Light–matter coupling strength and optical loss are two key physical quantities in cavity quantum electrodynamics (CQED), and their interplay determines whether light–matter hybrid states can be formed or not in chemical systems. In this study, by using macroscopic quantum electrodynamics (MQED) combined with a pseudomode approach, we present a simple but accurate method, which allows us to quickly estimate the light–matter coupling strength and optical loss without free parameters. Moreover, for a molecular emitter coupled with photonic modes (including cavity modes and plasmon polariton modes), we analytically and numerically prove that the dynamics derived from the MQED-based wavefunction approach is mathematically equivalent to the dynamics governed by the CQED-based Lindblad master equation when the Purcell factor behaves like Lorentzian functions.
REFERENCES
1.
M.
Fleischmann
, P. J.
Hendra
, and A. J.
McQuillan
, Chem. Phys. Lett.
26
, 163
(1974
).2.
D. L.
Jeanmaire
and R. P.
Van Duyne
, J. Electroanal. Chem.
84
, 1
(1977
).3.
J.
Gersten
and A.
Nitzan
, J. Chem. Phys.
73
, 3023
(1980
).4.
D. A.
Weitz
, S.
Garoff
, J. I.
Gersten
, and A.
Nitzan
, J. Chem. Phys.
78
, 5324
(1983
).5.
L.
Zhao
, L.
Jensen
, and G. C.
Schatz
, J. Am. Chem. Soc.
128
, 2911
(2006
).6.
J. P.
Camden
, J. A.
Dieringer
, Y.
Wang
, D. J.
Masiello
, L. D.
Marks
, G. C.
Schatz
, and R. P.
Van Duyne
, J. Am. Chem. Soc.
130
, 12616
(2008
).7.
S. M.
Morton
and L.
Jensen
, J. Am. Chem. Soc.
131
, 4090
(2009
).8.
B.
Sharma
, R. R.
Frontiera
, A.-I.
Henry
, E.
Ringe
, and R. P.
Van Duyne
, Mater. Today
15
, 16
(2012
).9.
M. J.
Trujillo
, S. L.
Strausser
, J. C.
Becca
, J. F.
DeJesus
, L.
Jensen
, D. M.
Jenkins
, and J. P.
Camden
, J. Phys. Chem. Lett.
9
, 6779
(2018
).10.
J.
Homola
, Anal. Bioanal. Chem.
377
, 528
(2003
).11.
G. V.
Hartland
and G.
Schatz
, J. Phys. Chem. C
115
, 15121
(2011
).12.
K.
Saha
, S. S.
Agasti
, C.
Kim
, X.
Li
, and V. M.
Rotello
, Chem. Rev.
112
, 2739
(2012
).13.
M.
Holzinger
, A.
Le Goff
, and S.
Cosnier
, Front. Chem.
2
, 63
(2014
).14.
J. R.
Mejía-Salazar
and O. N.
Oliveira
, Chem. Rev.
118
, 10617
(2018
).15.
L.-Y.
Hsu
, H.-C.
Yen
, M.-W.
Lee
, Y.-L.
Sheu
, P.-C.
Chen
, H.
Dai
, and C.-C.
Chen
, Chem
6
, 3396
(2020
).16.
17.
J. H.
Alstrum-Acevedo
, M. K.
Brennaman
, and T. J.
Meyer
, Inorg. Chem.
44
, 6802
(2005
).18.
G. D.
Scholes
, G. R.
Fleming
, A.
Olaya-Castro
, and R.
van Grondelle
, Nat. Chem.
3
, 763
(2011
).19.
T.
Mirkovic
, E. E.
Ostroumov
, J. M.
Anna
, R.
van Grondelle
, Govindjee
, and G. D.
Scholes
, Chem. Rev.
117
, 249
(2017
).20.
C. C.
Jumper
, S.
Rafiq
, S.
Wang
, and G. D.
Scholes
, Curr. Opin. Chem. Biol.
47
, 39
(2018
).21.
H. T.
Dung
, L.
Knöll
, and D.-G.
Welsch
, Phys. Rev. A
65
, 043813
(2002
).22.
D. L.
Andrews
and D. S.
Bradshaw
, Eur. J. Phys.
25
, 845
(2004
).23.
J.
de Torres
, M.
Mivelle
, S. B.
Moparthi
, H.
Rigneault
, N. F.
Van Hulst
, M. F.
García-Parajó
, E.
Margeat
, and J.
Wenger
, Nano Lett.
16
, 6222
(2016
).24.
L.-Y.
Hsu
, W.
Ding
, and G. C.
Schatz
, J. Phys. Chem. Lett.
8
, 2357
(2017
).25.
W.
Ding
, L.-Y.
Hsu
, and G. C.
Schatz
, J. Chem. Phys.
146
, 064109
(2017
).26.
27.
J.-S.
Wu
, Y.-C.
Lin
, Y.-L.
Sheu
, and L.-Y.
Hsu
, J. Phys. Chem. Lett.
9
, 7032
(2018
).28.
G. A.
Jones
and D. S.
Bradshaw
, Front. Phys.
7
, 100
(2019
).29.
K.
Rustomji
, M.
Dubois
, B.
Kuhlmey
, C. M.
de Sterke
, S.
Enoch
, R.
Abdeddaim
, and J.
Wenger
, Phys. Rev. X
9
, 011041
(2019
).30.
M.-W.
Lee
and L.-Y.
Hsu
, J. Phys. Chem. Lett.
11
, 6796
(2020
).31.
K. H.
Drexhage
, J. Lumin.
1–2
, 693
(1970
).32.
R. R.
Chance
, A.
Prock
, and R.
Silbey
, Adv. Chem. Phys.
37
, 1
(1978
).33.
J.
Gersten
and A.
Nitzan
, J. Chem. Phys.
75
, 1139
(1981
).34.
H.
Rigneault
, J.
Capoulade
, J.
Dintinger
, J.
Wenger
, N.
Bonod
, E.
Popov
, T. W.
Ebbesen
, and P.-F.
Lenne
, Phys. Rev. Lett.
95
, 117401
(2005
).35.
J.
Wenger
, D.
Gérard
, J.
Dintinger
, O.
Mahboub
, N.
Bonod
, E.
Popov
, T. W.
Ebbesen
, and H.
Rigneault
, Opt. Express
16
, 3008
(2008
).36.
H.
Aouani
, O.
Mahboub
, N.
Bonod
, E.
Devaux
, E.
Popov
, H.
Rigneault
, T. W.
Ebbesen
, and J.
Wenger
, Nano Lett.
11
, 637
(2011
).37.
S.
Wang
, G. D.
Scholes
, and L.-Y.
Hsu
, J. Chem. Phys.
151
, 014105
(2019
).38.
S.
Wang
, G. D.
Scholes
, and L.-Y.
Hsu
, J. Phys. Chem. Lett.
11
, 5948
(2020
).39.
S.
Wang
, M.-W.
Lee
, Y.-T.
Chuang
, G. D.
Scholes
, and L.-Y.
Hsu
, J. Chem. Phys.
153
, 184102
(2020
).40.
P.
Vasa
, W.
Wang
, R.
Pomraenke
, M.
Lammers
, M.
Maiuri
, C.
Manzoni
, G.
Cerullo
, and C.
Lienau
, Nat. Photonics
7
, 128
(2013
).41.
R.
Chikkaraddy
, B.
de Nijs
, F.
Benz
, S. J.
Barrow
, O. A.
Scherman
, E.
Rosta
, A.
Demetriadou
, P.
Fox
, O.
Hess
, and J. J.
Baumberg
, Nature
535
, 127
(2016
).42.
X.
Han
, K.
Wang
, X.
Xing
, M.
Wang
, and P.
Lu
, ACS Photonics
5
, 3970
(2018
).43.
G.
Beane
, B. S.
Brown
, P.
Johns
, T.
Devkota
, and G. V.
Hartland
, J. Phys. Chem. Lett.
9
, 1676
(2018
).44.
R. K.
Yadav
, M. R.
Bourgeois
, C.
Cherqui
, X. G.
Juarez
, W.
Wang
, T. W.
Odom
, G. C.
Schatz
, and J. K.
Basu
, ACS Nano
14
, 7347
(2020
).45.
T.
Schwartz
, J. A.
Hutchison
, C.
Genet
, and T. W.
Ebbesen
, Phys. Rev. Lett.
106
, 196405
(2011
).46.
T. W.
Ebbesen
, Acc. Chem. Res.
49
, 2403
(2016
).47.
J.
Galego
, F. J.
Garcia-Vidal
, and J.
Feist
, Phys. Rev. Lett.
119
, 136001
(2017
).48.
J. A.
Campos-Gonzalez-Angulo
, R. F.
Ribeiro
, and J.
Yuen-Zhou
, Nat. Commun.
10
, 4685
(2019
).49.
A.
Thomas
, L.
Lethuillier-Karl
, K.
Nagarajan
, R. M. A.
Vergauwe
, J.
George
, T.
Chervy
, A.
Shalabney
, E.
Devaux
, C.
Genet
, J.
Moran
, and T. W.
Ebbesen
, Science
363
, 615
(2019
).50.
R. F.
Ribeiro
, L. A.
Martínez-Martínez
, M.
Du
, J.
Campos-Gonzalez-Angulo
, and J.
Yuen-Zhou
, Chem. Sci.
9
, 6325
(2018
).51.
J.
Yuen-Zhou
and V. M.
Menon
, Proc. Natl. Acad. Sci. U. S. A.
116
, 5214
(2019
).52.
F. C.
Spano
, J. Chem. Phys.
142
, 184707
(2015
).53.
F. C.
Spano
, J. Chem. Phys.
152
, 204113
(2020
).54.
O.
Vendrell
, Phys. Rev. Lett.
121
, 253001
(2018
).55.
A.
Semenov
and A.
Nitzan
, J. Chem. Phys.
150
, 174122
(2019
).56.
D. P.
Craig
and T.
Thirunamachandran
, Molecular Quantum Electrodyna mics: An Introduction to Radiation-Molecule Interactions
(Courier Corporation
, 1998
).57.
M. O.
Scully
and M. S.
Zubairy
, Quantum Optics
(Cambridge University Press
, Cambridge
, 1997
).58.
F.
Herrera
and F. C.
Spano
, ACS Photonics
5
, 65
(2018
).59.
P.
Antoniou
, F.
Suchanek
, J. F.
Varner
, and J. J.
Foley
, J. Phys. Chem. Lett.
11
, 9063
(2020
).60.
T.
Yuge
, K.
Kamide
, M.
Yamaguchi
, and T.
Ogawa
, J. Phys. Soc. Jpn.
83
, 123001
(2014
).61.
E.
Davidsson
and M.
Kowalewski
, J. Chem. Phys.
153
, 234304
(2020
).62.
F.
Herrera
and F. C.
Spano
, Phys. Rev. Lett.
118
, 223601
(2017
).63.
F.
Herrera
and F. C.
Spano
, Phys. Rev. A
95
, 053867
(2017
).64.
I. S.
Ulusoy
and O.
Vendrell
, J. Chem. Phys.
153
, 044108
(2020
).65.
M.
Hu
, J.
Chen
, Z.-Y.
Li
, L.
Au
, G. V.
Hartland
, X.
Li
, M.
Marquez
, and Y.
Xia
, Chem. Soc. Rev.
35
, 1084
(2006
).66.
I.
Medina
, F. J.
García-Vidal
, A. I.
Fernández-Domínguez
, and J.
Feist
, Phys. Rev. Lett.
126
, 093601
(2021
).67.
A.
Imamoḡlu
, Phys. Rev. A
50
, 3650
(1994
).68.
B. M.
Garraway
and P. L.
Knight
, Phys. Rev. A
54
, 3592
(1996
).69.
B. M.
Garraway
, Phys. Rev. A
55
, 2290
(1997
).70.
B. J.
Dalton
, S. M.
Barnett
, and B. M.
Garraway
, Phys. Rev. A
64
, 053813
(2001
).71.
A.
González-Tudela
, P. A.
Huidobro
, L.
Martín-Moreno
, C.
Tejedor
, and F. J.
García-Vidal
, Phys. Rev. B
89
, 041402
(2014
).72.
G.
Pleasance
, B. M.
Garraway
, and F.
Petruccione
, Phys. Rev. Res.
2
, 043058
(2020
).73.
F.
Mascherpa
, A.
Smirne
, A. D.
Somoza
, P.
Fernández-Acebal
, S.
Donadi
, D.
Tamascelli
, S. F.
Huelga
, and M. B.
Plenio
, Phys. Rev. A
101
, 052108
(2020
).74.
T.
Gruner
and D.-G.
Welsch
, Phys. Rev. A
53
, 1818
(1996
).75.
H. T.
Dung
, L.
Knöll
, and D.-G.
Welsch
, Phys. Rev. A
62
, 053804
(2000
).76.
R.
Ritter
, N.
Gruhler
, H.
Dobbertin
, H.
Kübler
, S.
Scheel
, W.
Pernice
, T.
Pfau
, and R.
Löw
, Phys. Rev. X
8
, 021032
(2018
).77.
J. L.
Hemmerich
, R.
Bennett
, and S. Y.
Buhmann
, Nat. Commun.
9
, 2934
(2018
).78.
F.
Lindel
, R.
Bennett
, and S. Y.
Buhmann
, Phys. Rev. A
103
, 033705
(2021
).79.
80.
L.
Novotny
and B.
Hecht
, Principles of Nano-Optics
(Cambridge University Press
, Cambridge, UK
, 2012
).81.
I.
Thanopulos
, V.
Yannopapas
, and E.
Paspalakis
, Phys. Rev. B
95
, 075412
(2017
).82.
A.
Sergi
and K. G.
Zloshchastiev
, Int. J. Mod. Phys. B
27
, 1350163
(2013
).83.
A.
Grimaldi
, A.
Sergi
, and A.
Messina
, Entropy
23
, 147
(2021
).84.
S.
Felicetti
, J.
Fregoni
, T.
Schnappinger
, S.
Reiter
, R.
de Vivie-Riedle
, and J.
Feist
, J. Phys. Chem. Lett.
11
, 8810
(2020
).85.
L.-W.
Li
, P.-S.
Kooi
, M.-S.
Leong
, and T.-S.
Yee
, IEEE Trans. Microwave Theory Tech.
42
, 2302
(1994
).86.
S.
Scheel
, L.
Knöll
, and D.-G.
Welsch
, Phys. Rev. A
60
, 4094
(1999
).87.
P. B.
Johnson
and R. W.
Christy
, Phys. Rev. B
6
, 4370
(1972
).88.
89.
A.
Frisk Kockum
, A.
Miranowicz
, S.
De Liberato
, S.
Savasta
, and F.
Nori
, Nat. Rev. Phys.
1
, 19
(2019
).90.
C.-J.
Yang
and J.-H.
An
, Phys. Rev. B
95
, 161408
(2017
).91.
S.-S.
Wen
, Y.-G.
Huang
, X.-Y.
Wang
, J.
Liu
, Y.
Li
, X.-E.
Quan
, H.
Yang
, J.-Z.
Peng
, K.
Deng
, and H.-P.
Zhao
, Opt. Express
28
, 6469
(2020
).92.
M. S.
Tomaš
, Phys. Rev. A
51
, 2545
(1995
).93.
A. Y.
Nikitin
, F. J.
Garcia-Vidal
, and L.
Martin-Moreno
, IEEE J. Sel. Top. Quantum Electron.
19
, 4600611
(2013
).© 2021 Author(s). Published under an exclusive license by AIP Publishing.
2021
Author(s)
You do not currently have access to this content.