. V.
Rodina
, and
A. L.
Efros
,
J. Opt. Soc. Am. B
11
,
524
(
1994
).
33.
D. J.
Norris
and
M. G.
Bawendi
,
Phys. Rev. B
53
,
16338
(
1996
).
34.
A. L.
Efros
and
M. R.
Rosen
,
Annu. Rev. Mater. Res.
30
(
1
),
475
(
2000
).
35.
V. M.
Dzhagan
,
M. Y.
Valakh
,
A. E.
Raevskaya
,
A. L.
Stroyuk
,
S. Y.
Kuchmiy
, and
D. R. T.
Zahn
,
Nanotechnology
19
,
305707
(
2008
).
36.
C.
Trallero-Giner
,
A.
Debernardi
,
M.
Cardona
, and
E.
Menéndez-Proupín
,
Phys. Rev. B
57
,
4664
(
1998
).
37.
L.
Saviot
,
B.
Champagnon
,
E.
Duval
,
I. A.
Kudriavtsev
, and
A. I.
Ekimov
,
J. Non-Cryst. Solids
197
,
238
(
1996
).
38.
N.
Lenngren
,
M. A.
Abdellah
,
K.
Zheng
,
M. J.
Al-Marri
,
D.
Zigmantas
,
K.
Žídek
, and
T.
Pullerits
,
Phys. Chem. Chem. Phys.
18
,
26199
(
2016
).
39.
Z.
Wang
,
N.
Lenngren
,
E.
Amarotti
,
A.
Hedse
,
K.
Žídek
,
K.
Zheng
,
D.
Zigmantas
, and
T.
Pullerits
,
J. Phys. Chem. Lett.
13
,
1266
(
2022
).
40.
S.
Mukamel
,
Principles of Nonlinear Optical Spectroscopy
(
Oxford University Press
,
1995
).
41.
P.
Hamm
and
M.
Zanni
,
Concepts and Methods of 2D Infrared Spectroscopy
(
Cambridge University Press
,
2011
).
42.
K. J.
Karki
,
J. R.
Widom
,
J.
Seibt
,
I.
Moody
,
M. C.
Lonergan
,
T.
Pullerits
, and
A. H.
Marcus
,
Nat. Commun.
5
,
5869
(
2014
).
43.
K. J.
Karki
,
J.
Chen
,
A.
Sakurai
,
Q.
Shi
,
A. T.
Gardiner
,
O.
Kühn
,
R. J.
Cogdell
, and
T.
Pullerits
,
Chem. Sci.
10
,
7923
(
2019
).
44.
M.
Chachisvilis
,
H.
Fidder
,
T.
Pullerits
, and
V.
Sundström
,
J. Raman Spectrosc.
26
,
513
(
1995
).
45.
E.
Cassette
,
R. D.
Pensack
,
B.
Mahler
, and
G. D.
Scholes
,
Nat. Commun.
6
,
6086
(
2015
).
46.
N.
Christensson
,
H. F.
Kauffmann
,
T.
Pullerits
, and
T.
Mančal
,
J. Phys. Chem. B
116
,
7449
(
2012
).
47.
R. W.
Meulenberg
,
T.
Jennings
, and
G. F.
Strouse
,
Phys. Rev. B
70
,
235311
(
2004
).
48.
M. J.
Fernée
,
C.
Sinito
,
P.
Mulvaney
,
P.
Tamarat
, and
B.
Lounis
,
Phys. Chem. Chem. Phys.
16
,
16957
(
2014
).
49.
T.
Pullerits
,
D.
Zigmantas
, and
V.
Sundström
,
Proc. Natl. Acad. Sci. U. S. A.
110
,
1148
(
2013
).
50.
V.
Butkus
,
D.
Zigmantas
,
D.
Abramavicius
, and
L.
Valkunas
,
Chem. Phys. Lett.
587
,
93
(
2013
).
51.
J.
Seibt
,
T.
Hansen
, and
T.
Pullerits
,
J. Phys. Chem. B
117
,
11124
(
2013
).
52.
M.
Volkhard
and
O.
Kühn
,
Charge and Energy Transfer Dynamics in Molecular Systems
(
Wiley-VCH
,
2011
).
53.
A. M.
Kelley
,
J. Phys. Chem. Lett.
1
,
1296
(
2010
).
54.
J. D.
Schultz
,
T.
Kim
,
J. P.
O’Connor
,
R. M.
Young
, and
M. R.
Wasielewski
,
J. Phys. Chem. C
126
,
120
(
2022
).
55.
T.
Pullerits
,
R.
Monshouwer
,
F.
van Mourik
, and
R.
van Grondelle
,
Chem. Phys.
194
,
395
(
1995
).
56.
R.
Augulis
and
D.
Zigmantas
,
Opt. Express
19
,
13126
(
2011
).
57.
C. R.
Bullen
and
P.
Mulvaney
,
Nano Lett.
4
,
2303
(
2004
).
58.
K.
Zheng
,
K.
Žídek
,
M.
Abdellah
,
N.
Zhu
,
P.
Chábera
,
N.
Lenngren
,
Q.
Chi
, and
T.
Pullerits
,
J. Am. Chem. Soc.
136
,
6259
(
2014
).

Supplementary Material

You do not currently have access to this content.