Photon upconversion, particularly via triplet–triplet annihilation (TTA), could prove beneficial in expanding the efficiencies and overall impacts of optoelectronic devices across a multitude of technologies. The recent development of bulk metal halide perovskites as triplet sensitizers is one potential step toward the industrialization of upconversion-enabled devices. Here, we investigate the impact of varying additions of bromide into a lead iodide perovskite thin film on the TTA upconversion process in the annihilator molecule rubrene. We find an interplay between the bromide content and the overall device efficiency. In particular, a higher bromide content results in higher internal upconversion efficiencies enabled by more efficient charge extraction at the interface likely due to a more favorable band alignment. However, the external upconversion efficiency decreases as the absorption cross section in the near infrared is reduced. The highest upconversion performance is found in our study for a bromide content of 5%. This result can be traced back to a high absorption cross section in the near infrared and higher photoluminescence quantum yield in comparison to the iodide-only perovskite and an increased driving force for charge transfer.

1.
M. A.
Green
,
A.
Ho-Baillie
, and
H. J.
Snaith
,
Nat. Photonics
8
,
506
(
2014
).
2.
J. Y.
Kim
,
J.-W.
Lee
,
H. S.
Jung
,
H.
Shin
, and
N.-G.
Park
,
Chem. Rev.
120
,
7867
(
2020
).
3.
J.-P.
Correa-Baena
,
M.
Saliba
,
T.
Buonassisi
,
M.
Grätzel
,
A.
Abate
,
W.
Tress
, and
A.
Hagfeldt
,
Science
358
,
739
(
2017
).
4.
J.-P.
Correa-Baena
,
Y.
Luo
,
T. M.
Brenner
,
J.
Snaider
,
S.
Sun
,
X.
Li
,
M. A.
Jensen
,
N. T. P.
Hartono
,
L.
Nienhaus
,
S.
Wieghold
,
J. R.
Poindexter
,
S.
Wang
,
Y. S.
Meng
,
T.
Wang
,
B.
Lai
,
M. V.
Holt
,
Z.
Cai
,
M. G.
Bawendi
,
L.
Huang
,
T.
Buonassisi
, and
D. P.
Fenning
,
Science
363
,
627
(
2019
).
5.
N. J.
Jeon
,
J. H.
Noh
,
W. S.
Yang
,
Y. C.
Kim
,
S.
Ryu
,
J.
Seo
, and
S. I.
Seok
,
Nature
517
,
476
(
2015
).
6.
T.
Jesper Jacobsson
,
J.-P.
Correa-Baena
,
M.
Pazoki
,
M.
Saliba
,
K.
Schenk
,
M.
Grätzel
, and
A.
Hagfeldt
,
Energy Environ. Sci.
9
,
1706
(
2016
).
7.
E. M.
Talbert
,
H. F.
Zarick
,
N. J.
Orfield
,
W.
Li
,
W. R.
Erwin
,
Z. R.
DeBra
,
K. R.
Reid
,
C. P.
McDonald
,
J. R.
McBride
,
J.
Valentine
,
S. J.
Rosenthal
, and
R.
Bardhan
,
RSC Adv.
6
,
86947
(
2016
).
8.
L.
Nienhaus
,
J.-P.
Correa-Baena
,
S.
Wieghold
,
M.
Einzinger
,
T.-A.
Lin
,
K. E.
Shulenberger
,
N. D.
Klein
,
M.
Wu
,
V.
Bulović
,
T.
Buonassisi
,
M. A.
Baldo
, and
M. G.
Bawendi
,
ACS Energy Lett.
4
,
888
(
2019
).
9.
Z. A.
VanOrman
and
L.
Nienhaus
,
ACS Energy Lett.
6
,
3686
(
2021
).
10.
S.
Wieghold
,
A. S.
Bieber
,
Z. A.
VanOrman
,
L.
Daley
,
M.
Leger
,
J.-P.
Correa-Baena
, and
L.
Nienhaus
,
Matter
1
,
705
(
2019
).
11.
S.
Wieghold
and
L.
Nienhaus
,
J. Phys. Chem. Lett.
11
,
601
(
2020
).
12.
Z. A.
VanOrman
,
H. K.
Drozdick
,
S.
Wieghold
, and
L.
Nienhaus
,
J. Mater. Chem. C
9
,
2685
(
2021
).
13.
S.
Wieghold
,
Z. A.
VanOrman
, and
L.
Nienhaus
,
Adv. Opt. Mater.
9
,
2001470
(
2021
).
14.
K.
Prashanthan
,
B.
Naydenov
,
K.
Lips
,
E.
Unger
, and
R. W.
MacQueen
,
J. Chem. Phys.
153
,
164711
(
2020
).
15.
L.
Wang
,
J. J.
Yoo
,
T. A.
Lin
,
C. F.
Perkinson
,
Y.
Lu
,
M. A.
Baldo
, and
M. G.
Bawendi
,
Adv. Mater.
33
,
2100854
(
2021
).
17.
R. R.
Islangulov
,
D. V.
Kozlov
, and
F. N.
Castellano
,
Chem. Commun.
2005
,
3776
.
18.
T. N.
Singh-Rachford
and
F. N.
Castellano
,
Coord. Chem. Rev.
254
,
2560
(
2010
).
19.
J.
Zhou
,
Q.
Liu
,
W.
Feng
,
Y.
Sun
, and
F.
Li
,
Chem. Rev.
115
,
395
(
2015
).
20.
C.
Ye
,
L.
Zhou
,
X.
Wang
, and
Z.
Liang
,
Phys. Chem. Chem. Phys.
18
,
10818
(
2016
).
21.
Y. Y.
Cheng
,
T.
Khoury
,
R. G. C. R.
Clady
,
M. J. Y.
Tayebjee
,
N. J.
Ekins-Daukes
,
M. J.
Crossley
, and
T. W.
Schmidt
,
Phys. Chem. Chem. Phys.
12
,
66
(
2010
).
22.
T. W.
Schmidt
and
F. N.
Castellano
,
J. Phys. Chem. Lett.
5
,
4062
(
2014
).
23.
Y. Y.
Cheng
,
B.
Fückel
,
T.
Khoury
,
R. G. C. R.
Clady
,
M. J. Y.
Tayebjee
,
N. J.
Ekins-Daukes
,
M. J.
Crossley
, and
T. W.
Schmidt
,
J. Phys. Chem. Lett.
1
,
1795
(
2010
).
24.
C. C.
Stoumpos
,
C. D.
Malliakas
, and
M. G.
Kanatzidis
,
Inorg. Chem.
52
,
9019
(
2013
).
25.
S.
Tao
,
I.
Schmidt
,
G.
Brocks
,
J.
Jiang
,
I.
Tranca
,
K.
Meerholz
, and
S.
Olthof
,
Nat. Commun.
10
,
2560
(
2019
).
26.
Z. A.
VanOrman
,
J.
Lackner
,
S.
Wieghold
,
K.
Nienhaus
,
G. U.
Nienhaus
, and
L.
Nienhaus
,
Appl. Phys. Lett.
118
,
203903
(
2021
).
27.
S.
Wieghold
,
A. S.
Bieber
,
Z. A.
VanOrman
,
A.
Rodriguez
, and
L.
Nienhaus
,
J. Phys. Chem. C
124
,
18132
(
2020
).
28.
E. M.
Gholizadeh
,
S. K. K.
Prasad
,
Z. L.
Teh
,
T.
Ishwara
,
S.
Norman
,
A. J.
Petty
,
J. H.
Cole
,
S.
Cheong
,
R. D.
Tilley
,
J. E.
Anthony
,
S.
Huang
, and
T. W.
Schmidt
,
Nat. Photonics
14
,
585
(
2020
).
29.
D. M.
Monahan
,
L.
Guo
,
J.
Lin
,
L.
Dou
,
P.
Yang
, and
G. R.
Fleming
,
J. Phys. Chem. Lett.
8
,
3211
(
2017
).
30.
Y.
Yang
,
D. P.
Ostrowski
,
R. M.
France
,
K.
Zhu
,
J.
van de Lagemaat
,
J. M.
Luther
, and
M. C.
Beard
,
Nat. Photonics
10
,
53
(
2016
).
31.
J.
Fu
,
Q.
Xu
,
G.
Han
,
B.
Wu
,
C. H. A.
Huan
,
M. L.
Leek
, and
T. C.
Sum
,
Nat. Commun.
8
,
1300
(
2017
).
32.
A. S.
Bieber
,
Z. A.
VanOrman
,
S.
Wieghold
, and
L.
Nienhaus
,
J. Chem. Phys.
153
,
084703
(
2020
).
33.
B.-w.
Park
,
B.
Philippe
,
S. M.
Jain
,
X.
Zhang
,
T.
Edvinsson
,
H.
Rensmo
,
B.
Zietz
, and
G.
Boschloo
,
J. Mater. Chem. A
3
,
21760
(
2015
).
34.
E. T.
Hoke
,
D. J.
Slotcavage
,
E. R.
Dohner
,
A. R.
Bowring
,
H. I.
Karunadasa
, and
M. D.
McGehee
,
Chem. Sci.
6
,
613
(
2015
).
35.
A. J.
Barker
,
A.
Sadhanala
,
F.
Deschler
,
M.
Gandini
,
S. P.
Senanayak
,
P. M.
Pearce
,
E.
Mosconi
,
A. J.
Pearson
,
Y.
Wu
,
A. R.
Srimath Kandada
,
T.
Leijtens
,
F.
De Angelis
,
S. E.
Dutton
,
A.
Petrozza
, and
R. H.
Friend
,
ACS Energy Lett.
2
,
1416
(
2017
).
36.
P.
Gratia
,
G.
Grancini
,
J.-N.
Audinot
,
X.
Jeanbourquin
,
E.
Mosconi
,
I.
Zimmermann
,
D.
Dowsett
,
Y.
Lee
,
M.
Grätzel
,
F.
De Angelis
,
K.
Sivula
,
T.
Wirtz
, and
M. K.
Nazeeruddin
,
J. Am. Chem. Soc.
138
,
15821
(
2016
).
37.
P. V.
Kamat
and
M.
Kuno
,
Acc. Chem. Res.
54
,
520
(
2021
).
38.
Z.
Andaji-Garmaroudi
,
M.
Anaya
,
A. J.
Pearson
, and
S. D.
Stranks
,
Adv. Energy Mater.
10
,
1903109
(
2020
).
39.
W.-A.
Quitsch
,
D. W.
deQuilettes
,
O.
Pfingsten
,
A.
Schmitz
,
S.
Ognjanovic
,
S.
Jariwala
,
S.
Koch
,
M.
Winterer
,
D. S.
Ginger
, and
G.
Bacher
,
J. Phys. Chem. Lett.
9
,
2062
(
2018
).
40.
S.
Wieghold
,
A. S.
Bieber
,
J.
Lackner
,
K.
Nienhaus
,
G. U.
Nienhaus
, and
L.
Nienhaus
,
ChemPhotoChem
4
,
704
(
2020
).
41.
S.
Wieghold
,
J.-P.
Correa-Baena
,
L.
Nienhaus
,
S.
Sun
,
K. E.
Shulenberger
,
Z.
Liu
,
J. S.
Tresback
,
S. S.
Shin
,
M. G.
Bawendi
, and
T.
Buonassisi
,
ACS Appl. Energy Mater.
1
,
6801
(
2018
).
42.
M.
Daboczi
,
S. R.
Ratnasingham
,
L.
Mohan
,
C.
Pu
,
I.
Hamilton
,
Y.-C.
Chin
,
M. A.
McLachlan
, and
J.-S.
Kim
,
ACS Energy Lett.
6
,
3970
(
2021
).
43.
S. D.
Stranks
,
V. M.
Burlakov
,
T.
Leijtens
,
J. M.
Ball
,
A.
Goriely
, and
H. J.
Snaith
,
Phys. Rev. Appl.
2
,
034007
(
2014
).
44.
C.
Wehrenfennig
,
M.
Liu
,
H. J.
Snaith
,
M. B.
Johnston
, and
L. M.
Herz
,
Energy Environ. Sci.
7
,
2269
(
2014
).
45.
J. S.
Manser
and
P. V.
Kamat
,
Nat. Photonics
8
,
737
(
2014
).
46.
S.
Wieghold
,
A. S.
Bieber
,
Z. A.
VanOrman
, and
L.
Nienhaus
,
J. Phys. Chem. Lett.
10
,
3806
(
2019
).
47.
N.
Droseros
,
B.
Dänekamp
,
D.
Tsokkou
,
P. P.
Boix
, and
N.
Banerji
,
APL Mater.
7
,
041115
(
2019
).
48.
G.
Xing
,
N.
Mathews
,
S.
Sun
,
S. S.
Lim
,
Y. M.
Lam
,
M.
Grätzel
,
S.
Mhaisalkar
, and
T. C.
Sum
,
Science
342
,
344
(
2013
).
49.
Y.
Zhou
,
F. N.
Castellano
,
T. W.
Schmidt
, and
K.
Hanson
,
ACS Energy Lett.
5
,
2322
(
2020
).
50.
V. M.
Caselli
,
Z.
Wei
,
M. M.
Ackermans
,
E. M.
Hutter
,
B.
Ehrler
, and
T. J.
Savenije
,
ACS Energy Lett.
5
,
3821
(
2020
).
51.
C. M.
Sutter-Fella
,
D. W.
Miller
,
Q. P.
Ngo
,
E. T.
Roe
,
F. M.
Toma
,
I. D.
Sharp
,
M. C.
Lonergan
, and
A.
Javey
,
ACS Energy Lett.
2
,
709
(
2017
).
52.
P.
Qin
,
J.
Zhang
,
G.
Yang
,
X.
Yu
, and
G.
Li
,
J. Mater. Chem. A
7
,
1824
(
2019
).
53.
B.
Galvani
,
D.
Suchet
,
A.
Delamarre
,
M.
Bescond
,
F. V.
Michelini
,
M.
Lannoo
,
J.-F.
Guillemoles
, and
N.
Cavassilas
,
ACS Omega
4
,
21487
(
2019
).

Supplementary Material

You do not currently have access to this content.