By means of quantum Monte Carlo (QMC) calculations from first-principles, we study the ground-state properties of the narrowest zigzag graphene nanoribbon with an infinite linear acene structure. We show that this quasi-one-dimensional system is correlated and its ground state is made of localized π electrons whose spins are antiferromagnetically ordered. The antiferromagnetic (AFM) stabilization energy [36(3) meV per carbon atom] and the absolute magnetization [1.13(0.11) μB per unit cell] predicted by QMC are sizable, and they suggest the survival of antiferromagnetic correlations above room temperature. These values can be reproduced to some extent by density functional theory (DFT) within the DFT+U framework or by using hybrid functionals. Based on our QMC results, we then provide the strength of Hubbard repulsion in DFT+U suitable for this class of systems.
REFERENCES
1.
K.
Nakada
, M.
Fujita
, G.
Dresselhaus
, and M. S.
Dresselhaus
, Phys. Rev. B
54
, 17954
(1996
).2.
Y.-W.
Son
, M. L.
Cohen
, and S. G.
Louie
, Phys. Rev. Lett.
97
, 216803
(2006
).3.
C.-S.
Wu
and J.-D.
Chai
, J. Chem. Theory Comput.
11
, 2003
(2015
).4.
J. H.
Correa
, A.
Pezo
, and M. S.
Figueira
, Phys. Rev. B
98
, 045419
(2018
).5.
D.-e.
Jiang
, B. G.
Sumpter
, and S.
Dai
, J. Chem. Phys.
126
, 134701
(2007
).6.
Y.-W.
Son
, M. L.
Cohen
, and S. G.
Louie
, Nature
444
, 347
(2006
).7.
H.
Wang
, H. S.
Wang
, C.
Ma
, L.
Chen
, C.
Jiang
, C.
Chen
, X.
Xie
, A.-P.
Li
, and X.
Wang
, Nat. Rev. Phys.
3
, 791
(2021
).8.
M.
Fujita
, K.
Wakabayashi
, K.
Nakada
, and K.
Kusakabe
, J. Phys. Soc. Jpn.
65
, 1920
(1996
).9.
N.
Dupuy
and M.
Casula
, J. Chem. Phys.
148
, 134112
(2018
).10.
M. Y.
Han
, B.
Özyilmaz
, Y.
Zhang
, and P.
Kim
, Phys. Rev. Lett.
98
, 206805
(2007
).11.
Z.
Chen
, Y.-M.
Lin
, M. J.
Rooks
, and P.
Avouris
, Physica E
40
, 228
(2007
).12.
G. Z.
Magda
, X.
Jin
, I.
Hagymási
, P.
Vancsó
, Z.
Osváth
, P.
Nemes-Incze
, C.
Hwang
, L. P.
Biró
, and L.
Tapasztó
, Nature
514
, 608
(2014
).13.
P.
Ruffieux
, S.
Wang
, B.
Yang
, C.
Sánchez-Sánchez
, J.
Liu
, T.
Dienel
, L.
Talirz
, P.
Shinde
, C. A.
Pignedoli
, D.
Passerone
et al, Nature
531
, 489
(2016
).14.
P. V.
Fedotov
, D. V.
Rybkovskiy
, A. I.
Chernov
, E. A.
Obraztsova
, and E. D.
Obraztsova
, J. Phys. Chem. C
124
, 25984
(2020
).15.
R. S. K.
Houtsma
, J.
de la Rie
, and M.
Stöhr
, Chem. Soc. Rev.
50
, 6541
(2021
).16.
C.
Chen
, Y.
Lin
, W.
Zhou
, M.
Gong
, Z.
He
, F.
Shi
, X.
Li
, J. Z.
Wu
, K. T.
Lam
, J. N.
Wang
et al, Nat. Electron.
4
, 653
(2021
).17.
R. E.
Blackwell
, F.
Zhao
, E.
Brooks
, J.
Zhu
, I.
Piskun
, S.
Wang
, A.
Delgado
, Y.-L.
Lee
, S. G.
Louie
, and F. R.
Fischer
, Nature
600
, 647
(2021
).18.
M.
Bendikov
, H. M.
Duong
, K.
Starkey
, K. N.
Houk
, E. A.
Carter
, and F.
Wudl
, J. Am. Chem. Soc.
126
, 7416
(2004
).19.
J.
Hachmann
, J. J.
Dorando
, M.
Avilés
, and G. K.-L.
Chan
, J. Chem. Phys.
127
, 134309
(2007
).20.
B.
Hajgató
, D.
Szieberth
, P.
Geerlings
, F.
De Proft
, and M. S.
Deleuze
, J. Chem. Phys.
131
, 224321
(2009
).21.
J.-D.
Chai
, J. Chem. Phys.
136
, 154104
(2012
).22.
P.
Rivero
, C. A.
Jiménez-Hoyos
, and G. E.
Scuseria
, J. Phys. Chem. B
117
, 12750
(2013
).23.
Y.
Yang
, E. R.
Davidson
, and W.
Yang
, Proc. Natl. Acad. Sci. U. S. A.
113
, E5098
(2016
).24.
J. B.
Schriber
, K. P.
Hannon
, C.
Li
, and F. A.
Evangelista
, J. Chem. Theory Comput.
14
, 6295
(2018
).25.
G.
Trinquier
, G.
David
, and J.-P.
Malrieu
, J. Phys. Chem. A
122
, 6926
(2018
).26.
C.
Tönshoff
and H. F.
Bettinger
, Chem. - Eur. J.
27
, 3193
(2021
).27.
W. M. C.
Foulkes
, L.
Mitas
, R. J.
Needs
, and G.
Rajagopal
, Rev. Mod. Phys.
73
, 33
(2001
).28.
L. K.
Wagner
and D. M.
Ceperley
, Rep. Prog. Phys.
79
, 094501
(2016
).29.
M.
Motta
, C.
Genovese
, F.
Ma
, Z.-H.
Cui
, R.
Sawaya
, G. K.-L.
Chan
, N.
Chepiga
, P.
Helms
, C.
Jiménez-Hoyos
, A. J.
Millis
et al, Phys. Rev. X
10
, 031058
(2020
).30.
N.
Dupuy
, S.
Bouaouli
, F.
Mauri
, S.
Sorella
, and M.
Casula
, J. Chem. Phys.
142
, 214109
(2015
).31.
C.
Raghu
, Y. A.
Pati
, and S.
Ramasesha
, Phys. Rev. B
65
, 155204
(2002
).32.
B.
Srinivasan
and S.
Ramasesha
, Phys. Rev. B
57
, 8927
(1998
).33.
J.
Jung
, Phys. Rev. B
83
, 165415
(2011
).34.
T. O.
Wehling
, E.
Şaşıoğlu
, C.
Friedrich
, A. I.
Lichtenstein
, M. I.
Katsnelson
, and S.
Blügel
, Phys. Rev. Lett.
106
, 236805
(2011
).35.
M.
Schüler
, M.
Rösner
, T.
Wehling
, A.
Lichtenstein
, and M.
Katsnelson
, Phys. Rev. Lett.
111
, 036601
(2013
).36.
E.
Şaşıoğlu
, H.
Hadipour
, C.
Friedrich
, S.
Blügel
, and I.
Mertig
, Phys. Rev. B
95
, 060408
(2017
).37.
H.
Hadipour
, E.
Şaşıoğlu
, F.
Bagherpour
, C.
Friedrich
, S.
Blügel
, and I.
Mertig
, Phys. Rev. B
98
, 205123
(2018
).38.
M.
Golor
, T. C.
Lang
, and S.
Wessel
, Phys. Rev. B
87
, 155441
(2013
).39.
K.
Nakano
, C.
Attaccalite
, M.
Barborini
, L.
Capriotti
, M.
Casula
, E.
Coccia
, M.
Dagrada
, C.
Genovese
, Y.
Luo
, G.
Mazzola
, A.
Zen
, and S.
Sorella
, J. Chem. Phys.
152
, 204121
(2020
).40.
M.
Casula
, C.
Filippi
, and S.
Sorella
, Phys. Rev. Lett.
95
, 100201
(2005
).41.
P. J.
Reynolds
, D. M.
Ceperley
, B. J.
Alder
, and W. A.
Lester
, J. Chem. Phys.
77
, 5593
(1982
).42.
M.
Burkatzki
, C.
Filippi
, and M.
Dolg
, J. Chem. Phys.
126
, 234105
(2007
).43.
S.
Sorella
, N.
Devaux
, M.
Dagrada
, G.
Mazzola
, and M.
Casula
, J. Chem. Phys.
143
, 244112
(2015
).44.
R. T.
Pack
and W. B.
Brown
, J. Chem. Phys.
45
, 556
(1966
).45.
R. A.
Kendall
, T. H.
Dunning
, and R. J.
Harrison
, J. Chem. Phys.
96
, 6796
(1992
).46.
E. R.
Davidson
, Chem. Phys. Lett.
260
, 514
(1996
).47.
M.
Dash
, S.
Moroni
, A.
Scemama
, and C.
Filippi
, J. Chem. Theory Comput.
14
, 4176
(2018
).48.
C.
Lin
, F.
Zong
, and D. M.
Ceperley
, Phys. Rev. E
64
, 016702
(2001
).49.
M.
Dagrada
, S.
Karakuzu
, V. L.
Vildosola
, M.
Casula
, and S.
Sorella
, Phys. Rev. B
94
, 245108
(2016
).50.
A.
Baldereschi
, Phys. Rev. B
7
, 5212
(1973
).51.
P. R. C.
Kent
, R. Q.
Hood
, A. J.
Williamson
, R. J.
Needs
, W. M. C.
Foulkes
, and G.
Rajagopal
, Phys. Rev. B
59
, 1917
(1999
).52.
H.
Kwee
, S.
Zhang
, and H.
Krakauer
, Phys. Rev. Lett.
100
, 126404
(2008
).53.
S.
Sorella
, Phys. Rev. B
71
, 241103
(2005
).54.
C. J.
Umrigar
, J.
Toulouse
, C.
Filippi
, S.
Sorella
, and R. G.
Hennig
, Phys. Rev. Lett.
98
, 110201
(2007
).55.
S.
Sorella
and L.
Capriotti
, J. Chem. Phys.
133
, 234111
(2010
).56.
K.
Nakano
, R.
Maezono
, and S.
Sorella
, Phys. Rev. B
101
, 155106
(2020
).57.
M.
Calandra Buonaura
and S.
Sorella
, Phys. Rev. B
57
, 11446
(1998
).58.
P.
Hohenberg
and W.
Kohn
, Phys. Rev.
136
, B864
(1964
).59.
P.
Giannozzi
, S.
Baroni
, N.
Bonini
, M.
Calandra
, R.
Car
, C.
Cavazzoni
, D.
Ceresoli
, G. L.
Chiarotti
, M.
Cococcioni
, I.
Dabo
et al, J. Phys.: Condens. Matter
21
, 395502
(2009
).60.
P.
Giannozzi
, O.
Andreussi
, T.
Brumme
, O.
Bunau
, M.
Buongiorno Nardelli
, M.
Calandra
, R.
Car
, C.
Cavazzoni
, D.
Ceresoli
, M.
Cococcioni
et al, J. Phys.: Condens. Matter
29
, 465901
(2017
).61.
D. M.
Ceperley
and B. J.
Alder
, Phys. Rev. Lett.
45
, 566
(1980
).62.
J. P.
Perdew
and A.
Zunger
, Phys. Rev. B
23
, 5048
(1981
).63.
A. I.
Liechtenstein
, V. I.
Anisimov
, and J.
Zaanen
, Phys. Rev. B
52
, R5467
(1995
).64.
V. I.
Anisimov
, J.
Zaanen
, and O. K.
Andersen
, Phys. Rev. B
44
, 943
(1991
).65.
J. P.
Perdew
, K.
Burke
, and M.
Ernzerhof
, Phys. Rev. Lett.
77
, 3865
(1996
).66.
S. L.
Dudarev
, G. A.
Botton
, S. Y.
Savrasov
, C. J.
Humphreys
, and A. P.
Sutton
, Phys. Rev. B
57
, 1505
(1998
).67.
K.
Lee
, E. D.
Murray
, L.
Kong
, B. I.
Lundqvist
, and D. C.
Langreth
, Phys. Rev. B
82
, 081101
(2010
).68.
J. P.
Perdew
, A.
Ruzsinszky
, G. I.
Csonka
, O. A.
Vydrov
, G. E.
Scuseria
, L. A.
Constantin
, X.
Zhou
, and K.
Burke
, Phys. Rev. Lett.
100
, 136406
(2008
).69.
C.
Lee
, W.
Yang
, and R. G.
Parr
, Phys. Rev. B
37
, 785
(1988
).70.
J.-W.
Song
, K.
Yamashita
, and K.
Hirao
, J. Chem. Phys.
135
, 071103
(2011
).71.
J.
Heyd
, G. E.
Scuseria
, and M.
Ernzerhof
, J. Chem. Phys.
118
, 8207
(2003
).72.
J.
Heyd
, G. E.
Scuseria
, and M.
Ernzerhof
, J. Chem. Phys.
124
, 219906
(2006
).73.
J. P.
Perdew
, M.
Ernzerhof
, and K.
Burke
, J. Chem. Phys.
105
, 9982
(1996
).74.
C.
Adamo
and V.
Barone
, J. Chem. Phys.
110
, 6158
(1999
).75.
D. R.
Hamann
, Phys. Rev. B
88
, 085117
(2013
).76.
P. E.
Blöchl
, Phys. Rev. B
50
, 17953
(1994
).77.
H. J.
Monkhorst
and J. D.
Pack
, Phys. Rev. B
13
, 5188
(1976
).78.
N.
Marzari
, D.
Vanderbilt
, and M. C.
Payne
, Phys. Rev. Lett.
79
, 1337
(1997
).79.
M.
Cococcioni
and S.
De Gironcoli
, Phys. Rev. B
71
, 035105
(2005
).80.
B. N.
Harmon
, V. P.
Antropov
, A. I.
Liechtenstein
, I. V.
Solovyev
, and V. I.
Anisimov
, J. Phys. Chem. Solids
56
, 1521
(1995
).81.
E. H.
Lieb
, Phys. Rev. Lett.
62
, 1201
(1989
).82.
K.
Saritas
, T.
Mueller
, L.
Wagner
, and J. C.
Grossman
, J. Chem. Theory Comput.
13
, 1943
(2017
).83.
A.
Benali
, K.
Gasperich
, K. D.
Jordan
, T.
Applencourt
, Y.
Luo
, M. C.
Bennett
, J. T.
Krogel
, L.
Shulenburger
, P. R. C.
Kent
, P.-F.
Loos
et al, J. Chem. Phys.
153
, 184111
(2020
).84.
L.
Yang
, C.-H.
Park
, Y.-W.
Son
, M. L.
Cohen
, and S. G.
Louie
, Phys. Rev. Lett.
99
, 186801
(2007
).85.
M.
Inui
, S.
Doniach
, P.
Hirschfeld
, and A.
Ruckenstein
, Phys. Rev. B
37
, 2320
(1988
).86.
C.
Jayaprakash
, H. R.
Krishnamurthy
, and S.
Sarker
, Phys. Rev. B
40
, 2610
(1989
).87.
88.
This is why we have been able to initialize an AFM wave function in the Gaussian LSDA framework for further QMC calculations.
89.
C. F.
Fischer
, Comput. Phys. Rep.
3
, 274
(1986
).90.
P.
Tavadze
, R.
Boucher
, G.
Avendaño-Franco
, K. X.
Kocan
, S.
Singh
, V.
Dovale-Farelo
, W.
Ibarra-Hernández
, M. B.
Johnson
, D. S.
Mebane
, and A. H.
Romero
, npj Comput. Mater.
7
, 182
(2021
).91.
S.
Kivelson
and O. L.
Chapman
, Phys. Rev. B
28
, 7236
(1983
).92.
M. C.
dos Santos
, Phys. Rev. B
74
, 045426
(2006
).93.
J.
Fernández-Rossier
, Phys. Rev. B
77
, 075430
(2008
).94.
J.
Jung
and A. H.
MacDonald
, Phys. Rev. B
79
, 235433
(2009
).95.
C. J.
Fall
, N.
Binggeli
, and A.
Baldereschi
, J. Phys.: Condens. Matter
11
, 2689
(1999
).© 2022 Author(s). Published under an exclusive license by AIP Publishing.
2022
Author(s)
You do not currently have access to this content.