We demonstrate that two amorphous solid states can exist in 4He consisting of distinguishable Boltzmann atoms under compressed conditions. The isothermal compression of normal or supercritical fluid 4He was conducted at 3–25 K using the isobaric–isothermal path integral centroid molecular dynamics simulation. The compression of fluid first produced the low-dispersion amorphous (LDA) state possessing modest extension of atomic necklaces. Further isothermal compression up to the order of 10 kbar to 1 Mbar or an isobaric cooling of LDA induced the transition to the high-dispersion amorphous (HDA) state. The HDA was characterized by long quantum wavelengths of atoms extended over several Angstroms and the promotion of atomic residual diffusion. They were related to the quantum tunneling of atoms bestriding the potential saddle points in this glass. The change in pressure or temperature induced the LDA–HDA transition reversibly with hysteresis, while it resembled the coil–globule transition of classical polymers. The HDA had lower kinetic and higher Gibbs free energies than the LDA at close temperature. The HDA was absent at T ≥ 13 K, while the LDA–HDA transition pressure significantly decreased with lowering temperature. The LDA and HDA correspond to the trapped and tunneling regimes proposed by Markland et al. [J. Chem. Phys. 136, 074511 (2012)], respectively. The same reentrant behavior as they found was observed for the expansion factor of the quantum wavelength as well as for atomic diffusivity.

1.
M.
Boninsegni
,
L.
Pollet
,
N.
Prokof’Ev
, and
B.
Svistunov
,
Phys. Rev. Lett.
109
,
025302
(
2012
).
2.
V.
Lubchenko
and
P. G.
Wolynes
,
Adv. Chem. Phys.
136
,
95
(
2007
).
3.
V. N.
Novikov
and
A. P.
Sokolov
,
Phys. Rev. Lett.
110
,
065701
(
2013
).
4.
E.
Rabani
and
D. R.
Reichman
,
Annu. Rev. Phys. Chem.
56
,
157
(
2005
).
5.
T. E.
Markland
,
J. A.
Morrone
,
B. J.
Berne
,
K.
Miyazaki
,
E.
Rabani
, and
D. R.
Reichman
,
Nat. Phys.
7
,
134
(
2011
).
6.
T. E.
Markland
,
J. A.
Morrone
,
K.
Miyazaki
,
B. J.
Berne
,
D. R.
Reichman
, and
E.
Rabani
,
J. Chem. Phys.
136
,
074511
(
2012
).
7.
8.
G.
Biroli
and
F.
Zamponi
,
J. Low Temp. Phys.
168
,
101
(
2012
).
9.
D. R.
Reichman
and
E.
Rabani
,
J. Chem. Phys.
116
,
6279
(
2002
).
10.
I. R.
Craig
and
D. E.
Manolopoulos
,
J. Chem. Phys.
121
,
3368
(
2004
).
11.
S.
Habershon
,
D. E.
Manolopoulos
,
T. E.
Markland
, and
T. F.
Miller
 III
,
Annu. Rev. Phys. Chem.
64
,
387
(
2013
).
12.
D.
Chandler
and
P. G.
Wolynes
,
J. Chem. Phys.
74
,
4078
(
1981
).
13.
Quantum Annealing and Related Optimization Methods
, edited by
A.
Das
and
B. K.
Chakrabarti
(
Springer Berlin
,
2005
).
14.
T.
Kadowaki
and
H.
Nishimori
,
Phys. Rev. E
58
,
5355
(
1998
).
15.
A.
Das
and
B. K.
Chakrabarti
,
Rev. Mod. Phys.
80
,
1061
(
2008
).
16.
G. E.
Santoro
,
R.
Martoňák
,
E.
Tosatti
, and
R.
Car
,
Science
295
,
2427
(
2002
).
17.
L.
Stella
,
G. E.
Santoro
, and
E.
Tosatti
,
Phys. Rev. B
73
,
144302
(
2006
).
18.
Y.-H.
Lee
and
B. J.
Berne
,
J. Phys. Chem. A
104
,
86
(
2000
).
19.
Y.-H.
Lee
and
B. J.
Berne
,
J. Phys. Chem. A
105
,
459
(
2001
).
20.
P.
Liu
and
B. J.
Berne
,
J. Chem. Phys.
118
,
2999
(
2003
).
21.
E. M.
Inack
and
S.
Pilati
,
Phys. Rev. E
92
,
053304
(
2015
).
22.
T.
Gregor
and
R.
Car
,
Chem. Phys. Lett.
412
,
125
(
2005
).
23.
N.
Giovambattista
and
G. E.
Lopez
,
Phys. Rev. Res.
2
,
043441
(
2020
).
24.
P. W.
Anderson
,
B. I.
Halperin
, and
C. M.
Varma
,
Philos. Mag.
25
,
1
(
1972
).
25.
W. A.
Phillips
,
J. Low Temp. Phys.
7
,
351
(
1972
).
26.
X.
Lin
,
A. C.
Clark
, and
M. H. W.
Chan
,
Nature
449
,
1025
(
2007
).
27.
A. J.
Legett
,
Quantum Liquids: Bose Condensation and Cooper Pairing in Condensed-Matter Systems
(
Oxford University Press
,
Oxford
,
2006
).
28.
D. M.
Ceperley
,
Rev. Mod. Phys.
67
,
279
(
1995
).
29.
M.
Boninsegni
,
N. V.
Prokof’ev
, and
B. V.
Svistunov
,
Phys. Rev. E
74
,
036701
(
2006
).
30.
M.
Boninsegni
and
D. M.
Ceperley
,
J. Low Temp. Phys.
104
,
339
(
1996
).
31.
E. W.
Lemmon
,
M. O.
McLinden
, and
D. G.
Friend
, “
Thermophysical properties of fluid systems
,” in
NIST Chemistry Web Book
, NIST Standard Reference Database Number 69, edited by
P. J.
Linstrom
and
W. G.
Mallard
(
National Institute of Standards and Technology
,
Gaithersburg, MD
,
2017
).
32.
D. M.
Ceperley
,
R. O.
Simmons
, and
R. C.
Blasdell
,
Phys. Rev. Lett.
77
,
115
(
1996
).
33.
M. H.
Müser
and
E.
Luijten
,
J. Chem. Phys.
116
,
1621
(
2002
).
34.
A.
Takemoto
and
K.
Kinugawa
,
J. Chem. Phys.
149
,
204504
(
2018
).
35.
J.
Cao
and
G. A.
Voth
,
J. Chem. Phys.
100
,
5106
(
1994
).
36.
J.
Cao
and
G. A.
Voth
,
J. Chem. Phys.
101
,
6168
(
1994
).
37.
A. L.
Nichols
,
D.
Chandler
,
Y.
Singh
, and
D. M.
Richardson
,
J. Chem. Phys.
81
,
5109
(
1984
).
38.
L.
Xu
,
P.
Kumar
,
S. V.
Buldyrev
,
S.-H.
Chen
,
P. H.
Poole
,
F.
Sciortino
, and
H. E.
Stanley
,
Proc. Natl. Acad. Sci. U. S. A.
102
,
16558
(
2005
).
39.
P. F.
McMillan
and
H. E.
Stanley
,
Nat. Phys.
6
,
479
(
2010
).
40.
G. G.
Simeoni
,
T.
Bryk
,
F. A.
Gorelli
,
M.
Krisch
,
G.
Ruocco
,
M.
Santoro
, and
T.
Scopigno
,
Nat. Phys.
6
,
503
(
2010
).
41.
V. V.
Brazhkin
,
Y. D.
Fomin
,
A. G.
Lyapin
,
V. N.
Ryzhov
, and
E. N.
Tsiok
,
J. Phys. Chem. B
115
,
14112
(
2011
).
42.
P.
Yu
,
W. H.
Wang
,
R. J.
Wang
,
S. X.
Lin
,
X. R.
Liu
,
S. M.
Hong
, and
H. Y.
Bai
,
Appl. Phys. Lett.
94
,
011910
(
2009
).
43.
G.
Li
,
H. E.
King
, Jr.
,
W. F.
Oliver
,
C. A.
Herbst
, and
H. Z.
Cummins
,
Phys. Rev. Lett.
74
,
2280
(
1995
).
44.
P. G.
Debenedetti
and
F. H.
Stillinger
,
Nature
410
,
259
(
2001
).
47.
O.
Mishima
,
J. Chem. Phys.
121
,
3161
(
2004
).
48.
D.
Machon
,
F.
Meersman
,
M. C.
Wilding
,
M.
Wilson
, and
P. F.
McMillan
,
Prog. Mater. Sci.
61
,
216
(
2014
).
49.
E.
Kim
and
M. H. W.
Chan
,
Nature
427
,
225
(
2004
).
50.
E.
Kim
and
M. H. W.
Chan
,
Science
305
,
1941
(
2004
).
51.
J.
Bossy
,
J.
Ollivier
,
H.
Schober
, and
H. R.
Glyde
,
Phys. Rev. B
86
,
224503
(
2012
).
52.
B.
Hunt
,
E.
Pratt
,
V.
Gadagkar
,
M.
Yamashita
,
A. V.
Balatsky
, and
J. C.
Davis
,
Science
324
,
632
(
2009
).
53.
V. N.
Grigor’ev
,
V. A.
Maidanov
,
V. Y.
Rubanskii
,
S. P.
Rubets
,
É. Y.
Rudavskii
,
A. S.
Rybalko
, and
V. A.
Tikhii
,
Low Temp. Phys.
34
,
344
(
2008
).
54.
A. S. C.
Rittner
and
J. D.
Reppy
,
Phys. Rev. Lett.
98
,
175302
(
2007
).
55.
Z. G.
Cheng
and
J.
Beamish
,
Phys. Rev. Lett.
117
,
025301
(
2016
).
56.
Z. G.
Cheng
,
J.
Beamish
,
A. D.
Fefferman
,
F.
Souris
,
S.
Balibar
, and
V.
Dauvois
,
Phys. Rev. Lett.
114
,
165301
(
2015
).
57.
M. W.
Ray
and
R. B.
Hallock
,
Phys. Rev. Lett.
100
,
235301
(
2008
).
58.
M. A.
Adams
,
J.
Mayers
,
O.
Kirichek
, and
R. B. E.
Down
,
Phys. Rev. Lett.
98
,
085301
(
2007
).
59.
H.
Choi
,
S.
Kwon
,
D. Y.
Kim
, and
E.
Kim
,
Nat. Phys.
6
,
424
(
2010
).
60.
I. A.
Todoshchenko
,
H.
Alles
,
J.
Bueno
,
H. J.
Junes
,
A. Y.
Parshin
, and
V.
Tsepelin
,
Phys. Rev. Lett.
97
,
165302
(
2006
).
61.
S.
Sasaki
,
R.
Ishiguro
,
F.
Caupin
,
H. J.
Maris
, and
S.
Balibar
,
Science
313
,
1098
(
2006
).
62.
M.
Boninsegni
and
N. V.
Prokof’ev
,
Rev. Mod. Phys.
84
,
759
(
2012
).
63.
M.
Boninsegni
,
N.
Prokof’ev
, and
B.
Svistunov
,
Phys. Rev. Lett.
96
,
105301
(
2006
).
64.
G.
Biroli
,
B.
Clark
,
L.
Foini
, and
F.
Zamponi
,
Phys. Rev. B
83
,
094530
(
2011
).
65.
M.
Boninsegni
,
A. B.
Kuklov
,
L.
Pollet
,
N. V.
Prokof’Ev
,
B. V.
Svistunov
, and
M.
Troyer
,
Phys. Rev. Lett.
99
,
035301
(
2007
).
66.
L.
Pollet
,
M.
Boninsegni
,
A. B.
Kuklov
,
N. V.
Prokof’ev
,
B. V.
Svistunov
, and
M.
Troyer
,
Phys. Rev. Lett.
98
,
135301
(
2007
).
67.
L.
Pollet
,
M.
Boninsegni
,
A. B.
Kuklov
,
N. V.
Prokof’ev
,
B. V.
Svistunov
, and
M.
Troyer
,
Phys. Rev. Lett.
101
,
097202
(
2008
).
68.
J.
Day
and
J.
Beamish
,
Nature
450
,
853
(
2007
).
69.
K.
Amann-Winkel
,
R.
Böhmer
,
F.
Fujara
,
C.
Gainaru
,
B.
Geil
, and
T.
Loerting
,
Rev. Mod. Phys.
88
,
011002
(
2016
).
70.
P. H.
Poole
,
T.
Grande
,
C. A.
Angell
, and
P. F.
McMillan
,
Science
275
,
322
(
1997
).
71.
M. A.
Anisimov
,
M.
Duška
,
F.
Caupin
,
L. E.
Amrhein
,
A.
Rosenbaum
, and
R. J.
Sadus
,
Phys. Rev. X
8
,
011004
(
2018
).
72.
O.
Mishima
,
L. D.
Calvert
, and
E.
Whalley
,
Nature
314
,
76
(
1985
).
73.
O.
Mishima
and
H. E.
Stanley
,
Nature
396
,
329
(
1998
).
74.
O.
Mishima
,
J. Chem. Phys.
100
,
5910
(
1994
).
75.
O.
Mishima
and
Y.
Suzuki
,
Nature
419
,
599
(
2002
).
76.
H.
Schober
,
M.
Koza
,
A.
Tölle
,
F.
Fujara
,
C. A.
Angell
, and
R.
Böhmer
,
Physica B
241-243
,
897
(
1997
).
77.
T.
Loerting
,
C.
Salzmann
,
I.
Kohl
,
E.
Mayer
, and
A.
Hallbrucker
,
Phys. Chem. Chem. Phys.
3
,
5355
(
2001
).
78.
H. E.
Stanley
,
P.
Kumar
,
G.
Franzese
,
L.
Xu
,
Z.
Yan
,
M. G.
Mazza
,
S. V.
Buldyrev
,
S.-H.
Chen
, and
F.
Mallamace
,
Eur. Phys. J.: Spec. Top.
161
,
1
(
2008
).
79.
K.
Winkel
,
M. S.
Elsaesser
,
E.
Mayer
, and
T.
Loerting
,
J. Chem. Phys.
128
,
044510
(
2008
).
80.
N.
Giovambattista
,
H. E.
Stanley
,
F.
Sciortino
, and
L.
Sapienza
,
Phys. Rev. Lett.
91
,
115504
(
2003
).
81.
J.
Chiu
,
F. W.
Starr
, and
N.
Giovambattista
,
J. Chem. Phys.
139
,
184504
(
2013
).
82.
N.
Giovambattista
,
F. W.
Starr
, and
P. H.
Poole
,
J. Chem. Phys.
150
,
224502
(
2019
).
83.
J.
Chiu
,
F. W.
Starr
, and
N.
Giovambattista
,
J. Chem. Phys.
140
,
114504
(
2014
).
84.
J.
Wong
,
D. A.
Jahn
, and
N.
Giovambattista
,
J. Chem. Phys.
143
,
074501
(
2015
).
85.
N.
Giovambattista
,
T.
Loerting
,
B. R.
Lukanov
, and
F. W.
Starr
,
Sci. Rep.
2
,
390
(
2012
).
86.
P. H.
Poole
,
U.
Essmann
,
F.
Sciortino
, and
H. E.
Stanley
,
Phys. Rev. E
48
,
4605
(
1993
).
87.
B.
Nguyen
,
G. E.
Lopez
, and
N.
Giovambattista
,
Phys. Chem. Chem. Phys.
20
,
8210
(
2018
).
88.
S.
Reisman
and
N.
Giovambattista
,
J. Chem. Phys.
138
,
064509
(
2013
).
89.
G.
Franzese
,
G.
Malescio
,
A.
Skibinsky
,
S. V.
Buldyrev
, and
H. E.
Stanley
,
Nature
409
,
692
(
2001
).
90.
L.
Xu
,
S. V.
Buldyrev
,
N.
Giovambattista
,
C. A.
Angell
, and
H. E.
Stanley
,
J. Chem. Phys.
130
,
054505
(
2009
).
91.
L.
Xu
,
N.
Giovambattista
,
S. V.
Buldyrev
,
P. G.
Debenedetti
, and
H. E.
Stanley
,
J. Chem. Phys.
134
,
064507
(
2011
).
92.
G.
Sun
,
L.
Xu
, and
N.
Giovambattista
,
J. Chem. Phys.
146
,
014503
(
2017
).
93.
M. A.
Morales
,
C.
Pierleoni
,
E.
Schwegler
, and
D. M.
Ceperley
,
Proc. Natl. Acad. Sci. U. S. A.
107
,
12799
(
2010
).
94.
R. A.
Aziz
,
A. R.
Janzen
, and
M. R.
Moldover
,
Phys. Rev. Lett.
74
,
1586
(
1995
).
95.
C.
Cazorla
and
J.
Boronat
,
Rev. Mod. Phys.
89
,
035003
(
2017
).
96.
S.-Y.
Chang
and
M.
Boninsegni
,
J. Chem. Phys.
115
,
2629
(
2001
).
97.
C.
Cazorla
and
J.
Boronat
,
J. Phys.: Condens. Matter
20
,
015223
(
2008
).
98.
C.
Cazorla
and
J.
Boronat
,
Phys. Rev. B
91
,
024103
(
2015
).
99.
C.
Cazorla
and
J.
Boronat
,
Phys. Rev. B
92
,
224113
(
2015
).
100.
D. A.
Young
,
A. K.
McMahan
, and
M.
Ross
,
Phys. Rev. B
24
,
5119
(
1981
).
101.
L.
Stixrude
and
R.
Jeanloz
,
Proc. Natl. Acad. Sci. U. S. A.
105
,
11071
(
2008
).
102.
S. A.
Khairallah
and
B.
Militzer
,
Phys. Rev. Lett.
101
,
106407
(
2008
).
103.
K.
Kinugawa
,
P. B.
Moore
, and
M. L.
Klein
,
J. Chem. Phys.
106
,
1154
(
1997
).
104.
K.
Kinugawa
,
Chem. Phys. Lett.
292
,
454
(
1998
).
105.
F. J.
Bermejo
,
K.
Kinugawa
,
C.
Cabrillo
,
S. M.
Bennington
,
B.
Fåk
,
M. T.
Fernández-Díaz
,
P.
Verkerk
,
J.
Dawidowski
, and
R.
Fernández-Perea
,
Phys. Rev. Lett.
84
,
5359
(
2000
).
106.
Y.
Yonetani
and
K.
Kinugawa
,
J. Chem. Phys.
119
,
9651
(
2003
).
107.
Y.
Yonetani
and
K.
Kinugawa
,
J. Chem. Phys.
120
,
10624
(
2004
).
108.
H.
Saito
,
H.
Nagao
,
K.
Nishikawa
, and
K.
Kinugawa
,
J. Chem. Phys.
119
,
953
(
2003
).
109.
S.
Miura
,
S.
Okazaki
, and
K.
Kinugawa
,
J. Chem. Phys.
110
,
4523
(
1999
).
110.
H.
Imaoka
and
K.
Kinugawa
,
Chem. Phys. Lett.
671
,
174
(
2017
).
111.
G. J.
Martyna
,
M. E.
Tuckerman
,
D. J.
Tobias
, and
M. L.
Klein
,
Mol. Phys.
87
,
1117
(
1996
).
112.
D. J.
Tobias
,
G. J.
Martyna
, and
M. L.
Klein
,
J. Phys. Chem.
97
,
12959
(
1993
).
113.
G. J.
Martyna
,
A.
Hughes
, and
M. E.
Tuckerman
,
J. Chem. Phys.
110
,
3275
(
1999
).
114.
T. M.
Yamamoto
,
J. Chem. Phys.
123
,
104101
(
2005
).
115.
K. R.
Glaesemann
and
L. E.
Fried
,
J. Chem. Phys.
117
,
3020
(
2002
).
116.
M. E.
Tuckerman
,
B. J.
Berne
,
G. J.
Martyna
, and
M. L.
Klein
,
J. Chem. Phys.
99
,
2796
(
1993
).
117.
P.
Loubeyre
,
R.
Letoullec
,
J. P.
Pinceaux
,
H. K.
Mao
,
J.
Hu
, and
R. J.
Hemley
,
Phys. Rev. Lett.
71
,
2272
(
1993
).
118.
B.
Bernu
,
J. P.
Hansen
,
Y.
Hiwatari
, and
G.
Pastore
,
Phys. Rev. A
36
,
4891
(
1987
).
119.
S.
Jang
and
G. A.
Voth
,
J. Chem. Phys.
111
,
2371
(
1999
).
120.
C. A.
Swenson
,
Phys. Rev.
89
,
538
(
1953
).
121.
A.
Baranyai
and
D. J.
Evans
,
Phys. Rev. A
40
,
3817
(
1989
).
122.
F. H.
Stillinger
,
J. Chem. Phys.
89
,
4180
(
1988
).
123.
M.
Parrinello
and
A.
Rahman
,
Phys. Rev. Lett.
45
,
1196
(
1980
).
124.
M.
Parrinello
and
A.
Rahman
,
J. Appl. Phys.
52
,
7182
(
1981
).
125.
126.
I. M.
Lifshitz
,
A. Y.
Grosberg
, and
A. R.
Khokhlov
,
Rev. Mod. Phys.
50
,
683
(
1978
).
127.
C.
Maffi
,
M.
Baiesi
,
L.
Casetti
,
F.
Piazza
, and
P.
De Los Rios
,
Nat. Commun.
3
,
1065
(
2012
).
128.
C.
Wu
and
X.
Wang
,
Phys. Rev. Lett.
80
,
4092
(
1998
).
129.
M.
Podewitz
,
Y.
Wang
,
P. K.
Quoika
,
J. R.
Loeffler
,
M.
Schauperl
, and
K. R.
Liedl
,
J. Phys. Chem. B
123
,
8838
(
2019
).
130.
J.
Ma
,
J. E.
Straub
, and
E. I.
Shakhnovich
,
J. Chem. Phys.
103
,
2615
(
1995
).
131.
D. S.
Simmons
and
I. C.
Sanchez
,
Macromolecules
41
,
5885
(
2008
).
132.
D. S.
Simmons
and
I. C.
Sanchez
,
Macromolecules
43
,
1571
(
2010
).
133.
E.
Sherman
and
G.
Haran
,
Proc. Natl. Acad. Sci. U. S. A.
103
,
11539
(
2006
).
134.
A.
Matsuyama
and
F.
Tanaka
,
J. Chem. Phys.
94
,
781
(
1991
).
135.
Y. A.
Budkov
,
I. I.
Vyalov
,
A. L.
Kolesnikov
,
N.
Georgi
,
G. N.
Chuev
, and
M. G.
Kiselev
,
J. Chem. Phys.
141
,
204904
(
2014
).
136.
M.
Boninsegni
,
J. Chem. Phys.
148
,
102308
(
2018
).
137.
S.-N.
Luo
,
A.
Strachan
, and
D. C.
Swift
,
J. Chem. Phys.
120
,
11640
(
2004
).
138.
A.
Horikoshi
and
K.
Kinugawa
,
J. Chem. Phys.
119
,
4629
(
2003
).
139.
E.
Rabani
,
D. R.
Reichman
,
G.
Krilov
, and
B. J.
Berne
,
Proc. Natl. Acad. Sci. U. S. A.
99
,
1129
(
2002
).
140.
R. P.
Feynman
,
Statistical Mechanics
(
Addison-Wesley
,
Reading, MA
,
1972
).

Supplementary Material

You do not currently have access to this content.