Utilizing molecular dynamics simulations, we report a nonmonotonic dependence of the shear stress on the strength of a continuously increasing (i.e., time-varying) external magnetic field (H) in a liquid-crystalline mixture of magnetic and nonmagnetic anisotropic particles. We relate the origin of this nonmonotonicity of the transient dynamics to the competing effects of particle alignment along the shear-induced direction, on the one hand, and the magnetic field direction, on the other hand. To isolate the role of these competing effects, we consider a two-component mixture composed of particles with effectively identical steric interactions, where the orientations of a small fraction, i.e., the magnetic ones, are coupled to the external magnetic field. By increasing H from zero, the orientations of the magnetic particles show a Fréederickz-like transition and eventually start deviating from the shear-induced orientation, leading to an increase in shear stress. Upon further increase of H, a demixing of the magnetic particles from the nonmagnetic ones occurs, which leads to a drop in shear stress, hence creating a nonmonotonic response to H. Unlike the equilibrium demixing phenomena reported in previous studies, the demixing observed here is neither due to size-polydispersity nor due to a wall-induced nematic transition. Based on a simplified Onsager analysis, we rather argue that it occurs solely due to packing entropy of particles with different shear- or magnetic-field-induced orientations.

1.
F.
Brochard
and
P.
de Gennes
,
J. Phys.
31
,
691
(
1970
).
2.
J.
Rault
,
P.
Cladis
, and
J.
Burger
,
Phys. Lett. A
32
,
199
(
1970
).
3.
A.
Mertelj
,
D.
Lisjak
,
M.
Drofenik
, and
M.
Čopič
,
Nature
504
,
237
(
2013
).
4.
A.
Mertelj
,
N.
Osterman
,
D.
Lisjak
, and
M.
Čopič
,
Soft Matter
10
,
9065
(
2014
).
5.
Q.
Liu
,
P. J.
Ackerman
,
T. C.
Lubensky
, and
I. I.
Smalyukh
,
Proc. Natl. Acad. Sci. U. S. A.
113
,
10479
(
2016
).
6.
N.
Podoliak
,
O.
Buchnev
,
D. V.
Bavykin
,
A. N.
Kulak
,
M.
Kaczmarek
, and
T. J.
Sluckin
,
J. Colloid Interface Sci.
386
,
158
(
2012
).
7.
P.
Kopčanskỳ
,
N.
Tomašovičová
,
M.
Koneracká
,
V.
Závišová
,
M.
Timko
,
A.
Džarová
,
A.
Šprincová
,
N.
Éber
,
K.
Fodor-Csorba
,
T.
Tóth-Katona
 et al,
Phys. Rev. E
78
,
011702
(
2008
).
8.
S. D.
Peroukidis
,
K.
Lichtner
, and
S. H.
Klapp
,
Soft Matter
11
,
5999
(
2015
).
9.
S. D.
Peroukidis
and
S. H.
Klapp
,
Phys. Rev. E
92
,
010501(R)
(
2015
).
10.
S.-H.
Chen
and
N. M.
Amer
,
Phys. Rev. Lett.
51
,
2298
(
1983
).
11.
A. V.
Kyrylyuk
,
M. C.
Hermant
,
T.
Schilling
,
B.
Klumperman
,
C. E.
Koning
, and
P.
Van der Schoot
,
Nat. Nanotechnol.
6
,
364
(
2011
).
12.
O.
Buluy
,
S.
Nepijko
,
V.
Reshetnyak
,
E.
Ouskova
,
V.
Zadorozhnii
,
A.
Leonhardt
,
M.
Ritschel
,
G.
Schönhense
, and
Y.
Reznikov
,
Soft Matter
7
,
644
(
2011
).
13.
F.
Martinez-Pedrero
,
A.
Cebers
, and
P.
Tierno
,
Phys. Rev. Appl.
6
,
034002
(
2016
).
14.
S.
Kredentser
,
M.
Kulyk
,
V.
Kalita
,
K.
Slyusarenko
,
V. Y.
Reshetnyak
, and
Y. A.
Reznikov
,
Soft Matter
13
,
4080
(
2017
).
15.
N.
Sebastián
,
N.
Osterman
,
D.
Lisjak
,
M.
Čopič
, and
A.
Mertelj
,
Soft Matter
14
,
7180
(
2018
).
16.
T.
Potisk
,
A.
Mertelj
,
N.
Sebastián
,
N.
Osterman
,
D.
Lisjak
,
H. R.
Brand
,
H.
Pleiner
, and
D.
Svenšek
,
Phys. Rev. E
97
,
012701
(
2018
).
17.
G.
Zarubin
,
M.
Bier
, and
S.
Dietrich
,
Soft Matter
14
,
9806
(
2018
).
18.
G.
Zarubin
,
M.
Bier
, and
S.
Dietrich
,
J. Chem. Phys.
149
,
054505
(
2018
).
19.
R.
Blaak
,
S.
Auer
,
D.
Frenkel
, and
H.
Löwen
,
J. Phys.: Condens. Matter
16
,
S3873
(
2004
).
20.
M.
Ripoll
,
P.
Holmqvist
,
R.
Winkler
,
G.
Gompper
,
J.
Dhont
, and
M.
Lettinga
,
Phys. Rev. Lett.
101
,
168302
(
2008
).
21.
A. V.
Mokshin
and
J.-L.
Barrat
,
Phys. Rev. E
77
,
021505
(
2008
).
22.
S.
Mandal
,
M.
Gross
,
D.
Raabe
, and
F.
Varnik
,
Phys. Rev. Lett.
108
,
098301
(
2012
).
23.
G. P.
Shrivastav
,
P.
Chaudhuri
, and
J.
Horbach
,
J. Rheol.
60
,
835
(
2016
).
24.
N.
Kikuchi
and
J.
Horbach
,
Europhys. Lett.
77
,
26001
(
2007
).
25.
E.
Zaccarelli
,
S. M.
Liddle
, and
W. C.
Poon
,
Soft Matter
11
,
324
(
2015
).
26.
D.
Heckendorf
,
K.
Mutch
,
S.
Egelhaaf
, and
M.
Laurati
,
Phys. Rev. Lett.
119
,
048003
(
2017
).
27.
C.
Ferreiro-Córdova
and
H.
Wensink
,
J. Chem. Phys.
145
,
244904
(
2016
).
28.
A.
Verhoeff
,
H.
Wensink
,
M.
Vis
,
G.
Jackson
, and
H.
Lekkerkerker
,
J. Phys. Chem. B
113
,
13476
(
2009
).
29.
A.
Speranza
and
P.
Sollich
,
J. Chem. Phys.
117
,
5421
(
2002
).
30.
C. E.
Alvarez
and
S. H.
Klapp
,
Soft Matter
8
,
7480
(
2012
).
31.
H.
Schmidle
,
C. K.
Hall
,
O. D.
Velev
, and
S. H.
Klapp
,
Soft Matter
8
,
1521
(
2012
).
32.
A.
Sreekumari
and
P.
Ilg
,
Phys. Rev. E
88
,
042315
(
2013
).
33.
K.
May
,
A.
Eremin
,
R.
Stannarius
,
S. D.
Peroukidis
,
S. H.
Klapp
, and
S.
Klein
,
Langmuir
32
,
5085
(
2016
).
34.
S. D.
Peroukidis
and
S. H.
Klapp
,
Soft Matter
12
,
6841
(
2016
).
35.
G. P.
Shrivastav
and
S. H.
Klapp
,
Soft Matter
15
,
973
(
2019
).
36.
S.
Odenbach
,
J. Phys.: Condens. Matter
16
,
R1135
(
2004
).
37.
R.
Rosensweig
,
R.
Kaiser
, and
G.
Miskolczy
,
J. Colloid Interface Sci.
29
,
680
(
1969
).
38.
W.
Hall
and
S.
Busenberg
,
J. Chem. Phys.
51
,
137
(
1969
).
39.
M.
Shliomis
,
61
,
2411
2418
(
1972
).
40.
R.
Berardi
,
C.
Fava
, and
C.
Zannoni
,
Chem. Phys. Lett.
297
,
8
(
1998
).
41.
S.
Plimpton
,
J. Comput. Phys.
117
,
1
(
1995
).
42.
L.
Verlet
,
Phys. Rev.
159
,
98
(
1967
).
43.
W. C.
Swope
,
H. C.
Andersen
,
P. H.
Berens
, and
K. R.
Wilson
,
J. Chem. Phys.
76
,
637
(
1982
).
44.
E.
De Miguel
,
L. F.
Rull
,
M. K.
Chalam
, and
K. E.
Gubbins
,
Mol. Phys.
74
,
405
(
1991
).
45.
J. T.
Brown
,
M. P.
Allen
,
E. M.
del Río
, and
E.
de Miguel
,
Phys. Rev. E
57
,
6685
(
1998
).
46.
N. H.
Siboni
,
D.
Raabe
, and
F.
Varnik
,
Phys. Rev. E
87
,
030101
(
2013
).
47.
F.
Varnik
,
L.
Bocquet
,
J.-L.
Barrat
, and
L.
Berthier
,
Phys. Rev. Lett.
90
,
095702
(
2003
).
48.
M.
Hassani
,
P.
Engels
, and
F.
Varnik
,
Europhys. Lett.
121
,
18005
(
2018
).
49.
D. J.
Evans
and
G. P.
Morriss
,
Phys. Rev. Lett.
56
,
2172
(
1986
).
50.
P. A.
Thompson
and
M. O.
Robbins
,
Phys. Rev. Lett.
63
,
766
(
1989
).
51.
P. A.
Thompson
and
M. O.
Robbins
,
Phys. Rev. A
41
,
6830
(
1990
).
52.
T.
Soddemann
,
B.
Dünweg
, and
K.
Kremer
,
Phys. Rev. E
68
,
046702
(
2003
).
53.
X.
Zhou
,
D.
Andrienko
,
L.
Delle Site
, and
K.
Kremer
,
Europhys. Lett.
70
,
264
(
2005
).
54.
F.
Varnik
,
J. Chem. Phys.
125
,
164514
(
2006
).
55.
A.
Niavarani
and
N. V.
Priezjev
,
Phys. Rev. E
77
,
041606
(
2008
).
56.
D. S.
Bolintineanu
,
J. B.
Lechman
,
S. J.
Plimpton
, and
G. S.
Grest
,
Phys. Rev. E
86
,
066703
(
2012
).
57.
K. S.
Cheung
and
S.
Yip
,
J. Appl. Phys.
70
,
5688
(
1991
).
58.
B.
Todd
,
D. J.
Evans
, and
P. J.
Daivis
,
Phys. Rev. E
52
,
1627
(
1995
).
59.
F.
Schwabl
and
W. D.
Brewer
,
Statistical Mechanics
, 2nd ed. (
Springer Science & Business Media
,
Berlin, Heidelberg
,
2006
).
60.
F. M.
Leslie
,
Arch. Ration. Mech. Anal.
28
,
265
(
1968
).
61.
W.
Maier
and
A.
Saupe
,
Z. Naturforsch. A
13
,
564
(
1958
).
62.
W.
Maier
and
A.
Saupe
,
Z. Naturforsch. A
14
,
882
(
1959
).
63.
W.
Maier
and
A.
Saupe
,
Z. Naturforsch. A
15
,
287
(
1960
).
64.
M.
Miesowicz
,
Nature
158
,
27
(
1946
).
65.
S.
Hess
and
M.
Kröger
,
J. Phys.: Condens. Matter
16
,
S3835
(
2004
).
66.
C.
Wu
,
T.
Qian
, and
P.
Zhang
,
Liq. Cryst.
34
,
1175
(
2007
).
67.
V.
Fréedericksz
and
A.
Repiewa
,
Z. Phys.
42
,
532
(
1927
).
68.
V.
Fréedericksz
and
V.
Zolina
,
Trans. Faraday Soc.
29
,
919
(
1933
).
69.
G. B.
Jeffery
,
Proc. R. Soc. London, Ser. A
102
,
161
(
1922
).
70.
F. H.
Stillinger
,
Science
267
,
1935
(
1995
).
71.
F. H.
Stillinger
and
T. A.
Weber
,
Phys. Rev. A
25
,
978
(
1982
).
72.
B.
Doliwa
and
A.
Heuer
,
Phys. Rev. E
67
,
030501
(
2003
).
73.
M. L.
Falk
and
J. S.
Langer
,
Phys. Rev. E
57
,
7192
(
1998
).
74.
I.
Goldhirsch
and
C.
Goldenberg
,
Eur. Phys. J. E
9
,
245
(
2002
).
75.
E.
Rabani
,
J. D.
Gezelter
, and
B. J.
Berne
,
J. Chem. Phys.
107
,
6867
(
1997
).
76.
F. A.
Lindemann
,
Phys. Z.
11
,
609
(
1910
).
77.
J. W.
Ahn
,
B.
Falahee
,
C.
Del Piccolo
,
M.
Vogel
, and
D.
Bingemann
,
J. Chem. Phys.
138
,
12A527
(
2013
).
78.
N. H.
Siboni
,
D.
Raabe
, and
F.
Varnik
,
Europhys. Lett.
111
,
48004
(
2015
).
79.
G.
Adam
and
J. H.
Gibbs
,
J. Chem. Phys.
43
,
139
(
1965
).
80.
R.
Richert
and
C.
Angell
,
J. Chem. Phys.
108
,
9016
(
1998
).
81.
J. C.
Mauro
,
Y.
Yue
,
A. J.
Ellison
,
P. K.
Gupta
, and
D. C.
Allan
,
Proc. Natl. Acad. Sci. U. S. A.
106
,
19780
(
2009
).
82.
K. R.
Purdy
,
S.
Varga
,
A.
Galindo
,
G.
Jackson
, and
S.
Fraden
,
Phys. Rev. Lett.
94
,
057801
(
2005
).
83.
S.
Varga
,
K.
Purdy
,
A.
Galindo
,
S.
Fraden
, and
G.
Jackson
,
Phys. Rev. E
72
,
051704
(
2005
).
84.
M. A.
Bates
and
D.
Frenkel
,
J. Chem. Phys.
110
,
6553
(
1999
).
85.
L.
Helden
,
R.
Roth
,
G. H.
Koenderink
,
P.
Leiderer
, and
C.
Bechinger
,
Phys. Rev. Lett.
90
,
048301
(
2003
).
86.
R.
Roth
,
J.
Brader
, and
M.
Schmidt
,
Europhys. Lett.
63
,
549
(
2003
).
87.
J. M.
Brader
,
A.
Esztermann
, and
M.
Schmidt
,
Phys. Rev. E
66
,
031401
(
2002
).
88.
M.
Tasinkevych
and
D.
Andrienko
,
Eur. Phys. J. E
21
,
277
(
2006
).
89.
J. K.
Whitmer
,
A. A.
Joshi
,
T. F.
Roberts
, and
J. J.
de Pablo
,
J. Chem. Phys.
138
,
194903
(
2013
).
90.
M.
Adams
,
Z.
Dogic
,
S. L.
Keller
, and
S.
Fraden
,
Nature
393
,
349
(
1998
).
91.
N.
Mizoshita
,
K.
Hanabusa
, and
T.
Kato
,
Adv. Funct. Mater.
13
,
313
(
2003
).
92.
A.
Lees
and
S.
Edwards
,
J. Phys. C: Solid State Phys.
5
,
1921
(
1972
).
93.
L.
Onsager
,
Ann. N. Y. Acad. Sci.
51
,
627
(
1949
).
94.
H. N. W.
Lekkerkerker
,
P.
Coulon
,
R.
Van Der Haegen
, and
R.
Deblieck
,
J. Chem. Phys.
80
,
3427
(
1984
).
95.
E.
Van den Pol
,
A.
Lupascu
,
M.
Diaconeasa
,
A.
Petukhov
,
D.
Byelov
, and
G.
Vroege
,
J. Phys. Chem. Lett.
1
,
2174
(
2010
).
96.
P. F.
Damasceno
,
M.
Engel
, and
S. C.
Glotzer
,
ACS Nano
6
,
609
(
2011
).
97.
G.
van Anders
,
N. K.
Ahmed
,
R.
Smith
,
M.
Engel
, and
S. C.
Glotzer
,
ACS Nano
8
,
931
(
2013
).
98.
S. C.
McGrother
,
A.
Gil-Villegas
, and
G.
Jackson
,
Mol. Phys.
95
,
657
(
1998
).
99.
D. C.
Hofmann
,
J.-Y.
Suh
,
A.
Wiest
,
G.
Duan
,
M.-L.
Lind
,
M. D.
Demetriou
, and
W. L.
Johnson
,
Nature
451
,
1085
(
2008
).
100.
C.
Hays
,
C.
Kim
, and
W. L.
Johnson
,
Phys. Rev. Lett.
84
,
2901
(
2000
).
101.
W.
Guo
,
E. A.
Jägle
,
P.-P.
Choi
,
J.
Yao
,
A.
Kostka
,
J. M.
Schneider
, and
D.
Raabe
,
Phys. Rev. Lett.
113
,
035501
(
2014
).
102.
S.
Kantorovich
,
R.
Weeber
,
J. J.
Cerda
, and
C.
Holm
,
Soft Matter
7
,
5217
(
2011
).
103.
M.
Klinkigt
,
R.
Weeber
,
S.
Kantorovich
, and
C.
Holm
,
Soft Matter
9
,
3535
(
2013
).
104.
D.
Morphew
and
D.
Chakrabarti
,
Soft Matter
12
,
9633
(
2016
).
105.
G.
Steinbach
,
S.
Gemming
, and
A.
Erbe
,
Eur. Phys. J. E
39
,
69
(
2016
).
106.
A. B.
Yener
and
S. H.
Klapp
,
Soft Matter
12
,
2066
(
2016
).
107.
D. M.
Rutkowski
,
O. D.
Velev
,
S. H.
Klapp
, and
C. K.
Hall
,
Soft Matter
13
,
3134
(
2017
).
108.
T.
Gruhn
and
M.
Schoen
,
Phys. Rev. E
55
,
2861
(
1997
).
109.
M. G.
Mazza
,
M.
Greschek
,
R.
Valiullin
,
J.
Kärger
, and
M.
Schoen
,
Phys. Rev. Lett.
105
,
227802
(
2010
).

Supplementary Material

You do not currently have access to this content.