Operando-computational frameworks that integrate descriptors for catalyst stability within catalyst screening paradigms enable predictions of rates and selectivity on chemically faithful representations of nanoparticles under reaction conditions. These catalyst stability descriptors can be efficiently predicted by density functional theory (DFT)-based models. The alloy stability model, for example, predicts the stability of metal atoms in nanoparticles with site-by-site resolution. Herein, we use physical insights to present accelerated approaches of parameterizing this recently introduced alloy-stability model. These accelerated approaches meld quadratic functions for the energy of metal atoms in terms of the coordination number with linear correlations between model parameters and the cohesive energies of bulk metals. By interpolating across both the coordination number and chemical space, these accelerated approaches shrink the training set size for 12 fcc p- and d-block metals from 204 to as few as 24 DFT calculated total energies without sacrificing the accuracy of our model. We validate the accelerated approaches by predicting adsorption energies of metal atoms on extended surfaces and 147 atom cuboctahedral nanoparticles with mean absolute errors of 0.10 eV and 0.24 eV, respectively. This efficiency boost will enable a rapid and exhaustive exploration of the vast material space of transition metal alloys for catalytic applications.

1.
J. K.
Nørskov
,
T.
Bligaard
,
J.
Rossmeisl
, and
C. H.
Christensen
,
Nat. Chem.
1
,
37
(
2009
).
2.
J. K.
Nørskov
,
F.
Abild-Pedersen
,
F.
Studt
, and
T.
Bligaard
,
Proc. Natl. Acad. Sci. U. S. A.
108
,
937
(
2011
).
3.
Z. W.
Seh
,
J.
Kibsgaard
,
C. F.
Dickens
,
I.
Chorkendorff
,
J. K.
Nørskov
, and
T. F.
Jaramillo
,
Science
355
,
eaad4998
(
2017
).
4.
C. A.
Wolcott
,
A. J.
Medford
,
F.
Studt
, and
C. T.
Campbell
,
J. Catal.
330
,
197
(
2015
).
5.
A. H.
Motagamwala
,
M. R.
Ball
, and
J. A.
Dumesic
,
Annu. Rev. Chem. Biomol. Eng.
9
,
413
(
2018
).
6.
S.
Matera
,
W. F.
Schneider
,
A.
Heyden
, and
A.
Savara
,
ACS Catal.
9
,
6624
(
2019
).
7.
F.
Abild-Pedersen
,
J.
Greeley
,
F.
Studt
,
J.
Rossmeisl
,
T. R.
Munter
,
P. G.
Moses
,
E.
Skúlason
,
T.
Bligaard
, and
J. K.
Nørskov
,
Phys. Rev. Lett.
99
,
016105
(
2007
).
8.
F.
Abild-Pedersen
,
Catal. Today
272
,
6
(
2016
).
9.
F.
Calle-Vallejo
,
J. I.
Martínez
,
J. M.
García-Lastra
,
J.
Rossmeisl
, and
M. T. M.
Koper
,
Phys. Rev. Lett.
108
,
116103
(
2012
).
10.
T.
Choksi
,
P.
Majumdar
, and
J. P.
Greeley
,
Angew. Chemie, Int. Ed.
57
,
15410
(
2018
).
11.
M.
Andersen
,
S. V.
Levchenko
,
M.
Scheffler
, and
K.
Reuter
,
ACS Catal.
9
,
2752
(
2019
).
12.
13.
R. Y.
Brogaard
,
C.
Wang
, and
F.
Studt
,
ACS Catal.
4
,
4504
(
2014
).
14.
J.
Schumann
,
A. J.
Medford
,
J. S.
Yoo
,
Z.-J.
Zhao
,
P.
Bothra
,
A.
Cao
,
F.
Studt
,
F.
Abild-Pedersen
, and
J. K.
Nørskov
,
ACS Catal.
8
,
3447
(
2018
).
15.
F.
Studt
,
I.
Sharafutdinov
,
F.
Abild-Pedersen
,
C. F.
Elkjær
,
J. S.
Hummelshøj
,
S.
Dahl
,
I.
Chorkendorff
, and
J. K.
Nørskov
,
Nat. Chem.
6
,
320
(
2014
).
16.
R. B.
Rankin
and
J.
Greeley
,
ACS Catal.
2
,
2664
(
2012
).
17.
Y.
Song
and
L. C.
Grabow
,
Ind. Eng. Chem. Res.
57
,
12715
(
2018
).
18.
K.
Tran
and
Z. W.
Ulissi
,
Nat. Catal.
1
,
696
(
2018
).
19.
J.
Pérez-Ramírez
and
N.
López
,
Nat. Catal.
2
,
971
(
2019
).
20.
J. L.
Snider
,
V.
Streibel
,
M. A.
Hubert
,
T. S.
Choksi
,
E.
Valle
,
D. C.
Upham
,
J.
Schumann
,
M. S.
Duyar
,
A.
Gallo
,
F.
Abild-Pedersen
, and
T. F.
Jaramillo
,
ACS Catal.
9
,
3399
(
2019
).
21.
C.
Wang
,
D.
Li
,
M.
Chi
,
J.
Pearson
,
R. B.
Rankin
,
J.
Greeley
,
Z.
Duan
,
G.
Wang
,
D.
van der Vliet
,
K. L.
More
,
N. M.
Markovic
, and
V. R.
Stamenkovic
,
J. Phys. Chem. Lett.
3
,
1668
(
2012
).
22.
J.
Tymoczko
,
F.
Calle-Vallejo
,
W.
Schuhmann
, and
A. S.
Bandarenka
,
Nat. Commun.
7
,
10990
(
2016
).
23.
F.
Calle-Vallejo
,
J.
Tymoczko
,
V.
Colic
,
Q. H.
Vu
,
M. D.
Pohl
,
K.
Morgenstern
,
D.
Loffreda
,
P.
Sautet
,
W.
Schuhmann
, and
A. S.
Bandarenka
,
Science
350
,
185
(
2015
).
24.
X.
Ma
,
Z.
Li
,
L. E. K.
Achenie
, and
H.
Xin
,
J. Phys. Chem. Lett.
6
,
3528
(
2015
).
25.
J.-X.
Liu
,
D.
Richards
,
N.
Singh
, and
B. R.
Goldsmith
,
ACS Catal.
9
,
7052
(
2019
).
26.
M. P.
Andersson
,
T.
Bligaard
,
A.
Kustov
,
K. E.
Larsen
,
J.
Greeley
,
T.
Johannessen
,
C. H.
Christensen
, and
J. K.
Nørskov
,
J. Catal.
239
,
501
(
2006
).
27.
28.
T. W.
Hansen
,
A. T.
DeLaRiva
,
S. R.
Challa
, and
A. K.
Datye
,
Acc. Chem. Res.
46
,
1720
(
2013
).
29.
K.
Honkala
,
A.
Hellman
,
I. N.
Remediakis
,
A.
Logadottir
,
A.
Carlsson
,
S.
Dahl
,
C. H.
Christensen
, and
J. K.
Nørskov
,
Science
307
,
555
(
2005
).
30.
A. S.
Bazhenov
,
L.
Lefferts
, and
K.
Honkala
,
J. Phys. Chem. C
121
,
4324
(
2017
).
31.
G.
Mpourmpakis
,
A. N.
Andriotis
, and
D. G.
Vlachos
,
Nano Lett.
10
,
1041
(
2010
).
32.
F.
Calle-Vallejo
and
A. S.
Bandarenka
,
ChemSusChem
11
,
1824
(
2018
).
33.
F.
Calle-Vallejo
,
D.
Loffreda
,
M. T. M.
Koper
, and
P.
Sautet
,
Nat. Chem.
7
,
403
(
2015
).
34.
F.
Calle-Vallejo
,
J. I.
Martínez
,
J. M.
García-Lastra
,
P.
Sautet
, and
D.
Loffreda
,
Angew. Chem., Int. Ed.
53
,
8316
(
2014
).
35.
F.
Calle-Vallejo
,
M. D.
Pohl
, and
A. S.
Bandarenka
,
ACS Catal.
7
,
4355
(
2017
).
36.
F.
Calle-Vallejo
,
M. D.
Pohl
,
D.
Reinisch
,
D.
Loffreda
,
P.
Sautet Cd
, and
A. S.
Bandarenka
,
Chem. Sci.
8
,
2283
(
2017
).
37.
H.
Ma
and
W. F.
Schneider
,
ACS Catal.
9
,
2407
(
2019
).
38.
M.
Jørgensen
and
H.
Grönbeck
,
ACS Catal.
7
,
5054
(
2017
).
39.
M.
Jørgensen
and
H.
Grönbeck
,
Angew. Chem., Int. Ed.
57
,
5086
(
2018
).
40.
H.
Xin
,
A.
Holewinski
, and
S.
Linic
,
ACS Catal.
2
,
12
(
2012
).
41.
S.
Wang
,
N.
Omidvar
,
E.
Marx
, and
H.
Xin
,
ACS Comb. Sci.
20
,
567
(
2018
).
42.
T. A. A.
Batchelor
,
J. K.
Pedersen
,
S. H.
Winther
,
I. E.
Castelli
,
K. W.
Jacobsen
, and
J.
Rossmeisl
,
Joule
3
,
834
(
2019
).
43.
S.
Back
,
J.
Yoon
,
N.
Tian
,
W.
Zhong
,
K.
Tran
, and
Z. W.
Ulissi
,
J. Phys. Chem. Lett.
10
,
4401
(
2019
).
44.
J. R.
Boes
,
G.
Gumuslu
,
J. B.
Miller
,
A. J.
Gellman
, and
J. R.
Kitchin
,
ACS Catal.
5
,
1020
(
2015
).
45.
Z.
Li
,
S.
Wang
,
W. S.
Chin
,
L. E.
Achenie
, and
H.
Xin
,
J. Mater. Chem. A
5
,
24131
(
2017
).
46.
K.
Saravanan
,
J. R.
Kitchin
,
O. A.
Von Lilienfeld
, and
J. A.
Keith
,
J. Phys. Chem. Lett.
8
,
5002
(
2017
).
47.
P.
Schlexer Lamoureux
,
K. T.
Winther
,
J. A.
Garrido Torres
,
V.
Streibel
,
M.
Zhao
,
M.
Bajdich
,
F.
Abild-Pedersen
, and
T.
Bligaard
,
ChemCatChem
11
,
3581
(
2019
).
48.
W.
Chen
,
W. F.
Schneider
, and
C.
Wolverton
,
J. Phys. Chem. C
118
,
8342
(
2014
).
49.
R.
García-Muelas
and
N.
López
,
Nat. Commun.
10
,
4687
(
2019
).
50.
T. S.
Choksi
,
L. T.
Roling
,
V.
Streibel
, and
F.
Abild-Pedersen
,
J. Phys. Chem. Lett.
10
,
1852
(
2019
).
51.
L. T.
Roling
,
L.
Li
, and
F.
Abild-Pedersen
,
J. Phys. Chem. C
121
,
23002
(
2017
).
52.
L. T.
Roling
and
F.
Abild-Pedersen
,
ChemCatChem
10
,
1643
(
2018
).
53.
L. T.
Roling
,
T. S.
Choksi
, and
F.
Abild-Pedersen
,
Nanoscale
11
,
4438
(
2019
).
54.
M.
Núñez
,
J. L.
Lansford
, and
D. G.
Vlachos
,
Nat. Chem.
11
,
449
(
2019
).
55.
J.
Dean
,
M. G.
Taylor
, and
G.
Mpourmpakis
,
Sci. Adv.
5
,
eaax5101
(
2019
).
56.
C. T.
Campbell
and
Z.
Mao
,
ACS Catal.
7
,
8460
(
2017
).
57.
S. L.
Hemmingson
and
C. T.
Campbell
,
ACS Nano
11
,
1196
(
2017
).
58.
L.
Grajciar
,
C. J.
Heard
,
A. A.
Bondarenko
,
M. V.
Polynski
,
J.
Meeprasert
,
E. A.
Pidko
, and
P.
Nachtigall
,
Chem. Soc. Rev.
47
,
8307
(
2018
).
59.
E.
Prodan
and
W.
Kohn
,
Proc. Natl. Acad. Sci. U. S. A.
102
,
11635
(
2005
).
60.
J. K.
Nørskov
,
T.
Bligaard
,
B.
Hvolbæk
,
F.
Abild-Pedersen
,
I.
Chorkendorff
, and
C. H.
Christensen
,
Chem. Soc. Rev.
37
,
2163
(
2008
).
62.
Z.
Yan
,
M. G.
Taylor
,
A.
Mascareno
, and
G.
Mpourmpakis
,
Nano Lett.
18
,
2696
(
2018
).
63.
E. M.
Dietze
,
P. N.
Plessow
, and
F.
Studt
,
J. Phys. Chem. C
123
,
25464
(
2019
).
64.
L.
Farsi
and
N. A.
Deskins
,
Phys. Chem. Chem. Phys.
21
,
23626
(
2019
).
65.
E. M.
Dietze
and
P. N.
Plessow
,
J. Phys. Chem. C
123
,
20443
(
2019
).
66.
W.
Chen
,
P.
Dalach
,
W. F.
Schneider
, and
C.
Wolverton
,
Langmuir
28
,
4683
(
2012
).
67.
W.
Chen
,
D.
Schmidt
,
W. F.
Schneider
, and
C.
Wolverton
,
J. Phys. Chem. C
115
,
17915
(
2011
).
68.
J.
Teeriniemi
,
M.
Melander
,
S.
Lipasti
,
R.
Hatz
, and
K.
Laasonen
,
J. Phys. Chem. C
121
,
1667
(
2017
).
69.
R.
Jinnouchi
and
R.
Asahi
,
J. Phys. Chem. Lett.
8
,
4279
(
2017
).
70.
R.
Jinnouchi
,
H.
Hirata
, and
R.
Asahi
,
J. Phys. Chem. C
121
,
26397
(
2017
).
71.
N.
Artrith
and
A. M.
Kolpak
,
Nano Lett.
14
,
40
(
2014
).
72.
J. R.
Boes
,
O.
Mamun
,
K.
Winther
, and
T.
Bligaard
,
J. Phys. Chem. A
123
,
2281
(
2019
).
73.
S.
Hajinazar
,
J.
Shao
, and
A. N.
Kolmogorov
,
Phys. Rev. B
95
,
014114
(
2017
).
74.
A.
Palizhati
,
W.
Zhong
,
K.
Tran
,
S.
Back
, and
Z. W.
Ulissi
,
J. Chem. Inf. Model.
59
,
4742
(
2019
).
75.
S.
Heiles
and
R. L.
Johnston
,
Int. J. Quantum Chem.
113
,
2091
(
2013
).
76.
N. S.
Froemming
and
G.
Henkelman
,
J. Chem. Phys.
131
,
234103
(
2009
).
77.
T.-D.
Liu
,
L.-Y.
Xu
,
G.-F.
Shao
,
N.-N.
Tu
,
J.-P.
Tao
, and
Y.-H.
Wen
,
J. Alloys Compd.
663
,
466
(
2016
).
78.
A.
Bruma
,
R.
Ismail
,
L. O.
Paz-Borbon
,
H.
Arslan
,
G.
Barcaro
,
A.
Fortunelli
,
Z. Y.
Li
, and
R. L.
Johnston
,
Nanoscale
5
,
646
(
2013
).
79.
J.
Kleis
,
J.
Greeley
,
N. A.
Romero
,
V. A.
Morozov
,
H.
Falsig
,
A. H.
Larsen
,
J.
Lu
,
J. J.
Mortensen
,
M.
Dułak
,
K. S.
Thygesen
,
J. K.
Nørskov
, and
K. W.
Jacobsen
,
Catal. Lett.
141
,
1067
(
2011
).
80.
L.
Li
,
A. H.
Larsen
,
N. A.
Romero
,
V. A.
Morozov
,
C.
Glinsvad
,
F.
Abild-Pedersen
,
J.
Greeley
,
K. W.
Jacobsen
, and
J. K.
Nørskov
,
J. Phys. Chem. Lett.
4
,
222
(
2013
).
81.
G. M.
Feeley
,
S. L.
Hemmingson
, and
C. T.
Campbell
,
J. Phys. Chem. C
123
,
5557
(
2019
).
82.
T. E.
James
,
S. L.
Hemmingson
,
J. R. V.
Sellers
, and
C. T.
Campbell
,
Surf. Sci.
657
,
58
(
2017
).
83.
V.
Streibel
,
T. S.
Choksi
, and
F.
Abild-Pedersen
,
J. Chem. Phys.
152
,
094701
(
2020
).
84.
P.
Giannozzi
,
S.
Baroni
,
N.
Bonini
,
M.
Calandra
,
R.
Car
,
C.
Cavazzoni
,
D.
Ceresoli
,
G. L.
Chiarotti
,
M.
Cococcioni
,
I.
Dabo
,
A.
Dal Corso
,
S.
De Gironcoli
,
S.
Fabris
,
G.
Fratesi
,
R.
Gebauer
,
U.
Gerstmann
,
C.
Gougoussis
,
A.
Kokalj
,
M.
Lazzeri
,
L.
Martin-Samos
,
N.
Marzari
,
F.
Mauri
,
R.
Mazzarello
,
S.
Paolini
,
A.
Pasquarello
,
L.
Paulatto
,
C.
Sbraccia
,
S.
Scandolo
,
G.
Sclauzero
,
A. P.
Seitsonen
,
A.
Smogunov
,
P.
Umari
,
R. M.
Wentzcovitch
, and
P.
Giannozzi
,
J. Phys.: Condens. Matter
21
,
395502
(
2009
).
85.
A. H.
Larsen
,
J. J.
Mortensen
,
J.
Blomqvist
,
I. E.
Castelli
,
R.
Christensen
,
M.
Dułak
,
J.
Friis
,
M. N.
Groves
,
B.
Hammer
,
C.
Hargus
,
E. D.
Hermes
,
P. C.
Jennings
,
P.
Bjerre Jensen
,
J.
Kermode
,
J. R.
Kitchin
,
E.
Leonhard Kolsbjerg
,
J.
Kubal
,
K.
Kaasbjerg
,
S.
Lysgaard
,
J.
Bergmann Maronsson
,
T.
Maxson
,
T.
Olsen
,
L.
Pastewka
,
A.
Peterson
,
C.
Rostgaard
,
J.
Schiøtz
,
O.
Schütt
,
M.
Strange
,
K. S.
Thygesen
,
T.
Vegge
,
L.
Vilhelmsen
,
M.
Walter
,
Z.
Zeng
, and
K. W.
Jacobsen
,
J. Phys.: Condens. Matter
29
,
273002
(
2017
).
86.
B.
Hammer
,
L. B.
Hansen
, and
J. K.
Nørskov
,
Phys. Rev. B
59
,
7413
(
1999
).
87.
D.
Vanderbilt
,
Phys. Rev. B
41
,
7892(R)
(
1990
).
88.
H. J.
Monkhorst
and
J. D.
Pack
,
Phys. Rev. B
13
,
5188
(
1976
).
89.
L.
Bengtsson
,
Phys. Rev. B
59
,
12301
(
1999
).
90.
CRC Handbook of Chemistry and Physics
, edited by
W. M.
Haynes
(
CRC Press
,
Boca Raton, Florida, USA
,
2016
).
91.
K. W.
Jacobsen
,
P.
Stoltze
, and
J. K.
Norskov
,
Surf. Sci.
366
,
394
(
1996
).
92.
G. S.
Painter
,
Phys. Rev. Lett.
70
,
3959
(
1993
).
93.
G.
Mpourmpakis
,
M.
Stamatakis
,
S.
Herrmann
,
D. G.
Vlachos
, and
A. N.
Andriotis
,
Chem. Phys. Lett.
518
,
99
(
2011
).
94.
C. T.
Campbell
,
S. C.
Parker
, and
D. E.
Starr
,
Science
298
,
811
(
2002
).
95.
C. T.
Campbell
and
J. R. V.
Sellers
,
Faraday Discuss.
162
,
9
(
2013
).
96.
A. C.
Lausche
,
A. J.
Medford
,
T. S.
Khan
,
Y.
Xu
,
T.
Bligaard
,
F.
Abild-Pedersen
,
J. K.
Nørskov
, and
F.
Studt
,
J. Catal.
307
,
275
(
2013
).
97.
Z.
Xu
and
J. R.
Kitchin
,
J. Phys. Chem. C
118
,
25597
(
2014
).
98.
L. M.
Herder
,
J. M.
Bray
, and
W. F.
Schneider
,
Surf. Sci.
640
,
104
(
2015
).
99.
P.
Majumdar
and
J.
Greeley
,
Phys. Rev. Mater.
2
,
045801
(
2018
).

Supplementary Material

You do not currently have access to this content.