A new application of high-repetition rate, femtosecond Yb-laser/amplifier systems is introduced: transient 2D IR spectroscopy covering the time range from micro- to milliseconds. This approach intertwines the measurement of 2D IR spectra with the time separation from an actinic pump pulse and utilizes the high repetition rate of these lasers systems in two ways: by offering a high time resolution (10 µs) and by enabling the measurement of many 2D IR spectra. The well-studied photocycle of bacteriorhodopsin is used as a demonstration object in this proof-of-principle experiment.

1.
D. O.
Mücke
,
S.
Alisauskas
,
J. A.
Verhoef
,
A.
Pugzlys
,
A.
Baltuska
,
V.
Smilgevicius
,
J.
Pocius
,
L.
Gininas
,
R.
Danielius
, and
N.
Forget
, “
Toward TW-peak-power single-cycle IR fields for attosecond physics and high-field science
,” in
Advances in Solid State Lasers Development and Applications
(
IntechOpen
,
2010
), p.
297
.
2.
Y.
Zaouter
,
F.
Guichard
,
L.
Daniault
,
M.
Hanna
,
F.
Morin
,
C.
Hönninger
,
E.
Mottay
,
F.
Druon
, and
P.
Georges
,
Opt. Lett.
38
,
106
(
2013
).
3.
L.
Lavenu
,
M.
Natile
,
F.
Guichard
,
Y.
Zaouter
,
M.
Hanna
,
E.
Mottay
, and
P.
Georges
,
Opt. Express
25
,
7530
(
2017
).
4.
S. B.
Penwell
,
L.
Whaley-Mayda
, and
A.
Tokmakoff
,
Opt. Lett.
43
,
1363
(
2018
).
5.
C. R.
Baiz
,
P. L.
McRobbie
,
J. M.
Anna
,
E.
Geva
, and
K. J.
Kubarych
,
Acc. Chem. Res.
42
,
1395
(
2009
).
6.
M.
Khalil
,
N.
Demirdöven
, and
A.
Tokmakoff
,
J. Phys. Chem. A
107
,
5258
(
2003
).
7.
J.
Zheng
,
K.
Kwak
, and
M. D.
Fayer
,
Acc. Chem. Res.
40
,
75
(
2007
).
8.
C.
Minhaeng
,
Two-Dimensional Optical Spectroscopy
(
CRC Press
,
Boca Raton
,
2009
).
9.
P.
Hamm
and
M. T.
Zanni
,
Concepts and Methods of 2D Infrared Spectroscopy
(
Cambridge University Press
,
Cambridge
,
2011
).
10.
A.
Ghosh
,
J. S.
Ostrander
, and
M. T.
Zanni
,
Chem. Rev.
117
,
10726
(
2017
).
11.
K. L.
Koziol
,
P. J. M.
Johnson
,
B.
Stucki-Buchli
,
S. A.
Waldauer
, and
P.
Hamm
,
Curr. Opin. Struct. Biol.
34
,
1
(
2015
).
12.
B. M.
Luther
,
K. M.
Tracy
,
M.
Gerrity
,
S.
Brown
, and
A. T.
Krummel
,
Opt. Express
24
,
4117
(
2016
).
13.
K. M.
Tracy
,
M. V.
Barich
,
C. L.
Carver
,
B. M.
Luther
, and
A. T.
Krummel
,
J. Phys. Chem. Lett.
7
,
4865
(
2016
).
14.
G.
Hithell
,
D. J.
Shaw
,
P. M.
Donaldson
,
G. M.
Greetham
,
M.
Towrie
,
G. A.
Burley
,
A. W.
Parker
, and
N. T.
Hunt
,
J. Phys. Chem. B
120
,
4009
(
2016
).
15.
R.
Fritzsch
,
P. M.
Donaldson
,
G. M.
Greetham
,
M.
Towrie
,
A. W.
Parker
,
M. J.
Baker
, and
N. T.
Hunt
,
Anal. Chem.
90
,
2732
(
2018
).
16.
P. M.
Donaldson
,
G. M.
Greetham
,
D. J.
Shaw
,
A. W.
Parker
, and
M.
Towrie
,
J. Phys. Chem. A
122
,
780
(
2018
).
17.
K. M.
Tracy
,
B.
Guchhait
,
C. A.
Tibbetts
,
B. M.
Luther
, and
A. T.
Krummel
, ChemRxiv:9936464.
18.
S.
Hume
,
G. M.
Greetham
,
P. M.
Donaldson
,
M.
Towrie
,
A. W.
Parker
,
M. J.
Baker
, and
N. T.
Hunt
,
Anal. Chem.
92
,
3463
(
2020
).
19.
K. M.
Farrell
,
J. S.
Ostrander
,
A. C.
Jones
,
B. R.
Yakami
,
S. S.
Dicke
,
C. T.
Middleton
,
P.
Hamm
, and
M. T.
Zanni
,
Opt. Express
28
,
33584
(
2020
).
20.
P. M.
Donaldson
,
Chem. Sci.
11
,
8862
(
2020
).
21.
G. M.
Greetham
,
P. M.
Donaldson
,
C.
Nation
,
I. V.
Sazanovich
,
I. P.
Clark
,
D. J.
Shaw
,
A. W.
Parker
, and
M.
Towrie
,
Appl. Spectrosc.
70
,
645
(
2016
).
22.
J.
Bredenbeck
,
J.
Helbing
,
C.
Renner
,
R.
Behrendt
,
L.
Moroder
,
J.
Wachtveitl
, and
P.
Hamm
,
J. Phys. Chem. B
107
,
8654
(
2003
).
23.
C.
Kolano
,
J.
Helbing
,
M.
Kozinski
,
W.
Sander
, and
P.
Hamm
,
Nature
444
,
469
(
2006
).
24.
E. R.
Andresen
and
P.
Hamm
,
J. Phys. Chem. B
113
,
6520
(
2009
).
25.
B.
Dereka
,
J.
Helbing
, and
E.
Vauthey
,
Angew. Chem., Int. Ed.
57
,
17014
(
2018
).
26.
J.
Bredenbeck
,
J.
Helbing
, and
P.
Hamm
,
Rev. Sci. Instrum.
75
,
4462
(
2004
).
27.
X.
Solinas
,
L.
Antonucci
,
A.
Bonvalet
, and
M.
Joffre
,
Opt. Express
25
,
17811
(
2017
).
28.
K. C.
Jones
,
C. S.
Peng
, and
A.
Tokmakoff
,
Proc. Natl. Acad. Sci. U. S. A.
110
,
2828
(
2013
).
29.
S.-H.
Shim
,
D. B.
Strasfeld
,
Y. L.
Ling
, and
M. T.
Zanni
,
Proc. Natl. Acad. Sci. U. S. A.
104
,
14197
(
2007
).
30.
C. T.
Middleton
,
A. M.
Woys
,
S. S.
Mukherjee
, and
M. T.
Zanni
,
Methods
52
,
12
(
2010
).
31.
S.-H.
Shim
,
D. B.
Strasfeld
,
E. C.
Fulmer
, and
M. T.
Zanni
,
Opt. Lett.
31
,
838
(
2006
).
32.
D.
Oesterhelt
and
W.
Stoeckenius
,
Nat., New Biol.
233
,
149
(
1971
).
33.
U.
Haupts
,
J.
Tittor
, and
D.
Oesterhelt
,
Annu. Rev. Biophys. Biomol. Struct.
28
,
367
(
1999
).
34.
35.
A. H.
Xie
,
J. F.
Nagle
, and
R. H.
Lozier
,
Biophys. J.
51
,
627
(
1987
).
36.
I. H. M.
van Stokkum
and
R. H.
Lozier
,
J. Phys. Chem. B
106
,
3477
(
2002
).
37.
J.
Dobler
,
W.
Zinth
,
W.
Kaiser
, and
D.
Oesterhelt
,
Chem. Phys. Lett.
144
,
215
(
1988
).
38.
Y.
Feng
,
I.
Vinogradov
, and
N.-H.
Ge
,
Opt. Express
25
,
26262
(
2017
).
39.
D.
Oesterhelt
and
W.
Stoeckenius
,
Methods Enzymol.
31
,
667
(
1974
).
40.
C.
Zscherp
and
J.
Heberle
,
J. Phys. Chem. B
101
,
10542
(
1997
).
41.
42.
V. A.
Lórenz-Fonfría
and
H.
Kandori
,
Appl. Spectrosc.
61
,
428
(
2007
).
43.
S. O.
Smith
,
M. S.
Braiman
,
A. B.
Myers
,
J. A.
Pardoen
,
J. M. L.
Courtin
,
C.
Winkel
,
J.
Lugtenburg
, and
R. A.
Mathies
,
J. Am. Chem. Soc.
109
,
3108
(
1987
).
44.
K.
Hauser
,
M.
Engelhard
,
N.
Friedman
,
M.
Sheves
, and
F.
Siebert
,
J. Phys. Chem. A
106
,
3553
(
2002
).
45.
T.
Kottke
,
V. A.
Lórenz-Fonfría
, and
J.
Heberle
,
J. Phys. Chem. B
121
,
335
(
2017
).
46.
A.
Bachmann
,
D.
Wildemann
,
F.
Praetorius
,
G.
Fischer
, and
T.
Kiefhaber
,
Proc. Natl. Acad. Sci. U. S. A.
108
,
3952
(
2011
).
47.
A.
Rodenberg
,
M.
Orazietti
,
B.
Probst
,
C.
Bachmann
,
R.
Alberto
,
K. K.
Baldridge
, and
P.
Hamm
,
Inorg. Chem.
54
,
646
(
2015
).
48.
R. E.
Murphy
,
F. H.
Cook
, and
H.
Sakai
,
J. Opt. Soc. Am.
65
,
600
(
1975
).
49.
W.
Uhmann
,
A.
Becker
,
C.
Taran
, and
F.
Siebert
,
Appl. Spectrosc.
45
,
390
(
1991
).
50.
I.
Radu
,
M.
Schleeger
,
C.
Bolwien
, and
J.
Heberle
,
Photochem. Photobiol. Sci.
8
,
1517
(
2009
).
51.
E.
Ritter
,
L.
Puskar
,
F. J.
Bartl
,
E. F.
Aziz
,
P.
Hegemann
, and
U.
Schade
,
Front. Mol. Biosci.
2
,
38
(
2015
).
52.
L.
Zhang
,
G.
Tian
,
J.
Li
, and
B.
Yu
,
Appl. Spectrosc.
68
,
1095
(
2014
).
53.
B.-J.
Schultz
,
H.
Mohrmann
,
V. A.
Lorenz-Fonfria
, and
J.
Heberle
,
Spectrochim. Acta, Part A
188
,
666
(
2018
).
54.
P.
Stritt
,
M.
Jawurek
, and
K.
Hauser
,
Biomed. Spectrosc. Imaging
9
,
55
(
2020
).
55.
A.
Shalit
,
S. J.
Mousavi
, and
P.
Hamm
,
J. Phys. Chem. B
125
,
581
(
2021
).
You do not currently have access to this content.