FFLUX is a new force field that combines the accuracy of quantum mechanics with the speed of force fields, without any link to the architecture of classical force fields. This force field is atom-focused and adopts the parameter-free topological atom from Quantum Chemical Topology (QCT). FFLUX uses Gaussian process regression (also known as kriging) models to make predictions of atomic properties, which in this work are atomic energies according to QCT’s interacting quantum atom approach. Here, we report the adaptive sampling technique maximum expected prediction error to create data-compact, efficient, and accurate kriging models (sub-kJ mol−1 for water, ammonia, methane, and methanol and sub-kcal mol−1 for N-methylacetamide). The models cope with large molecular distortions and are ready for use in molecular simulation. A brand new press-one-button Python pipeline, called ICHOR, carries out the training.
REFERENCES
1.
D.
Verbaro
, I.
Ghosh
, W. M.
Nau
, and R.
Schweitzer-Stenner
, J. Phys. Chem. B
114
, 17201
–17208
(2010
).2.
M. D.
Smith
, J. S.
Rao
, E.
Segelken
, and L.
Cruz
, J. Chem. Inf. Model.
55
, 2587
–2595
(2015
).3.
S.
Rauscher
, V.
Gapsys
, M. J.
Gajda
, M.
Zweckstetter
, B. L.
de Groot
, and H.
Grubmüller
, J. Chem. Theory Comput.
11
, 5513
–5524
(2015
).4.
Y.
Mu
, D. S.
Kosov
, and G.
Stock
, J. Phys. Chem. B
107
, 5064
–5073
(2003
).5.
A. T.
Hagler
, J. Comput.-Aided Mol. Des.
33
, 205
–264
(2019
).6.
S.
Cardamone
, T. J.
Hughes
, and P. L. A.
Popelier
, Phys. Chem. Chem. Phys.
16
, 10367
–10387
(2014
).7.
A.
Albaugh
, H. A.
Boateng
, R. T.
Bradshaw
, O. N.
Demerdash
, J.
Dziedzic
, Y.
Mao
, D. T.
Margul
, J.
Swails
, Q.
Zeng
, D. A.
Case
, P.
Eastman
, L.-P.
Wang
, J. W.
Essex
, M.
Head-Gordon
, V. S.
Pande
, J. W.
Ponder
, Y.
Shao
, C.-K.
Skylaris
, I. T.
Todorov
, M. E.
Tuckerman
, and T.
Head-Gordon
, J. Phys. Chem. B
120
(37
), 9811
–9832
(2016
).8.
P.
Ren
, C.
Wu
, and J. W.
Ponder
, J. Chem. Theory Comput.
7
(10
), 3143
–3161
(2011
).9.
A.
Holt
, J.
Boström
, G.
Karlström
, and R.
Lindh
, J. Comput. Chem.
31
(8
), 1583
–1591
(2010
).10.
R.
Chaudret
, N.
Gresh
, O.
Parisel
, and J.-P.
Piquemal
, J. Comput. Chem.
32
(14
), 2949
–2957
(2011
).11.
J. G.
Vinter
, J. Comput.-Aided Mol. Des.
8
, 653
–668
(1994
).12.
D.
Ghosh
, D.
Kosenkov
, V.
Vanovschi
, C. F.
Williams
, J. M.
Herbert
, M. S.
Gordon
, M. W.
Schmidt
, L. V.
Slipchenko
, and A. I.
Krylov
, J. Phys. Chem. A.
114
, 12739
–12754
(2010
).13.
D. A.
Bardwell
, C. S.
Adjiman
, Y. A.
Arnautova
, E.
Bartashevich
, S. X. M.
Boerrigter
, D. E.
Braun
, A. J.
Cruz-Cabeza
, G. M.
Day
, R. G.
Della Valle
, G. R.
Desiraju
, B. P.
van Eijck
, J. C.
Facelli
, M. B.
Ferraro
, D.
Grillo
, M.
Habgood
, D. W. M.
Hofmann
, F.
Hofmann
, K. V. J.
Jose
, P. G.
Karamertzanis
, A. V.
Kazantsev
, J.
Kendrick
, L. N.
Kuleshova
, F. J. J.
Leusen
, A. V.
Maleev
, A. J.
Misquitta
, S.
Mohamed
, R. J.
Needs
, M. A.
Neumann
, D.
Nikylov
, A. M.
Orendt
, R.
Pal
, C. C.
Pantelides
, C. J.
Pickard
, L. S.
Price
, S. L.
Price
, H. A.
Scheraga
, J.
van de Streek
, T. S.
Thakur
, S.
Tiwari
, E.
Venuti
, and I. K.
Zhitkov
, Acta Crystallogr., Sect. B: Struct. Sci.
67
(6
), 535
–551
(2011
).14.
R. J.
Wheatley
and J. B. O.
Mitchell
, J. Comput. Chem.
15
, 1187
–1198
(1994
).15.
A.
Volkov
, H. F.
King
, P.
Coppens
, and L. J.
Farrugia
, Acta Crystallogr., Sect. A: Found. Crystallogr.
62
, 400
–408
(2006
).16.
P.
Ren
and J. W.
Ponder
, J. Phys. Chem. B
107
, 5933
–5947
(2003
).17.
M. P.
Hodges
, A. J.
Stone
, and S. S.
Xantheas
, J. Phys. Chem. A
101
(48
), 9163
–9168
(1997
).18.
R.
Kumar
, F.-F.
Wang
, G. R.
Jenness
, and K. D.
Jordan
, J. Chem. Phys.
132
, 014309
(2010
).19.
P. L. A.
Popelier
, Int. J. Quantum Chem.
115
, 1005
–1011
(2015
).20.
C. E.
Rasmussen
and C. K. I.
Williams
, Gaussian Processes for Machine Learning
(The MIT Press
, Cambridge, USA
, 2006
).21.
R. F. W.
Bader
, Atoms in Molecules. A Quantum Theory
(Oxford University Press
, Oxford, Great Britain
, 1990
).22.
P. L. A.
Popelier
, in The Nature of the Chemical Bond Revisited
, edited by G.
Frenking
and S.
Shaik
(Wiley VCH
, 2014
), Chap. VIII, pp. 271
–308
.23.
M. A.
Blanco
, A.
Martín Pendás
, and E.
Francisco
, J. Chem. Theory Comput.
1
, 1096
–1109
(2005
).24.
Z. E.
Hughes
, J. C. R.
Thacker
, A. L.
Wilson
, and P. L. A.
Popelier
, J. Chem. Theory Comput.
15
, 116
–126
(2019
).25.
Z. E.
Hughes
, E.
Ren
, J. C. R.
Thacker
, B. C. B.
Symons
, A. F.
Silva
, and P. L. A.
Popelier
, J. Comput. Chem.
41
, 619
–628
(2019
).26.
P.
Maxwell
, N.
di Pasquale
, S.
Cardamone
, and P. L. A.
Popelier
, Theor. Chem. Acc.
135
, 195
(2016
).27.
J. C. R.
Thacker
, A. L.
Wilson
, Z. E.
Hughes
, M. J.
Burn
, P. I.
Maxwell
, and P. L. A.
Popelier
, Mol. Simul.
44
, 881
–890
(2018
).28.
M. J. L.
Mills
and P. L. A.
Popelier
, Theor. Chem. Acc.
131
, 1137
–1153
(2012
).29.
T. L.
Fletcher
and P. L. A.
Popelier
, J. Chem. Theory Comput.
12
(6
), 2742
–2751
(2016
).30.
F.
Zielinski
, P. I.
Maxwell
, T. L.
Fletcher
, S. J.
Davie
, N.
Di Pasquale
, S.
Cardamone
, M. J. L.
Mills
, and P. L. A.
Popelier
, Sci. Rep.
7
(1
), 12817
(2017
).31.
T. L.
Fletcher
and P. L. A.
Popelier
, J. Comput. Chem.
38
, 1005
–1014
(2017
).32.
S. M.
Kandathil
, T. L.
Fletcher
, Y.
Yuan
, J.
Knowles
, and P. L. A.
Popelier
, J. Comput. Chem.
34
, 1850
–1861
(2013
).33.
H.
Liu
, J.
Cai
, and Y.-S.
Ong
, Comput. Chem. Eng.
106
, 171
–182
(2017
).34.
U.
Borštnik
, J.
Vandevondele
, V.
Weber
, and J.
Hutter
, Parallel Comput.
40
(5-6
), 47
–58
(2014
).35.
M.
Frigo
and S. G.
Johnson
, Proc. IEEE
93
(2
), 216
–231
(2005
).36.
S.
Goedecker
, M.
Teter
, and J.
Hutter
, Phys. Rev. B
54
(3
), 1703
–1710
(1996
).37.
S.
Grimme
, J.
Antony
, S.
Ehrlich
, and H.
Krieg
, J. Chem. Phys.
132
(15
), 154104
(2010
).38.
S.
Grimme
, S.
Ehrlich
, and L.
Goerigk
, J. Comput. Chem.
32
(7
), 1456
–1465
(2011
).39.
C.
Hartwigsen
, S.
Goedecker
, and J.
Hutter
, Phys. Rev. B
58
(7
), 3641
–3662
(1998
).40.
J.
Hutter
, M.
Iannuzzi
, F.
Schiffmann
, and J.
Vandevondele
, Wiley Interdiscip. Rev.: Comput. Mol. Sci.
4
(1
), 15
–25
(2014
).41.
J.
Kolafa
, J. Comput. Chem.
25
(3
), 335
–342
(2004
).42.
M.
Krack
, Theor. Chem. Acc.
114
(1-3
), 145
–152
(2005
).43.
S.
Nosé
, J. Chem. Phys.
81
(1
), 511
–519
(1984
).44.
S.
Nosé
, Mol. Phys.
52
(2
), 255
–268
(1984
).45.
J. P.
Perdew
, K.
Burke
, and M.
Ernzerhof
, Phys. Rev. Lett.
77
(18
), 3865
–3868
(1996
).46.
O.
Schütt
, P.
Messmer
, J.
Hutter
, and J.
Vandevondele
, GPU-Accelerated Sparse Matrix-Matrix Multiplication for Linear Scaling Density Functional Theory
(John Wiley & Sons, Ltd.
, 2016
), pp. 173
–190
.47.
J.
Vandevondele
and J.
Hutter
, J. Chem. Phys.
118
(10
), 4365
–4369
(2003
).48.
J.
Vandevondele
, M.
Krack
, F.
Mohamed
, M.
Parrinello
, T.
Chassaing
, and J.
Hutter
, Comput. Phys. Commun.
167
(2
), 103
–128
(2005
).49.
M. J.
Frisch
, G. W.
Trucks
, H. B.
Schlegel
, G. E.
Scuseria
, M. A.
Robb
, J. R.
Cheeseman
, G.
Scalmani
, V.
Barone
, B.
Mennucci
, G. A.
Petersson
, H.
Nakatsuji
, M.
Caricato
, X.
Li
, H. P.
Hratchian
, A. F.
Izmaylov
, J.
Bloino
, G.
Zheng
, J. L.
Sonnenberg
, M.
Hada
, M.
Ehara
, K.
Toyota
, R.
Fukuda
, J.
Hasegawa
, M.
Ishida
, T.
Nakajima
, Y.
Honda
, O.
Kitao
, H.
Nakai
, T.
Vreven
, J. A.
Montgomery
, Jr., J. E.
Peralta
, F.
Ogliaro
, M. J.
Bearpark
, J. J.
Heyd
, E. N.
Brothers
, K. N.
Kudin
, V. N.
Staroverov
, T. A.
Keith
, R.
Kobayashi
, J.
Normand
, K.
Raghavachari
, A. P.
Rendell
, J. C.
Burant
, S. S.
Iyengar
, J.
Tomasi
, M.
Cossi
, N.
Rega
, J. M.
Millam
, M.
Klene
, J. E.
Knox
, J. B.
Cross
, V.
Bakken
, C.
Adamo
, J.
Jaramillo
, R.
Gomperts
, R. E.
Stratmann
, O.
Yazyev
, A. J.
Austin
, R.
Cammi
, C.
Pomelli
, J. W.
Ochterski
, R. L.
Martin
, K.
Morokuma
, V. G.
Zakrzewski
, G. A.
Voth
, P.
Salvador
, J. J.
Dannenberg
, S.
Dapprich
, A. D.
Daniels
, O.
Farkas
, J. B.
Foresman
, J. V.
Ortiz
, J.
Cioslowski
, and D. J.
Fox
, GAUSSIAN 09, Gaussian, Inc.
, Wallingford, CT
, 2009
.50.
51.
N.
Di Pasquale
, M.
Bane
, S. J.
Davie
, and P. L. A.
Popelier
, J. Comput. Chem.
37
, 2606
–2616
(2016
).52.
I. T.
Todorov
, W.
Smith
, K.
Trachenko
, and M. T.
Dove
, J. Mater. Chem.
16
, 1911
–1918
(2006
).53.
P.
Maxwell
, Á.
Martin Pendás
, and P. L. A.
Popelier
, Phys. Chem. Chem. Phys.
18
, 20986
–21000
(2016
).54.
M. J. L.
Mills
and P. L. A.
Popelier
, J. Chem. Theory Comput.
10
, 3840
–3856
(2014
).55.
N.
Di Pasquale
, S. J.
Davie
, and P. L. A.
Popelier
, J. Chem. Theory Comput.
12
, 1499
–1513
(2016
).56.
B. J.
Braams
and J. M.
Bowman
, Int. Rev. Phys. Chem.
28
, 577
–606
(2009
).57.
C.
Qu
, Q.
Yu
, and J. M.
Bowman
, Annu. Rev. Phys. Chem.
69
, 151
–175
(2018
).58.
C.
Qu
, Q.
Yu
, B. L.
Van Hoozen
, J. M.
Bowman
, and R. A.
Vargas-Hernández
, J. Chem. Theory Comput.
14
(7
), 3381
–3396
(2018
).59.
T. J.
Hughes
, S.
Cardamone
, and P. L. A.
Popelier
, J. Comput. Chem.
36
, 1844
–1857
(2015
).© 2020 Author(s).
2020
Author(s)
You do not currently have access to this content.
