Photocatalysis is a promising sustainable method to generate solar fuels for the future, as well as having other applications such as water/air purification. However, the performance of photocatalysts is often limited by poor charge carrier dynamics. To improve charge carrier dynamics, it is necessary to characterize and understand charge carrier behavior in photocatalytic systems. This critical review will present Transient Absorption Spectroscopy (TAS) as a useful technique for understanding the behavior of photoexcited charges in semiconductor photocatalysts. The role of TAS amongst other techniques for characterizing charge carrier behavior will be outlined. Basic principles behind TAS will be introduced, and interpretation of TAS spectra and kinetics will be discussed in the context of exemplar literature. It will be demonstrated that TAS is a powerful technique to obtain fundamental understanding of the behavior of photoexcited charges.

1.
C.-H.
Liao
,
C.-W.
Huang
, and
J. C. S.
Wu
,
Catalysts
2
,
490
(
2012
).
2.
J. L.
White
,
J. T.
Herb
,
J. J.
Kaczur
,
P. W.
Majsztrik
, and
A. B.
Bocarsly
,
J. CO2 Util.
7
,
1
(
2014
).
3.
G. P.
Smestad
and
A.
Steinfeld
,
Ind. Eng. Chem. Res.
51
,
11828
(
2012
).
4.
D.
Das
and
T.
Veziroglu
,
Int. J. Hydrogen Energy
33
,
6046
(
2008
).
5.
A. J.
Cowan
,
J.
Tang
,
W.
Leng
,
J. R.
Durrant
, and
D. R.
Klug
,
J. Phys. Chem. C
114
,
4208
(
2010
).
6.
D. C.
Hurum
,
A. G.
Agrios
,
K. A.
Gray
,
T.
Rajh
, and
M. C.
Thurnauer
,
J. Phys. Chem. B
107
,
4545
(
2003
).
7.
S. J. A.
Moniz
,
S. A.
Shevlin
,
D. J.
Martin
,
Z.-X.
Guo
, and
J.
Tang
,
Energy Environ. Sci.
8
,
731
(
2015
).
8.
A. J.
Cowan
and
J. R.
Durrant
,
Chem. Soc. Rev.
42
,
2281
(
2013
).
9.
P. R. F.
Barnes
,
K.
Miettunen
,
X.
Li
,
A. Y.
Anderson
,
T.
Bessho
,
M.
Gratzel
, and
B. C.
O’Regan
,
Adv. Mater.
25
,
1881
(
2013
).
10.
W. J.
Youngblood
,
S.-H. A.
Lee
,
K.
Maeda
, and
T. E.
Mallouk
,
Acc. Chem. Res.
42
,
1966
(
2009
).
11.
O. J.
Sandberg
,
K.
Tvingstedt
,
P.
Meredith
, and
A.
Armin
,
J. Phys. Chem. C
123
,
14261
(
2019
).
12.
L.-L.
Li
,
Y.-C.
Chang
,
H.-P.
Wu
, and
E. W.-G.
Diau
,
Int. Rev. Phys. Chem.
31
,
420
(
2012
).
13.
R.
Berera
,
R.
van Grondelle
, and
J. T. M.
Kennis
,
Photosynth. Res.
101
,
105
(
2009
).
14.
E. C.
Carroll
,
M. P.
Hill
,
D.
Madsen
,
K. R.
Malley
, and
D. S.
Larsen
,
Rev. Sci. Instrum.
80
,
026102
(
2009
).
15.
U.
Schmidhammer
,
S.
Roth
,
E.
Riedle
,
A. A.
Tishkov
, and
H.
Mayr
,
Rev. Sci. Instrum.
76
,
093111
(
2005
).
16.
A.
Yu
,
X.
Ye
,
D.
Ionascu
,
W.
Cao
, and
P. M.
Champion
,
Rev. Sci. Instrum.
76
,
114301
(
2005
).
17.
J.
Tang
,
J. R.
Durrant
, and
D. R.
Klug
,
J. Am. Chem. Soc.
130
,
13885
(
2008
).
18.
J.
Tang
,
A. J.
Cowan
,
J. R.
Durrant
, and
D. R.
Klug
,
J. Phys. Chem. C
115
,
3143
(
2011
).
19.
J. B.
Baxter
and
G. W.
Guglietta
,
Anal. Chem.
83
,
4342
(
2011
).
20.
M. C.
Beard
,
G. M.
Turner
, and
C. A.
Schmuttenmaer
,
J. Phys. Chem. B
106
,
7146
(
2002
).
21.
K.
Shirai
,
T.
Sugimoto
,
K.
Watanabe
,
M.
Haruta
,
H.
Kurata
, and
Y.
Matsumoto
,
Nano Lett.
16
,
1323
(
2016
).
22.
A.
Yamakata
,
T.-a.
Ishibashi
, and
H.
Onishi
,
Bull. Chem. Soc. Jpn.
75
,
1019
(
2002
).
23.
K.
Koike
,
D. C.
Grills
,
Y.
Tamaki
,
E.
Fujita
,
K.
Okubo
,
Y.
Yamazaki
,
M.
Saigo
,
T.
Mukuta
,
K.
Onda
, and
O.
Ishitani
,
Chem. Sci.
9
,
2961
(
2018
).
24.
C. D.
Windle
,
M. W.
George
,
R. N.
Perutz
,
P. A.
Summers
,
X. Z.
Sun
, and
A. C.
Whitwood
,
Chem. Sci.
6
,
6847
(
2015
).
25.
A.
Yamakata
,
T.-a.
Ishibashi
, and
H.
Onishi
,
J. Mol. Catal. A: Chem.
199
,
85
(
2003
).
26.
S.
Shen
,
X.
Wang
,
T.
Chen
,
Z.
Feng
, and
C.
Li
,
J. Phys. Chem. C
118
,
12661
(
2014
).
27.
A.
Yamakata
,
M.
Kawaguchi
,
N.
Nishimura
,
T.
Minegishi
,
J.
Kubota
, and
K.
Domen
,
J. Phys. Chem. C
118
,
23897
(
2014
).
28.
A.
Yamakata
,
H.
Yeilin
,
M.
Kawaguchi
,
T.
Hisatomi
,
J.
Kubota
,
Y.
Sakata
, and
K.
Domen
,
J. Photochem. Photobiol., A
313
,
168
(
2015
).
29.
J.
Vura-Weis
,
C.-M.
Jiang
,
C.
Liu
,
H.
Gao
,
J. M.
Lucas
,
F. M. F.
De Groot
,
P.
Yang
,
A. P.
Alivisatos
, and
S. R.
Leone
,
J. Phys. Chem. Lett.
4
,
3667
(
2013
).
30.
S.
Neppl
,
J.
Mahl
,
A. S.
Tremsin
,
B.
Rude
,
R.
Qiao
,
W.
Yang
,
J.
Guo
, and
O.
Gessner
,
Faraday Discuss.
194
,
659
(
2016
).
31.
A.
Cirri
,
J.
Husek
,
S.
Biswas
, and
L. R.
Baker
,
J. Phys. Chem. C
121
,
15861
(
2017
).
32.
J.
Liqiang
,
Q.
Yichun
,
W.
Baiqi
,
L.
Shudan
,
J.
Baojiang
,
Y.
Libin
,
F.
Wei
,
F.
Honggang
, and
S.
Jiazhong
,
Sol. Energy Mater. Sol. Cells
90
,
1773
(
2006
).
33.
M.
Li
,
G.
Xing
,
L. F. N.
Ah Qune
,
G.
Xing
,
T.
Wu
,
C. H. A.
Huan
,
X.
Zhang
, and
T. C.
Sum
,
Phys. Chem. Chem. Phys.
14
,
3075
(
2012
).
34.
W.-J.
Ong
,
L. K.
Putri
,
Y.-C.
Tan
,
L.-L.
Tan
,
N.
Li
,
Y. H.
Ng
,
X.
Wen
, and
S.-P.
Chai
,
Nano Res.
10
,
1673
(
2017
).
35.
S. K.
Sahoo
,
S.
Umapathy
, and
A. W.
Parker
,
Appl. Spectrosc.
65
,
1087
(
2011
).
36.
R.
Yukawa
,
S.
Yamamoto
,
K.
Ozawa
,
M.
Emori
,
M.
Ogawa
,
S.
Yamamoto
,
K.
Fujikawa
,
R.
Hobara
,
S.
Kitagawa
,
H.
Daimon
,
H.
Sakama
, and
I.
Matsuda
,
Appl. Phys. Lett.
105
,
151602
(
2014
).
37.
S.
Yamamoto
and
I.
Matsuda
,
J. Phys. Soc. Jpn.
82
,
021003
(
2013
).
38.
A. J.
Cowan
,
W.
Leng
,
P. R. F.
Barnes
,
D. R.
Klug
, and
J. R.
Durrant
,
Phys. Chem. Chem. Phys.
15
,
8772
(
2013
).
39.
C.
Schaschke
,
A Dictionary of Chemical Engineering
(
Oxford University Press
,
2014
).
40.
K. E.
Knowles
,
M. D.
Koch
, and
J. L.
Shelton
,
J. Mater. Chem. C
6
,
11853
(
2018
).
41.
D. P.
Colombo
and
R. M.
Bowman
,
J. Phys. Chem.
99
,
11752
(
1995
).
42.
T.
Yoshihara
,
R.
Katoh
,
A.
Furube
,
Y.
Tamaki
,
M.
Murai
,
K.
Hara
,
S.
Murata
,
H.
Arakawa
, and
M.
Tachiya
,
J. Phys. Chem. B
108
,
3817
(
2004
).
43.
F. M.
Tachiya
,
A. J.
Cowan
,
B. D.
Alexander
,
J. R.
Durrant
, and
D. R.
Klug
,
J. Phys. Chem. Lett.
2
,
1900
(
2011
).
44.
V.
Cristino
,
S.
Marinello
,
A.
Molinari
,
S.
Caramori
,
S.
Carli
,
R.
Boaretto
,
R.
Argazzi
,
L.
Meda
, and
C. A.
Bignozzi
,
J. Mater. Chem. A
4
,
2995
(
2016
).
45.
I.
Bedja
,
S.
Hotchandani
, and
P. V.
Kamat
,
J. Phys. Chem.
97
,
11064
(
1993
).
46.
R.
Godin
,
Y.
Wang
,
M. A.
Zwijnenburg
,
J.
Tang
, and
J. R.
Durrant
,
J. Am. Chem. Soc.
139
,
5216
(
2017
).
47.
Q.
Ruan
,
T.
Miao
,
H.
Wang
, and
J.
Tang
,
J. Am. Chem. Soc.
142
,
2795
(
2020
).
48.
H.
Zhang
,
Y.
Chen
,
R.
Lu
,
R.
Li
, and
A.
Yu
,
Phys. Chem. Chem. Phys.
18
,
14904
(
2016
).
49.
Z.
Huang
,
Y.
Lin
,
X.
Xiang
,
W.
Rodríguez-Córdoba
,
K. J.
McDonald
,
K. S.
Hagen
,
K.-S.
Choi
,
B. S.
Brunschwig
,
D. G.
Musaev
,
C. L.
Hill
,
D.
Wang
, and
T.
Lian
,
Energy Environ. Sci.
5
,
8923
(
2012
).
50.
B. C.
Fitzmorris
,
J. M.
Patete
,
J.
Smith
,
X.
Mascorro
,
S.
Adams
,
S. S.
Wong
, and
J. Z.
Zhang
,
ChemSusChem
6
,
1907
(
2013
).
51.
S. R.
Pendlebury
,
M.
Barroso
,
A. J.
Cowan
,
K.
Sivula
,
J.
Tang
,
M.
Grätzel
,
D.
Klug
, and
J. R.
Durrant
,
Chem. Commun.
47
,
716
(
2011
).
52.
M.
Barroso
,
A. J.
Cowan
,
S. R.
Pendlebury
,
M.
Grätzel
,
D. R.
Klug
, and
J. R.
Durrant
,
J. Am. Chem. Soc.
133
,
14868
(
2011
).
53.
B. W.
Faughnan
and
Z. J.
Kiss
,
Phys. Rev. Lett.
21
,
1331
(
1968
).
54.
A. J.
Nozik
,
J. Phys. C: Solid State Phys.
5
,
3147
(
1972
).
55.
M.
Barroso
,
C. A.
Mesa
,
S. R.
Pendlebury
,
A. J.
Cowan
,
T.
Hisatomi
,
K.
Sivula
,
M.
Gratzel
,
D. R.
Klug
, and
J. R.
Durrant
,
Proc. Natl. Acad. Sci. U. S. A.
109
,
15640
(
2012
).
56.
L.
Fu
,
Z.
Wu
,
X.
Ai
,
J.
Zhang
,
Y.
Nie
,
S.
Xie
,
G.
Yang
, and
B.
Zou
,
J. Chem. Phys.
120
,
3406
(
2004
).
57.
A. G.
Joly
,
J. R.
Williams
,
S. A.
Chambers
,
G.
Xiong
,
W. P.
Hess
, and
D. M.
Laman
,
J. Appl. Phys.
99
,
053521
(
2006
).
58.
B. R.
Bennett
,
R. A.
Soref
, and
J. A.
Del Alamo
,
IEEE J. Quantum Electron.
26
,
113
(
1990
).
59.
D.
Hayes
,
R. G.
Hadt
,
J. D.
Emery
,
A. A.
Cordones
,
A. B. F.
Martinson
,
M. L.
Shelby
,
K. A.
Fransted
,
P. D.
Dahlberg
,
J.
Hong
,
X.
Zhang
,
Q.
Kong
,
R. W.
Schoenlein
, and
L. X.
Chen
,
Energy Environ. Sci.
9
,
3754
(
2016
).
60.
J. K.
Cooper
,
S. E.
Reyes-Lillo
,
L. H.
Hess
,
C.-M.
Jiang
,
J. B.
Neaton
, and
I. D.
Sharp
,
J. Phys. Chem. C
122
,
20642
(
2018
).
61.
A. J.
Sabbah
and
D. M.
Riffe
,
Phys. Rev. B
66
,
165217
(
2002
).
62.
Y. M.
Sheu
,
S. A.
Trugman
,
Y.-S.
Park
,
S.
Lee
,
H. T.
Yi
,
S.-W.
Cheong
,
Q. X.
Jia
,
A. J.
Taylor
, and
R. P.
Prasankumar
,
Appl. Phys. Lett.
100
,
242904
(
2012
).
63.
S. Y.
Smolin
,
A. K.
Choquette
,
J.
Wang
,
S. J.
May
, and
J. B.
Baxter
,
J. Phys. Chem. C
122
,
115
(
2018
).
64.
M.
Terazima
and
N.
Hirota
,
J. Phys. Chem.
96
,
7147
(
1992
).
65.
M.
Terazima
,
T.
Hara
, and
N.
Hirota
,
J. Phys. Chem.
97
,
13668
(
1993
).
66.
M.
Terazima
,
T.
Hara
, and
N.
Hirota
,
J. Phys. Chem.
97
,
10554
(
1993
).
67.
D.
Bahnemann
,
A.
Henglein
, and
L.
Spanhel
,
Faraday Discuss. Chem. Soc.
78
,
151
(
1984
).
68.
M.
Lan
,
G.
Fan
,
L.
Yang
, and
F.
Li
,
RSC Adv.
5
,
5725
(
2015
).
69.
R. J.
Dillon
,
J.-B.
Joo
,
F.
Zaera
,
Y.
Yin
, and
C. J.
Bardeen
,
Phys. Chem. Chem. Phys.
15
,
1488
(
2013
).
70.
N. J.
Cherepy
,
D. B.
Liston
,
J. A.
Lovejoy
,
H.
Deng
, and
J. Z.
Zhang
,
J. Phys. Chem. B
102
,
770
(
1998
).
71.
H. M.
Fan
,
G. J.
You
,
Y.
Li
,
Z.
Zheng
,
H. R.
Tan
,
Z. X.
Shen
,
S. H.
Tang
, and
Y. P.
Feng
,
J. Phys. Chem. C
113
,
9928
(
2009
).
72.
A.
Furube
,
T.
Shiozawa
,
A.
Ishikawa
,
A.
Wada
,
K.
Domen
, and
C.
Hirose
,
J. Phys. Chem. B
106
,
3065
(
2002
).
73.
S. R.
Pendlebury
,
A. J.
Cowan
,
M.
Barroso
,
K.
Sivula
,
J.
Ye
,
M.
Grätzel
,
D. R.
Klug
,
J.
Tang
, and
J. R.
Durrant
,
Energy Environ. Sci.
5
,
6304
(
2012
).
74.
H.
Wang
,
S.
Jiang
,
S.
Chen
,
X.
Zhang
,
W.
Shao
,
X.
Sun
,
Z.
Zhao
,
Q.
Zhang
,
Y.
Luo
, and
Y.
Xie
,
Chem. Sci.
8
,
4087
(
2017
).
75.
K. C. B.
Lee
,
J.
Siegel
,
S. E. D.
Webb
,
S.
Lévêque-Fort
,
M. J.
Cole
,
R.
Jones
,
K.
Dowling
,
M. J.
Lever
, and
P. M. W.
French
,
Biophys. J.
81
,
1265
(
2001
).
76.
D. C.
Johnston
,
Phys. Rev. B
74
,
184430
(
2006
).
77.
V.
Vega-Mayoral
,
D.
Vella
,
T.
Borzda
,
M.
Prijatelj
,
I.
Tempra
,
E. A. A.
Pogna
,
S.
Dal Conte
,
P.
Topolovsek
,
N.
Vujicic
,
G.
Cerullo
,
D.
Mihailovic
, and
C.
Gadermaier
,
Nanoscale
8
,
5428
(
2016
).
78.
J.
Nelson
,
S.
Haque
,
D.
Klug
, and
J.
Durrant
,
Phys. Rev. B
63
,
205321
(
2001
).
79.
A. V.
Barzykin
and
M.
Tachiya
,
J. Phys. Chem. B
106
,
4356
(
2002
).
80.
Y.
Yamada
and
Y.
Kanemitsu
,
Appl. Phys. Lett.
101
,
133907
(
2012
).
81.
J. J.
Walsh
,
C.
Jiang
,
J.
Tang
, and
A. J.
Cowan
,
Phys. Chem. Chem. Phys.
18
,
24825
(
2016
).
82.
A.
Furube
,
T.
Asahi
,
H.
Masuhara
,
H.
Yamashita
, and
M.
Anpo
,
J. Phys. Chem. B
103
,
3120
(
1999
).
83.
I. H. M.
Van Stokkum
,
D. S.
Larsen
, and
R.
Van Grondelle
,
Biochim. Biophys. Acta, Bioenerg.
1657
,
82
(
2004
).
84.
C.
Slavov
,
H.
Hartmann
, and
J.
Wachtveitl
,
Anal. Chem.
87
,
2328
(
2015
).
85.
R.
Kuriki
,
H.
Matsunaga
,
T.
Nakashima
,
K.
Wada
,
A.
Yamakata
,
O.
Ishitani
, and
K.
Maeda
,
J. Am. Chem. Soc.
138
,
5159
(
2016
).
86.
G. M.
Greetham
,
D.
Sole
,
I. P.
Clark
,
A. W.
Parker
,
M. R.
Pollard
, and
M.
Towrie
,
Rev. Sci. Instrum.
83
,
103107
(
2012
).
You do not currently have access to this content.