Simulating photon dynamics in strong light–matter coupling situations via classical trajectories is proving to be powerful and practical. Here, we analyze the performance of the approach through the lens of the exact factorization approach. Since the exact factorization enables a rigorous definition of the potentials driving the photonic motion, it allows us to identify that the underestimation of photon number and intensities observed in earlier work is primarily due to an inadequate accounting of light–matter correlation in the classical Ehrenfest force rather than errors from treating the photons quasiclassically per se. The latter becomes problematic when the number of photons per mode begins to exceed a half.
REFERENCES
1.
T. W.
Ebbesen
, Acc. Chem. Res.
49
, 2403
(2016
).2.
F.
Herrera
and J.
Owrutsky
, J. Chem. Phys.
152
, 100902
(2020
).3.
F. J.
Garcia-Vidal
, C.
Ciuti
, and T. W.
Ebbesen
, Science
373
, eabd0336
(2021
).4.
M.
Hertzog
, M.
Wang
, J.
Mony
, and K.
Börjesson
, Chem. Soc. Rev.
48
, 937
(2019
).5.
J.
Feist
, Nature
597
, 185
(2021
).6.
B.
Munkhbat
, A.
Canales
, B.
Küçüköz
, D. G.
Baranov
, and T. O.
Shegai
, Nature
597
, 214
(2021
).7.
V.
Esteso
, L.
Caliò
, H.
Espinós
, G.
Lavarda
, T.
Torres
, J.
Feist
, F. J.
García-Vidal
, G.
Bottari
, and H.
Míguez
, Sol. RRL
5
, 2100308
(2021
).8.
A.
Thomas
, E.
Devaux
, K.
Nagarajan
, G.
Rogez
, M.
Seidel
, F.
Richard
, C.
Genet
, M.
Drillon
, and T. W.
Ebbesen
, Nano Lett.
21
, 4365
(2021
).9.
R.
Chikkaraddy
, B.
de Nijs
, F.
Benz
, S. J.
Barrow
, O. A.
Scherman
, E.
Rosta
, A.
Demetriadou
, P.
Fox
, O.
Hess
, and J. J.
Baumberg
, Nature
535
, 127
(2016
).10.
K.
Santhosh
, O.
Bitton
, L.
Chuntonov
, and G.
Haran
, Nat. Commun.
7
, ncomms11823
(2016
).11.
O. S.
Ojambati
, R.
Chikkaraddy
, W. D.
Deacon
, M.
Horton
, D.
Kos
, V. A.
Turek
, U. F.
Keyser
, and J. J.
Baumberg
, Nat. Commun.
10
, 1049
(2019
).12.
K.-D.
Park
, M. A.
May
, H.
Leng
, J.
Wang
, J. A.
Kropp
, T.
Gougousi
, M.
Pelton
, and M. B.
Raschke
, Sci. Adv.
5
, eaav5931
(2019
).13.
S.
Scheel
and S.
Buhmann
, Acta Phys. Slovaca
58
, 675
(2008
).14.
S. Y.
Buhmann
, Dispersion Forces I
, Springer Tracts in Modern Physics Vol. 247 (Springer
, Berlin, Heidelberg
, 2012
).15.
R. E. F.
Silva
, J. d.
Pino
, F. J.
García-Vidal
, and J.
Feist
, Nat. Commun.
11
, 1423
(2020
).16.
J.
Torres-Sánchez
and J.
Feist
, J. Chem. Phys.
154
, 014303
(2021
).17.
J. B.
Khurgin
, Nat. Nanotechnol.
10
, 2
(2015
).18.
I. S.
Ulusoy
and O.
Vendrell
, J. Chem. Phys.
153
, 044108
(2020
).19.
M.
Du
, J. A.
Campos-Gonzalez-Angulo
, and J.
Yuen-Zhou
, J. Chem. Phys.
154
, 084108
(2021
).20.
P.
Antoniou
, F.
Suchanek
, J. F.
Varner
, and J. J.
Foley
, J. Phys. Chem. Lett.
11
, 9063
(2020
).21.
S.
Felicetti
, J.
Fregoni
, T.
Schnappinger
, S.
Reiter
, R.
de Vivie-Riedle
, and J.
Feist
, J. Phys. Chem. Lett.
11
, 8810
(2020
).22.
J.
Fregoni
, F. J.
García-Vidal
, and J.
Feist
, “Theoretical challenges in polaritonic chemistry
,” arXiv:2111.08394 [physics.optics] (2021
).23.
E.
Davidsson
and M.
Kowalewski
, J. Chem. Phys.
153
, 234304
(2020
).24.
N. M.
Hoffmann
, L.
Lacombe
, A.
Rubio
, and N. T.
Maitra
, J. Chem. Phys.
153
, 104103
(2020
).25.
I. V.
Tokatly
, Phys. Rev. Lett.
110
, 233001
(2013
).26.
M.
Ruggenthaler
, J.
Flick
, C.
Pellegrini
, H.
Appel
, I. V.
Tokatly
, and A.
Rubio
, Phys. Rev. A
90
, 012508
(2014
).27.
M.
Ruggenthaler
, N.
Tancogne-Dejean
, J.
Flick
, H.
Appel
, and A.
Rubio
, Nat. Rev. Chem.
2
, 0118
(2018
).28.
M.
Sánchez-Barquilla
, R. E. F.
Silva
, and J.
Feist
, J. Chem. Phys.
152
, 034108
(2020
).29.
J.
del Pino
, F. A. Y. N.
Schröder
, A. W.
Chin
, J.
Feist
, and F. J.
Garcia-Vidal
, Phys. Rev. Lett.
121
, 227401
(2018
).30.
S.
Franke
, S.
Hughes
, M. K.
Dezfouli
, P. T.
Kristensen
, K.
Busch
, A.
Knorr
, and M.
Richter
, Phys. Rev. Lett.
122
, 213901
(2019
).31.
N. M.
Hoffmann
, C.
Schäfer
, A.
Rubio
, A.
Kelly
, and H.
Appel
, Phys. Rev. A
99
, 063819
(2019
).32.
N. M.
Hoffmann
, C.
Schäfer
, N.
Säkkinen
, A.
Rubio
, H.
Appel
, and A.
Kelly
, J. Chem. Phys.
151
, 244113
(2019
).33.
T. E.
Li
, J. E.
Subotnik
, and A.
Nitzan
, Proc. Natl. Acad. Sci. U. S. A.
117
, 18324
(2020
).34.
X.
Li
, A.
Mandal
, and P.
Huo
, Nat. Commun.
12
, 1315
(2021
).35.
E. J.
Heller
, J. Chem. Phys.
65
, 1289
(1976
).36.
A.
Abedi
, N. T.
Maitra
, and E. K. U.
Gross
, Phys. Rev. Lett.
105
, 123002
(2010
).37.
A.
Abedi
, N. T.
Maitra
, and E. K. U.
Gross
, J. Chem. Phys.
137
, 22A530
(2012
).38.
N. M.
Hoffmann
, H.
Appel
, A.
Rubio
, and N. T.
Maitra
, Eur. Phys. J. B
91
, 180
(2018
).39.
F.
Agostini
and E. K. U.
Gross
, Eur. Phys. J. B
94
, 179
(2021
).40.
L.
Lacombe
, N. M.
Hoffmann
, and N. T.
Maitra
, Phys. Rev. Lett.
123
, 083201
(2019
).41.
P.
Martinez
, B.
Rosenzweig
, N. M.
Hoffmann
, L.
Lacombe
, and N. T.
Maitra
, J. Chem. Phys.
154
, 014102
(2021
).42.
A.
Abedi
, E.
Khosravi
, and I. V.
Tokatly
, Eur. Phys. J. B
91
, 194
(2018
).43.
C.
Cohen-Tannoudji
, J.
Dupont-Roc
, and G.
Grynberg
, “Quantum electrodynamics in the Coulomb gauge
,” in Photons and Atoms
(John Wiley & Sons
, 1997
), Chap. 3, pp. 169
–252
.44.
J. C.
Tully
, Faraday Discuss.
110
, 407
(1998
).45.
H. D.
Meyer
and W. H.
Miller
, J. Chem. Phys.
72
, 2272
(1980
).46.
F.
Agostini
, A.
Abedi
, Y.
Suzuki
, S. K.
Min
, N. T.
Maitra
, and E. K. U.
Gross
, J. Chem. Phys.
142
, 084303
(2015
).47.
S. K.
Min
, F.
Agostini
, and E. K. U.
Gross
, Phys. Rev. Lett.
115
, 073001
(2015
).48.
F.
Agostini
, S. K.
Min
, A.
Abedi
, and E. K. U.
Gross
, J. Chem. Theory Comput.
12
, 2127
(2016
).49.
S. K.
Min
, F.
Agostini
, I.
Tavernelli
, and E. K. U.
Gross
, J. Phys. Chem. Lett.
8
, 3048
(2017
).50.
J.-K.
Ha
, I. S.
Lee
, and S. K.
Min
, J. Phys. Chem. Lett.
9
, 1097
(2018
).51.
P.
Vindel-Zandbergen
, L. M.
Ibele
, J.-K.
Ha
, S. K.
Min
, B. F. E.
Curchod
, and N. T.
Maitra
, J. Chem. Theory Comput.
17
, 3852
(2021
).© 2022 Author(s). Published under an exclusive license by AIP Publishing.
2022
Author(s)
You do not currently have access to this content.
