We present a 2D-Raman-terahertz (THz) setup with multichannel (single-shot) THz detection, utilizing two crossed echelons, in order to reduce the acquisition time of typical 2D-Raman-THz experiments from days to a few hours. This speed-up is obtained in combination with a high repetition rate (100 kHz) Yb-based femtosecond laser system and a correspondingly fast array detector. The wavelength of the Yb-laser (1030 nm) is advantageous, since it assures almost perfect phase matching in GaP for THz generation and detection and since the dispersion in the transmissive echelons is minimal. 2D-Raman-THz test measurements on liquid bromoform (CHBr3) are reported. An enhancement of a factor ∼5.8 in signal-to-noise ratio is obtained for single-shot detection when compared to conventional step-scanning measurements in the THz time domain, corresponding to a speed-up of acquisition time of ∼34.

1.
J.
Jeener
,
B. H.
Meier
,
P.
Bachmann
, and
R. R.
Ernst
,
J. Chem. Phys.
71
,
4546
(
1979
).
2.
J. D.
Hybl
,
A. W.
Albrecht
,
S. M.
Gallagher Faeder
, and
D. M.
Jonas
,
Chem. Phys. Lett.
297
,
307
(
1998
).
3.
P.
Hamm
,
M.
Lim
, and
R. M.
Hochstrasser
,
J. Phys. Chem. B
102
,
6123
(
1998
).
4.
M.
Cho
,
Two-Dimensional Optical Spectroscopy
(
CRC Press
,
Boca Raton
,
2009
).
5.
P.
Hamm
and
M.
Zanni
,
Concepts and Methods of 2D Infrared Spectroscopy
(
Cambridge University Press
,
2011
).
6.
K.
Reimann
,
M.
Woerner
, and
T.
Elsaesser
,
J. Chem. Phys.
154
,
120901
(
2021
).
7.
J.
Lu
,
X.
Li
,
Y.
Zhang
,
H. Y.
Hwang
,
B. K.
Ofori-Okai
, and
K. A.
Nelson
,
Top. Curr. Chem.
376
,
6
(
2018
).
8.
T.
Elsaesser
,
K.
Reimann
, and
M.
Woerner
,
Concepts and Applications of Nonlinear Terahertz Spectroscopy
(
IOP Publishing
,
2019
).
9.
P.
Hamm
and
A.
Shalit
,
J. Chem. Phys.
146
,
130901
(
2017
).
10.
M. A.
Allodi
,
I. A.
Finneran
, and
G. A.
Blake
,
J. Chem. Phys.
143
,
234204
(
2015
).
11.
I. A.
Finneran
,
R.
Welsch
,
M. A.
Allodi
,
T. F.
Miller
, and
G. A.
Blake
,
Proc. Natl. Acad. Sci. U. S. A.
113
,
6857
(
2016
).
12.
I. A.
Finneran
,
R.
Welsch
,
M. A.
Allodi
,
T. F.
Miller
, and
G. A.
Blake
,
J. Phys. Chem. Lett.
8
,
4640
(
2017
).
13.
M.
Grechko
,
T.
Hasegawa
,
F.
D’Angelo
,
H.
Ito
,
D.
Turchinovich
,
Y.
Nagata
, and
M.
Bonn
,
Nat. Commun.
9
,
885
(
2018
).
14.
J.
Savolainen
,
S.
Ahmed
, and
P.
Hamm
,
Proc. Natl. Acad. Sci. U. S. A.
110
,
20402
(
2013
).
15.
A.
Shalit
,
S. J.
Mousavi
, and
P.
Hamm
,
J. Phys. Chem. B
125
,
581
(
2021
).
16.
G.
Ciardi
,
A.
Berger
,
P.
Hamm
, and
A.
Shalit
,
J. Phys. Chem. Lett.
10
,
4463
(
2019
).
17.
M.
Woerner
,
W.
Kuehn
,
P.
Bowlan
,
K.
Reimann
, and
T.
Elsaesser
,
New J. Phys.
15
,
025039
(
2013
).
18.
J.
Lu
,
Y.
Zhang
,
H. Y.
Hwang
,
B. K.
Ofori-Okai
,
S.
Fleischer
, and
K. A.
Nelson
,
Proc. Natl. Acad. Sci. U. S. A.
113
,
11800
(
2016
).
19.
B. E.
Knighton
,
S. A.
Sorenson
, and
J. A.
Johnson
,
J. Appl. Phys.
128
,
195107
(
2020
).
20.
S.
Houver
,
L.
Huber
,
M.
Savoini
,
E.
Abreu
, and
S. L.
Johnson
,
Opt. Express
27
,
10854
(
2019
).
21.
C. L.
Johnson
,
B. E.
Knighton
, and
J. A.
Johnson
,
Phys. Rev. Lett.
122
,
073901
(
2019
).
22.
C.
Somma
,
G.
Folpini
,
K.
Reimann
,
M.
Woerner
, and
T.
Elsaesser
,
J. Chem. Phys.
144
,
184202
(
2016
).
23.
W.
Kuehn
,
K.
Reimann
,
M.
Woerner
,
T.
Elsaesser
,
R.
Hey
, and
U.
Schade
,
Phys. Rev. Lett.
107
,
067401
(
2011
).
24.
A. T.
Tarekegne
,
K. J.
Kaltenecker
,
P.
Klarskov
,
K.
Iwaszczuk
,
W.
Lu
,
H.
Ou
,
K.
Norrman
, and
P. U.
Jepsen
,
ACS Photonics
7
,
221
(
2020
).
25.
W.
Kuehn
,
K.
Reimann
,
M.
Woerner
,
T.
Elsaesser
, and
R.
Hey
,
J. Phys. Chem. B
115
,
5448
(
2011
).
26.
S. M.
Teo
,
B. K.
Ofori-Okai
,
C. A.
Werley
, and
K. A.
Nelson
,
Rev. Sci. Instrum.
86
,
051301
(
2015
).
27.
T.
Shin
,
J. W.
Wolfson
,
S. W.
Teitelbaum
,
M.
Kandyla
, and
K. A.
Nelson
,
Rev. Sci. Instrum.
85
,
083115
(
2014
).
28.
G.
Mead
,
I.
Katayama
,
J.
Takeda
, and
G. A.
Blake
,
Rev. Sci. Instrum.
90
,
053107
(
2019
).
29.
K.
Aoki
,
J.
Savolainen
, and
M.
Havenith
,
Appl. Phys. Lett.
110
,
201103
(
2017
).
30.
K. Y.
Kim
,
B.
Yellampalle
,
A. J.
Taylor
,
G.
Rodriguez
, and
J. H.
Glownia
,
Opt. Lett.
32
,
1968
(
2007
).
31.
B. K.
Ofori-Okai
,
P.
Sivarajah
,
W.
Ronny Huang
, and
K. A.
Nelson
,
Opt. Express
24
,
5057
(
2016
).
32.
K.
Ravi
,
B. K.
Ofori-Okai
,
P.
Sivarajah
,
W. R.
Huang
,
F. X.
Kärtner
, and
K. A.
Nelson
, in
2017 Conference on Lasers and Electro-Optics
(
Optical Society of America
,
2017
), STu3J.1, pp.
1
2
.
33.
G. T.
Noe
,
I.
Katayama
,
F.
Katsutani
,
J. J.
Allred
,
J. A.
Horowitz
,
D. M.
Sullivan
,
Q.
Zhang
,
F.
Sekiguchi
,
G. L.
Woods
,
M. C.
Hoffmann
,
H.
Nojiri
,
J.
Takeda
, and
J.
Kono
,
Opt. Express
24
,
30328
(
2016
).
34.
Q.
Wu
and
X.-C.
Zhang
,
Appl. Phys. Lett.
70
,
1784
(
1997
).
35.
X.
Yan
,
A. M.
MacLeod
,
W. A.
Gillespie
,
G. M. H.
Knippels
,
D.
Oepts
, and
A. F. G.
van der Meer
,
Nucl. Instrum. Methods Phys. Res., Sect. A
475
,
504
(
2001
).
36.
S.
Ahmed
,
J.
Savolainen
, and
P.
Hamm
,
Rev. Sci. Instrum.
85
,
013114
(
2014
).
37.
K. M.
Farrell
,
J. S.
Ostrander
,
A. C.
Jones
,
B. R.
Yakami
,
S. S.
Dicke
,
C. T.
Middleton
,
P.
Hamm
, and
M. T.
Zanni
,
Opt. Express
28
,
33584
(
2020
).
38.
J.
Shan
,
A. S.
Weling
,
E.
Knoesel
,
L.
Bartels
,
M.
Bonn
,
A.
Nahata
,
G. A.
Reider
, and
T. F.
Heinz
,
Opt. Lett.
25
,
426
(
2000
).
You do not currently have access to this content.