Energy loss from hot-carrier cooling sets the thermodynamic limit for the photon-to-power conversion efficiency in optoelectronic applications. Efficient hot-electron extraction before cooling could reduce the energy loss and leads to efficient next generation devices, which, unfortunately, is challenging to achieve in conventional semiconductors. In this work, we explore hot-electron transfer in two-dimensional (2D) layered semiconductor heterostructures, which have shown great potential for exploring new physics and optoelectronic applications. Using broadband micro-area ultrafast spectroscopy, we firmly established a type I band alignment in the WS2–MoTe2 heterostructure and ultrafast (∼60 fs) hot-electron transfer from photoexcited MoTe2 to WS2. The hot-electron transfer efficiency increases with excitation energy or excess energy as a result of a more favorable continuous competition between resonant electron transfer and cooling, reaching 90% for hot electrons with 0.3 eV excess energy. This study reveals exciting opportunities of designing extremely thin absorber and hot-carrier devices using 2D semiconductors and also sheds important light on the photoinduced interfacial process including charge transfer and generation in 2D heterostructures and optoelectronic devices.

1.
W.
Shockley
and
H. J.
Queisser
,
J. Appl. Phys.
32
,
510
519
(
1961
).
2.
R. T.
Ross
and
A. J.
Nozik
,
J. Appl. Phys.
53
,
3813
3818
(
1982
).
3.
M.
Li
,
S.
Bhaumik
,
T. W.
Goh
,
M. S.
Kumar
,
N.
Yantara
,
M.
Gratzel
,
S.
Mhaisalkar
,
N.
Mathews
, and
T. C.
Sum
,
Nat. Commun.
8
,
14350
(
2017
).
4.
W. A.
Tisdale
,
K. J.
Williams
,
B. A.
Timp
,
D. J.
Norris
,
E. S.
Aydil
, and
X. Y.
Zhu
,
Science
328
,
1543
1547
(
2010
).
5.
G.
Grimaldi
,
R. W.
Crisp
,
S.
Ten Brinck
,
F.
Zapata
,
M.
van Ouwendorp
,
N.
Renaud
,
N.
Kirkwood
,
W. H.
Evers
,
S.
Kinge
,
I.
Infante
,
L. D. A.
Siebbeles
, and
A. J.
Houtepen
,
Nat. Commun.
9
,
2310
(
2018
).
6.
K. S.
Novoselov
,
A.
Mishchenko
,
A.
Carvalho
, and
A. H.
Castro Neto
,
Science
353
,
aac9439
(
2016
).
7.
F. H. L.
Koppens
,
T.
Mueller
,
P.
Avouris
,
A. C.
Ferrari
,
M. S.
Vitiello
, and
M.
Polini
,
Nat. Nanotechnol.
9
,
780
793
(
2014
).
8.
G.
Wang
,
A.
Chernikov
,
M. M.
Glazov
,
T. F.
Heinz
,
X.
Marie
,
T.
Amand
, and
B.
Urbaszek
,
Rev. Mod. Phys.
90
,
021001
(
2018
).
9.
L.
Yuan
,
T.
Wang
,
T.
Zhu
,
M.
Zhou
, and
L.
Huang
,
J. Phys. Chem. Lett.
8
,
3371
3379
(
2017
).
10.
Y.
Liu
,
N. O.
Weiss
,
X. D.
Duan
,
H. C.
Cheng
,
Y.
Huang
, and
X. F.
Duan
,
Nat. Rev. Mater.
1
,
16042
(
2016
).
11.
A. K.
Geim
and
I. V.
Grigorieva
,
Nature
499
,
419
425
(
2013
).
12.
M.
Li
,
J.-S.
Chen
, and
M.
Cotlet
,
ACS Energy Lett.
4
,
2323
2335
(
2019
).
13.
C.
Jin
,
E. Y.
Ma
,
O.
Karni
,
E. C.
Regan
,
F.
Wang
, and
T. F.
Heinz
,
Nat. Nanotechnol.
13
,
994
1003
(
2018
).
14.
F.
Ceballos
,
M. Z.
Bellus
,
H.-Y.
Chiu
, and
H.
Zhao
,
ACS Nano
8
,
12717
12724
(
2014
).
15.
X.
Hong
,
J.
Kim
,
S.-F.
Shi
,
Y.
Zhang
,
C.
Jin
,
Y.
Sun
,
S.
Tongay
,
J.
Wu
,
Y.
Zhang
, and
F.
Wang
,
Nat. Nanotechnol.
9
,
682
686
(
2014
).
16.
H.
Chen
,
X.
Wen
,
J.
Zhang
,
T.
Wu
,
Y.
Gong
,
X.
Zhang
,
J.
Yuan
,
C.
Yi
,
J.
Lou
,
P. M.
Ajayan
,
W.
Zhuang
,
G.
Zhang
, and
J.
Zheng
,
Nat. Commun.
7
,
12512
(
2016
).
17.
H.
Zhu
,
J.
Wang
,
Z.
Gong
,
Y. D.
Kim
,
J.
Hone
, and
X.-Y.
Zhu
,
Nano Lett.
17
,
3591
3598
(
2017
).
18.
H.
Zhou
,
Y.
Zhao
, and
H.
Zhu
,
J. Phys. Chem. Lett.
10
,
150
155
(
2019
).
19.
H.
Zhou
,
Y.
Zhao
,
W.
Tao
,
Y.
Li
,
Q.
Zhou
, and
H.
Zhu
,
ACS Nano
14
,
4618
4625
(
2020
).
20.
P.
Zereshki
,
Y.
Wei
,
R.
Long
, and
H.
Zhao
,
J. Phys. Chem. Lett.
9
,
5970
5978
(
2018
).
21.
W.
Xu
,
W.
Liu
,
J. F.
Schmidt
,
W.
Zhao
,
X.
Lu
,
T.
Raab
,
C.
Diederichs
,
W.
Gao
,
D. V.
Seletskiy
, and
Q.
Xiong
,
Nature
541
,
62
67
(
2017
).
22.
Z.
Ji
,
H.
Hong
,
J.
Zhang
,
Q.
Zhang
,
W.
Huang
,
T.
Cao
,
R.
Qiao
,
C.
Liu
,
J.
Liang
,
C.
Jin
,
L.
Jiao
,
K.
Shi
,
S.
Meng
, and
K.
Liu
,
ACS Nano
11
,
12020
12026
(
2017
).
23.
K.
Wang
,
B.
Huang
,
M.
Tian
,
F.
Ceballos
,
M.-W.
Lin
,
M.
Mahjouri-Samani
,
A.
Boulesbaa
,
A. A.
Puretzky
,
C. M.
Rouleau
,
M.
Yoon
,
H.
Zhao
,
K.
Xiao
,
G.
Duscher
, and
D. B.
Geohegan
,
ACS Nano
10
,
6612
6622
(
2016
).
24.
F.
Ceballos
,
M.-G.
Ju
,
S. D.
Lane
,
X. C.
Zeng
, and
H.
Zhao
,
Nano Lett.
17
,
1623
1628
(
2017
).
25.
L.
Wu
,
Y.
Chen
,
H.
Zhou
, and
H.
Zhu
,
ACS Nano
13
,
2341
2348
(
2019
).
26.
Y.
Chen
,
Y.
Li
,
Y.
Zhao
,
H.
Zhou
, and
H.
Zhu
,
Sci. Adv.
5
,
eaax9958
(
2019
).
27.
B.
Peng
,
P. K.
Ang
, and
K. P.
Loh
,
Nano Today
10
,
128
137
(
2015
).
28.
Y.
Guo
,
D.
Liu
, and
J.
Robertson
,
Appl. Phys. Lett.
106
,
173106
(
2015
).
29.
C.
Gong
,
H.
Zhang
,
W.
Wang
,
L.
Colombo
,
R. M.
Wallace
, and
K.
Cho
,
Appl. Phys. Lett.
103
,
053513
(
2013
).
30.
J.
Kang
,
S.
Tongay
,
J.
Zhou
,
J.
Li
, and
J.
Wu
,
Appl. Phys. Lett.
102
,
012111
(
2013
).
31.
V. O.
Ozcelik
,
J. G.
Azadani
,
C.
Yang
,
S. J.
Koester
, and
T.
Low
,
Phys. Rev. B
94
,
035125
(
2016
).
32.
C.
Zhang
,
C.
Gong
,
Y.
Nie
,
K.-A.
Min
,
C.
Liang
,
Y. J.
Oh
,
H.
Zhang
,
W.
Wang
,
S.
Hong
,
L.
Colombo
,
R. M.
Wallace
, and
K.
Cho
,
2D Mater.
4
,
015026
(
2016
).
33.
C.
Ruppert
,
O. B.
Aslan
, and
T. F.
Heinz
,
Nano Lett.
14
,
6231
6236
(
2014
).
34.
W.
Zhao
,
Z.
Ghorannevis
,
L.
Chu
,
M.
Toh
,
C.
Kloc
,
P.-H.
Tan
, and
G.
Eda
,
ACS Nano
7
,
791
797
(
2013
).
35.
A. F.
Rigosi
,
H. M.
Hill
,
Y.
Li
,
A.
Chernikov
, and
T. F.
Heinz
,
Nano Lett.
15
,
5033
5038
(
2015
).
36.
A.
Raja
,
A.
Chaves
,
J.
Yu
,
G.
Arefe
,
H. M.
Hill
,
A. F.
Rigosi
,
T. C.
Berkelbach
,
P.
Nagler
,
C.
Schuller
,
T.
Korn
,
C.
Nuckolls
,
J.
Hone
,
L. E.
Brus
,
T. F.
Heinz
,
D. R.
Reichman
, and
A.
Chernikov
,
Nat. Commun.
8
,
15251
(
2017
).
37.
T.
Yamaoka
,
H. E.
Lim
,
S.
Koirala
,
X.
Wang
,
K.
Shinokita
,
M.
Maruyama
,
S.
Okada
,
Y.
Miyauchi
, and
K.
Matsuda
,
Adv. Funct. Mater.
28
,
1801021
(
2018
).
38.
M. Z.
Bellus
,
M.
Li
,
S. D.
Lane
,
F.
Ceballos
,
Q.
Cui
,
X. C.
Zeng
, and
H.
Zhao
,
Nanoscale Horiz.
2
,
31
36
(
2017
).
39.
D.
Sun
,
Y.
Rao
,
G. A.
Reider
,
G.
Chen
,
Y.
You
,
L.
Brézin
,
A. R.
Harutyunyan
, and
T. F.
Heinz
,
Nano Lett.
14
,
5625
5629
(
2014
).
40.
G.
Aivazian
,
H.
Yu
,
S.
Wu
,
J.
Yan
,
D. G.
Mandrus
,
D.
Cobden
,
W.
Yao
, and
X.
Xu
,
2D Mater.
4
,
025024
(
2017
).
41.
E. A. A.
Pogna
,
M.
Marsili
,
D.
De Fazio
,
S.
Dal Conte
,
C.
Manzoni
,
D.
Sangalli
,
D.
Yoon
,
A.
Lombardo
,
A. C.
Ferrari
,
A.
Marini
,
G.
Cerullo
, and
D.
Prezzi
,
ACS Nano
10
,
1182
1188
(
2016
).
42.
C.
Ruppert
,
A.
Chernikov
,
H. M.
Hill
,
A. F.
Rigosi
, and
T. F.
Heinz
,
Nano Lett.
17
,
644
651
(
2017
).
43.
R.
Schmidt
,
G.
Berghäuser
,
R.
Schneider
,
M.
Selig
,
P.
Tonndorf
,
E.
Malić
,
A.
Knorr
,
S.
Michaelis de Vasconcellos
, and
R.
Bratschitsch
,
Nano Lett.
16
,
2945
2950
(
2016
).
44.
M.
Li
,
M. Z.
Bellus
,
J.
Dai
,
L.
Ma
,
X.
Li
,
H.
Zhao
, and
X. C.
Zeng
,
Nanotechnology
29
,
335203
(
2018
).
45.
J.
Zhang
,
H.
Hong
,
J.
Zhang
,
H.
Fu
,
P.
You
,
J.
Lischner
,
K.
Liu
,
E.
Kaxiras
, and
S.
Meng
,
Nano Lett.
18
,
6057
6063
(
2018
).
46.
A.
Ramasubramaniam
,
Phys. Rev. B
86
,
115409
(
2012
).
47.
H.
Wang
,
C.
Zhang
, and
F.
Rana
,
Nano Lett.
15
,
339
345
(
2015
).
48.
Z.
Nie
,
R.
Long
,
L.
Sun
,
C.-C.
Huang
,
J.
Zhang
,
Q.
Xiong
,
D. W.
Hewak
,
Z.
Shen
,
O. V.
Prezhdo
, and
Z.-H.
Loh
,
ACS Nano
8
,
10931
10940
(
2014
).
49.
Z.
Chi
,
H.
Chen
,
Q.
Zhao
, and
Y.-X.
Weng
,
J. Chem. Phys.
151
,
114704
(
2019
).
50.
X.
Zhu
,
N. R.
Monahan
,
Z.
Gong
,
H.
Zhu
,
K. W.
Williams
, and
C. A.
Nelson
,
J. Am. Chem. Soc.
137
,
8313
8320
(
2015
).
51.
Y.
Wang
,
Z.
Wang
,
W.
Yao
,
G.-B.
Liu
, and
H.
Yu
,
Phys. Rev. B
95
,
115429
(
2017
).
52.
H. C.
Kamban
and
T. G.
Pedersen
,
Sci. Rep.
10
,
5537
(
2020
).
53.
N. R.
Wilson
,
P. V.
Nguyen
,
K.
Seyler
,
P.
Rivera
,
A. J.
Marsden
,
Z. P. L.
Laker
,
G. C.
Constantinescu
,
V.
Kandyba
,
A.
Barinov
,
N. D. M.
Hine
,
X.
Xu
, and
D. H.
Cobden
,
Sci. Adv.
3
,
e1601832
(
2017
).

Supplementary Material

You do not currently have access to this content.