Plasmonic nanostructures are capable of tailoring the emission of a nearby emitter by increasing (or reducing) the brightness, shortening (or prolonging) the lifetime, and shaping the spectrum. Experimental characterization of such coupled plasmon–exciton (plexciton) systems usually relies on the acquisition and comparison of scattering, absorption, or luminescence spectra. However, theoretical accounts of these optical spectra, which are key to distinguishing between the coupling regimes and to standardizing the coupling criteria, often scatters in different frameworks, varying from classical to quantum-mechanical. Therefore, developing a unified and simple formalism that can simultaneously compare all these spectral signatures in different coupling regimes is nontrivial. Here, we use a temporal coupled-mode formalism to reproduce the scattering, absorption, and luminescence spectra of a plexciton system and find that its luminescence reaches a maximum at a critical coupling point, featuring a light-emitting plexciton with intense brightness and ultrafast lifetime. This simple approach provides a unified and phenomenological treatment of these spectra by simply including or excluding an external driving term. It therefore allows for a direct comparison of different spectroscopic signatures from the plexciton system and provides an easy-to-use guidance for the design of broadband light-emitting devices.

1.
L.
Novotny
and
B.
Hecht
,
Principles of Nano-Optics
(
Cambridge University Press
,
Cambridge
,
2012
).
2.
M.
Pelton
,
Nat. Photonics
9
,
427
(
2015
).
3.
S. I.
Azzam
,
A. V.
Kildishev
,
R.-M.
Ma
,
C.-Z.
Ning
,
R.
Oulton
,
V. M.
Shalaev
,
M. I.
Stockman
,
J.-L.
Xu
, and
X.
Zhang
,
Light: Sci. Appl.
9
,
90
(
2020
).
4.
E. F.
Schubert
,
Light-Emitting Diodes
(
Cambridge University Press
,
2006
).
5.
M.
Parzefall
and
L.
Novotny
,
Rep. Prog. Phys.
82
,
112401
(
2019
).
6.
B.
Lounis
and
M.
Orrit
,
Rep. Prog. Phys.
68
,
1129
(
2005
).
7.
P.
Anger
,
P.
Bharadwaj
, and
L.
Novotny
,
Phys. Rev. Lett.
96
,
113002
(
2006
).
8.
M.
Ringler
,
A.
Schwemer
,
M.
Wunderlich
,
A.
Nichtl
,
K.
Kürzinger
,
T. A.
Klar
, and
J.
Feldmann
,
Phys. Rev. Lett.
100
,
203002
(
2008
).
9.
G. M.
Akselrod
,
C.
Argyropoulos
,
T. B.
Hoang
,
C.
Ciracì
,
C.
Fang
,
J.
Huang
,
D. R.
Smith
, and
M. H.
Mikkelsen
,
Nat. Photonics
8
,
835
(
2014
).
10.
Z.
Wang
,
Z.
Dong
,
Y.
Gu
,
Y.-H.
Chang
,
L.
Zhang
,
L.-J.
Li
,
W.
Zhao
,
G.
Eda
,
W.
Zhang
,
G.
Grinblat
,
S. A.
Maier
,
J. K. W.
Yang
,
C.-W.
Qiu
, and
A. T. S.
Wee
,
Nat. Commun.
7
,
11283
(
2016
).
11.
J.
Sun
,
H.
Hu
,
D.
Zheng
,
D.
Zhang
,
Q.
Deng
,
S.
Zhang
, and
H.
Xu
,
ACS Nano
12
,
10393
(
2018
).
12.
T. B.
Hoang
,
G. M.
Akselrod
,
C.
Argyropoulos
,
J.
Huang
,
D. R.
Smith
, and
M. H.
Mikkelsen
,
Nat. Commun.
6
,
7788
(
2015
).
13.
Y.
Zhang
,
W.
Chen
,
T.
Fu
,
J.
Sun
,
D.
Zhang
,
Y.
Li
,
S.
Zhang
, and
H.
Xu
,
Nano Lett.
19
,
6284
(
2019
).
14.
J.
Sun
,
H.
Hu
,
D.
Pan
,
S.
Zhang
, and
H.
Xu
,
Nano Lett.
20
,
4953
(
2020
).
15.
H.
Qian
,
S.-W.
Hsu
,
K.
Gurunatha
,
C. T.
Riley
,
J.
Zhao
,
D.
Lu
,
A. R.
Tao
, and
Z.
Liu
,
Nat. Photonics
12
,
485
(
2018
).
16.
H.
Leng
,
B.
Szychowski
,
M.-C.
Daniel
, and
M.
Pelton
,
Nat. Commun.
9
,
4012
(
2018
).
17.
T. J.
Antosiewicz
,
S. P.
Apell
, and
T.
Shegai
,
ACS Photonics
1
,
454
(
2014
).
18.
X.
Wu
,
S. K.
Gray
, and
M.
Pelton
,
Opt. Express
18
,
23633
(
2010
).
19.
E. M.
Purcell
,
Phys. Rev.
69
,
681
(
1946
).
20.
P.
Törmä
and
W. L.
Barnes
,
Rep. Prog. Phys.
78
,
013901
(
2015
).
21.
A.
Manjavacas
,
F. J.
García de Abajo
, and
P.
Nordlander
,
Nano Lett.
11
,
2318
(
2011
).
22.
A.
Delga
,
J.
Feist
,
J.
Bravo-Abad
, and
F. J.
Garcia-Vidal
,
Phys. Rev. Lett.
112
,
253601
(
2014
).
23.
F. P.
Laussy
,
A.
Laucht
,
E.
del Valle
,
J. J.
Finley
, and
J. M.
Villas-Bôas
,
Phys. Rev. B
84
,
195313
(
2011
).
24.
S. N.
Gupta
,
O.
Bitton
,
T.
Neuman
,
R.
Esteban
,
L.
Chuntonov
,
J.
Aizpurua
, and
G.
Haran
,
Nat. Commun.
12
,
1310
(
2021
).
25.
D.
Melnikau
,
R.
Esteban
,
D.
Savateeva
,
A.
Sánchez-Iglesias
,
M.
Grzelczak
,
M. K.
Schmidt
,
L. M.
Liz-Marzán
,
J.
Aizpurua
, and
Y. P.
Rakovich
,
J. Phys. Chem. Lett.
7
,
354
(
2016
).
26.
G.
Cui
and
M. G.
Raymer
,
Phys. Rev. A
73
,
053807
(
2006
).
27.
M. O.
Scully
and
M. S.
Zubairy
,
Quantum Optics
(
Cambridge University Press
,
1997
).
28.
W.
Zhang
,
A. O.
Govorov
, and
G. W.
Bryant
,
Phys. Rev. Lett.
97
,
146804
(
2006
).
29.
B.
Rousseaux
,
D. G.
Baranov
,
M.
Käll
,
T.
Shegai
, and
G.
Johansson
,
Phys. Rev. B
98
,
045435
(
2018
).
30.
A.
Trügler
and
U.
Hohenester
,
Phys. Rev. B
77
,
115403
(
2008
).
31.
S.
Hughes
and
P.
Yao
,
Opt. Express
17
,
3322
(
2009
).
32.
K.
Hennessy
,
A.
Badolato
,
M.
Winger
,
D.
Gerace
,
M.
Atatüre
,
S.
Gulde
,
S.
Fält
,
E. L.
Hu
, and
A.
Imamoğlu
,
Nature
445
,
896
(
2007
).
33.
S.
Savasta
,
R.
Saija
,
A.
Ridolfo
,
O.
Di Stefano
,
P.
Denti
, and
F.
Borghese
,
ACS Nano
4
,
6369
(
2010
).
34.
M.
Wersäll
,
J.
Cuadra
,
T. J.
Antosiewicz
,
S.
Balci
, and
T.
Shegai
,
Nano Lett.
17
,
551
(
2017
).
35.
V.
Weisskopf
and
E.
Wigner
,
Z. Phys.
63
,
54
(
1930
).
36.
E. T.
Jaynes
and
F. W.
Cummings
,
Proc. IEEE
51
,
89
(
1963
).
37.
L.
Novotny
,
Am. J. Phys.
78
,
1199
(
2010
).
38.
M.
Pelton
,
S. D.
Storm
, and
H.
Leng
,
Nanoscale
11
,
14540
(
2019
).
39.
R. W.
Ziolkowski
,
J. M.
Arnold
, and
D. M.
Gogny
,
Phys. Rev. A
52
,
3082
(
1995
).
40.
H.
Chen
,
L.
Shao
,
K. C.
Woo
,
J.
Wang
, and
H.-Q.
Lin
,
J. Phys. Chem. C
116
,
14088
(
2012
).
41.
D.
Zheng
,
S.
Zhang
,
Q.
Deng
,
M.
Kang
,
P.
Nordlander
, and
H.
Xu
,
Nano Lett.
17
,
3809
(
2017
).
42.
A.
Bisht
,
J.
Cuadra
,
M.
Wersäll
,
A.
Canales
,
T. J.
Antosiewicz
, and
T.
Shegai
,
Nano Lett.
19
,
189
(
2019
).
43.
S.
Fan
,
W.
Suh
, and
J. D.
Joannopoulos
,
J. Opt. Soc. Am. A
20
,
569
(
2003
).
44.
W.
Suh
,
Z.
Wang
, and
S.
Fan
,
IEEE J. Quantum Electron.
40
,
1511
(
2004
).
45.
R.
Adato
,
A.
Artar
,
S.
Erramilli
, and
H.
Altug
,
Nano Lett.
13
,
2584
(
2013
).
46.
S.
Zanotto
,
F. P.
Mezzapesa
,
F.
Bianco
,
G.
Biasiol
,
L.
Baldacci
,
M. S.
Vitiello
,
L.
Sorba
,
R.
Colombelli
, and
A.
Tredicucci
,
Nat. Phys.
10
,
830
(
2014
).
47.
A. B.
Yankovich
,
B.
Munkhbat
,
D. G.
Baranov
,
J.
Cuadra
,
E.
Olsén
,
H.
Lourenço-Martins
,
L. H. G.
Tizei
,
M.
Kociak
,
E.
Olsson
, and
T.
Shegai
,
Nano Lett.
19
,
8171
(
2019
).
48.
J.
Qin
,
Y.-H.
Chen
,
Z.
Zhang
,
Y.
Zhang
,
R. J.
Blaikie
,
B.
Ding
, and
M.
Qiu
,
Phys. Rev. Lett.
124
,
063902
(
2020
).
49.
R.
Chikkaraddy
,
B.
de Nijs
,
F.
Benz
,
S. J.
Barrow
,
O. A.
Scherman
,
E.
Rosta
,
A.
Demetriadou
,
P.
Fox
,
O.
Hess
, and
J. J.
Baumberg
,
Nature
535
,
127
(
2016
).
50.
R.
Liu
,
Z.-K.
Zhou
,
Y.-C.
Yu
,
T.
Zhang
,
H.
Wang
,
G.
Liu
,
Y.
Wei
,
H.
Chen
, and
X.-H.
Wang
,
Phys. Rev. Lett.
118
,
237401
(
2017
).
51.
N. T.
Fofang
,
T.-H.
Park
,
O.
Neumann
,
N. A.
Mirin
,
P.
Nordlander
, and
N. J.
Halas
,
Nano Lett.
8
,
3481
(
2008
).
52.
J.
Wen
,
H.
Wang
,
W.
Wang
,
Z.
Deng
,
C.
Zhuang
,
Y.
Zhang
,
F.
Liu
,
J.
She
,
J.
Chen
,
H.
Chen
,
S.
Deng
, and
N.
Xu
,
Nano Lett.
17
,
4689
(
2017
).
53.
W.
Ni
,
T.
Ambjörnsson
,
S. P.
Apell
,
H.
Chen
, and
J.
Wang
,
Nano Lett.
10
,
77
(
2010
).
54.
Y.
Jiang
,
H.
Wang
,
S.
Wen
,
H.
Chen
, and
S.
Deng
,
ACS Nano
14
,
13841
(
2020
).
55.
X.
Han
,
K.
Wang
,
X.
Xing
,
M.
Wang
, and
P.
Lu
,
ACS Photonics
5
,
3970
(
2018
).
56.
J. T.
Hugall
,
A.
Singh
, and
N. F.
van Hulst
,
ACS Photonics
5
,
43
(
2018
).
57.
C.
Sönnichsen
,
T.
Franzl
,
T.
Wilk
,
G.
von Plessen
,
J.
Feldmann
,
O.
Wilson
, and
P.
Mulvaney
,
Phys. Rev. Lett.
88
,
077402
(
2002
).
58.
P.
Lodahl
,
S.
Mahmoodian
, and
S.
Stobbe
,
Rev. Mod. Phys.
87
,
347
(
2015
).
59.
G.
Moody
,
C.
Kavir Dass
,
K.
Hao
,
C.-H.
Chen
,
L.-J.
Li
,
A.
Singh
,
K.
Tran
,
G.
Clark
,
X.
Xu
,
G.
Berghäuser
,
E.
Malic
,
A.
Knorr
, and
X.
Li
,
Nat. Commun.
6
,
8315
(
2015
).
60.
K. F.
Mak
,
C.
Lee
,
J.
Hone
,
J.
Shan
, and
T. F.
Heinz
,
Phys. Rev. Lett.
105
,
136805
(
2010
).
61.
A.
Krasnok
,
S.
Lepeshov
, and
A.
Alú
,
Opt. Express
26
,
15972
(
2018
).
62.
S.-J.
Ding
,
X.
Li
,
F.
Nan
,
Y.-T.
Zhong
,
L.
Zhou
,
X.
Xiao
,
Q.-Q.
Wang
, and
Z.
Zhang
,
Phys. Rev. Lett.
119
,
177401
(
2017
).
63.
Z.
Ruan
and
S.
Fan
,
Phys. Rev. Lett.
105
,
013901
(
2010
).
64.
D. G.
Baranov
,
M.
Wersäll
,
J.
Cuadra
,
T. J.
Antosiewicz
, and
T.
Shegai
,
ACS Photonics
5
,
24
(
2018
).
65.
A.
Rose
,
T. B.
Hoang
,
F.
McGuire
,
J. J.
Mock
,
C.
Ciracì
,
D. R.
Smith
, and
M. H.
Mikkelsen
,
Nano Lett.
14
,
4797
(
2014
).
66.
A.
Cuartero-González
and
A. I.
Fernández-Domínguez
,
Phys. Rev. B
101
,
035403
(
2020
).
67.
D. G.
Lidzey
,
D. D. C.
Bradley
,
T.
Virgili
,
A.
Armitage
,
M. S.
Skolnick
, and
S.
Walker
,
Phys. Rev. Lett.
82
,
3316
(
1999
).

Supplementary Material

You do not currently have access to this content.