We present a density functional theory study of atomic and molecular adsorption on a single Pt atom deposited at the edges of graphene. We investigate geometric and electronic structures of atoms (H, C, N, and O) and molecules (O2, CO, OH, NO, H2O, and OOH) on a variety of Pt deposited graphene edges and compare the adsorption states with those on a Pt(111) surface and on a Pt single atom. Furthermore, using the calculated adsorption energy and simple kinetic models, the catalytic activities of a Pt single-atom catalyst for the oxygen reduction reaction and CO oxidation are discussed.

1.
F.
Rodríguez-Reinoso
,
I.
Rodríguez-Ramos
,
C.
Moreno-Castilla
,
A.
Guerrero-Ruiz
, and
J. D.
López-González
,
J. Catal.
99
,
171
(
1986
).
2.
T.
Yoshitake
,
Y.
Shimakawa
,
S.
Kuroshima
,
H.
Kimura
,
T.
Ichihashi
,
Y.
Kubo
,
D.
Kasuya
,
K.
Takahashi
,
F.
Kokai
,
M.
Yudasaka
, and
S.
Iijima
,
Phys. B
323
,
124
(
2002
).
3.
E.
Yoo
,
T.
Okata
,
T.
Akita
,
M.
Kohyama
,
J.
Nakamura
, and
I.
Honma
,
Nano Lett.
9
,
2255
(
2009
).
4.
J.
Oh
,
T.
Kondo
,
D.
Hatake
,
Y.
Iwasaki
,
Y.
Honma
,
Y.
Suda
,
D.
Sekiba
,
H.
Kudo
, and
J.
Nakamura
,
J. Phys. Chem. Lett.
1
,
463
(
2010
).
6.
L.
Xin
,
F.
Yang
,
S.
Rasouli
,
Y.
Qiu
,
Z.-F.
Li
,
A.
Uzunoglu
,
C.-J.
Sun
,
Y.
Liu
,
P.
Ferreira
,
W.
Li
,
Y.
Ren
,
L. A.
Stanciu
, and
J.
Xie
,
ACS Catal.
6
,
2642
(
2016
).
7.
H. C.
Dam
,
N. T.
Cuong
,
N. A.
Tuan
,
Y.-T.
Kim
,
H. T.
Bao
,
T.
Mitani
,
T.
Ozaki
, and
H.
Nagao
,
Chem. Phys. Lett.
432
,
213
(
2006
).
8.
N. T.
Cuong
,
A.
Fujiwara
,
T.
Mitani
, and
D. H.
Chi
,
Comput. Mater. Sci.
44
,
163
(
2008
).
9.
N. T.
Cuong
,
A.
Sugiyama
,
A.
Fujiwara
,
T.
Mitani
, and
D. H.
Chi
,
Phys. Rev. B
79
,
235417
(
2009
).
10.
H. C.
Dam
,
N. T.
Cuong
,
A.
Sugiyama
,
T.
Ozaki
,
A.
Fujiwara
,
T.
Mitani
, and
S.
Okada
,
Phys. Rev. B
79
,
115426
(
2009
).
11.
K.
Okazaki-Maeda
,
Y.
Morikawa
,
S.
Tanaka
, and
M.
Kohyama
,
Surf. Sci.
604
,
144
(
2010
).
12.
T. L.
Pham
,
P. V.
Dung
,
A.
Sugiyama
,
N. D.
Duc
,
T.
Shimoda
,
A.
Fujiwara
, and
D. H.
Chi
,
Comput. Mater. Sci.
49
,
S15
(
2010
).
13.
M.
Zhou
,
A.
Zhang
,
Z.
Dai
,
C.
Zhang
, and
Y. P.
Feng
,
J. Chem. Phys.
132
,
194704
(
2010
).
14.
Y.
Tang
,
Z.
Yang
, and
X.
Dai
,
Phys. Chem. Chem. Phys.
14
,
16566
(
2012
).
15.
I.
Fampiou
and
A.
Ramasubramaniam
,
J. Phys. Chem. C
116
,
6543
(
2012
).
16.
K. E.
Hayes
and
H.-S.
Lee
,
Chem. Phys.
393
,
96
(
2012
).
17.
J.
Russell
,
P.
Zapol
,
P.
Král
, and
L. A.
Curtiss
,
Chem. Phys. Lett.
536
,
9
(
2012
).
18.
A.
Chutia
,
I.
Hamada
, and
M.
Tokuyama
,
Surf. Sci.
628
,
116
(
2014
).
19.
R. J.
Gasper
and
A.
Ramasubramaniam
,
J. Phys. Chem. C
120
,
17408
(
2016
).
20.
H.
Shi
,
S. M.
Auerbach
, and
A.
Ramasubramaniam
,
J. Phys. Chem. C
120
,
11899
(
2016
).
21.
C. R. C.
Rêgo
,
P.
Tereshchuk
,
L. N.
Oliveira
, and
J. L. F.
Da Silva
,
Phys. Rev. B
95
,
235422
(
2017
).
22.
M.
Mahmoodinia
,
P.-O.
strand
Ȧ, and
D.
Chen
,
J. Phys. Chem. C
121
,
20802
(
2017
).
23.
S.
Sun
,
G.
Zhang
,
N.
Gauquelin
,
N.
Chen
,
J.
Zhou
,
S.
Yang
,
W.
Chen
,
X.
Meng
,
D.
Geng
,
M. N.
Banis
,
R.
Li
,
S.
Ye
,
S.
Knights
,
G. A.
Botton
,
T.-K.
Sham
, and
X.
Sun
,
Sci. Rep.
3
,
1775
(
2013
).
24.
J.
Liu
,
M.
Jiao
,
B.
Mei
,
Y.
Tong
,
Y.
Li
,
M.
Ruan
,
P.
Song
,
G.
Sun
,
L.
Jiang
,
Y.
Wang
,
Z.
Jiang
,
L.
Gu
,
Z.
Zhou
, and
W.
Xu
,
Angew. Chem., Int. Ed.
58
,
1163
(
2019
).
25.
A.
Hashimoto
and
M.
Takeguchi
,
J. Electron Microsc.
61
,
409
(
2012
).
26.
T.
Tomai
,
Y.
Kawaguchi
,
S.
Mitani
, and
I.
Honma
,
Electrochim. Acta
92
,
421
(
2013
).
27.
Y.
Shen
,
Z.
Zhang
,
K.
Xiao
, and
J.
Xi
,
Phys. Chem. Chem. Phys.
16
,
21609
(
2014
).
28.
K.
Yamazaki
,
Y.
Maehara
,
C.-C.
Lee
,
J.
Yoshinobu
,
T.
Ozaki
, and
K.
Gohara
,
J. Phys. Chem. C
122
,
27292
(
2018
).
29.
S. A.
Wella
,
Y.
Hamamoto
,
Suprijadi
,
Y.
Morikawa
, and
I.
Hamada
,
Nanoscale Adv.
1
,
1165
(
2019
).
30.
J. K.
Nørskov
,
J.
Rossmeisl
,
A.
Logadottir
,
L.
Lindqvist
,
J. R.
Kitchin
,
T.
Bligaard
, and
H.
Jónsson
,
J. Phys. Chem. B
108
,
17886
(
2004
).
31.
P.
Liu
,
A.
Logadottir
, and
J. K.
Nørskov
,
Electrochim. Acta
48
,
3731
(
2003
).
32.
Y.
Morikawa
,
K.
Iwata
, and
K.
Terakura
,
Appl. Surf. Sci.
169–170
,
11
(
2001
).
33.
Y.
Morikawa
,
H.
Ishii
, and
K.
Seki
,
Phys. Rev. B
69
,
041403
(
2004
).
34.
D.
Vanderbilt
,
Phys. Rev. B
41
,
7892
(
1990
).
35.
36.
Y.
Hamamoto
,
I.
Hamada
,
K.
Inagaki
, and
Y.
Morikawa
,
Phys. Rev. B
93
,
245440
(
2016
).
37.
G.
Román-Pérez
and
J. M.
Soler
,
Phys. Rev. Lett.
103
,
096102
(
2009
).
38.
J.
Wu
and
F.
Gygi
,
J. Chem. Phys.
136
,
224107
(
2012
).
39.
J. P.
Perdew
,
K.
Burke
, and
M.
Ernzerhof
,
Phys. Rev. Lett.
77
,
3865
(
1996
).
40.
I.
Hamada
and
Y.
Morikawa
,
J. Phys. Chem. C
112
,
10889
(
2008
).
41.
J.
Fearon
and
G. W.
Watson
,
J. Mater. Chem.
16
,
1989
(
2006
).
42.
S.
Gautier
,
S. N.
Steinmann
,
C.
Michel
,
P.
Fleurat-Lessard
, and
P.
Sautet
,
Phys. Chem. Chem. Phys.
17
,
28921
(
2015
).
43.
J.
Greeley
and
M.
Mavrikakis
,
J. Am. Chem. Soc.
124
,
7193
(
2002
).
44.
A. A.
Phatak
,
W. N.
Delgass
,
F. H.
Ribeiro
, and
W. F.
Schneider
,
J. Phys. Chem. C
113
,
7269
(
2009
).
45.
D. C.
Ford
,
Y.
Xu
, and
M.
Mavrikakis
,
Surf. Sci.
587
,
159
(
2005
).
46.
L.
Yan
,
Y.
Sun
,
Y.
Yamamoto
,
S.
Kasamatsu
,
I.
Hamada
, and
O.
Sugino
,
J. Chem. Phys.
149
,
164702
(
2018
).
47.
P. J.
Feibelman
,
B.
Hammer
,
J. K.
Nørskov
,
F.
Wagner
,
M.
Scheffler
,
R.
Stumpf
,
R.
Watwe
, and
J.
Dumesic
,
J. Phys. Chem. B
105
,
4018
(
2001
).
48.
J.
Wellendorff
,
K. T.
Lundgaard
,
K. W.
Jacobsen
, and
T.
Bligaard
,
J. Chem. Phys.
140
,
144107
(
2014
).
49.
P.
Lazić
,
M.
Alaei
,
N.
Atodiresei
,
V.
Caciuc
,
R.
Brako
, and
S.
Blügel
,
Phys. Rev. B
81
,
045401
(
2010
).
50.
G. T. K. K.
Gunasooriya
and
M.
Saeys
,
ACS Catal.
8
,
3770
(
2018
).
51.
G. T. K. K.
Gunasooriya
and
M.
Saeys
,
ACS Catal.
8
,
10225
(
2018
).
52.
K. G.
Lakshmikanth
,
I.
Kundappaden
, and
R.
Chatanathodi
,
Surf. Sci.
681
,
143
(
2019
).
53.
I.
Hamada
,
K.
Lee
, and
Y.
Morikawa
,
Phys. Rev. B
81
,
115452
(
2010
).
54.
I.
Hamada
and
S.
Meng
,
Chem. Phys. Lett.
521
,
161
(
2012
).
55.
J.
Carrasco
,
J.
Klimeš
, and
A.
Michaelides
,
J. Chem. Phys.
138
,
024708
(
2013
).
56.
B.
Hammer
,
Y.
Morikawa
, and
J. K.
Nørskov
,
Phys. Rev. Lett.
76
,
2141
(
1996
).
57.
Y.-W.
Son
,
M. L.
Cohen
, and
S. G.
Louie
,
Phys. Rev. Lett.
97
,
216803
(
2006
).
58.
R.
Hoffmann
,
Rev. Mod. Phys.
60
,
601
(
1988
).
59.
H.
Aizawa
,
Y.
Morikawa
,
S.
Tsuneyuki
,
K.
Fukutani
, and
T.
Ohno
,
Surf. Sci.
514
,
394
(
2002
).
60.
D. R.
Lide
,
CRC Handbook of Chemistry and Physic
(
CRC Press
,
2003
).
61.
J.
Li
,
H.-M.
Yin
,
X.-B.
Li
,
E.
Okunishi
,
Y.-L.
Shen
,
J.
He
,
Z.-K.
Tang
,
W.-X.
Wang
,
E.
Yücelen
,
C.
Li
,
Y.
Gong
,
L.
Gu
,
S.
Miao
,
L.-M.
Liu
,
J.
Luo
, and
Y.
Ding
,
Nat. Energy
2
,
17111
(
2017
).
62.
M.
Reda
,
H. A.
Hansen
, and
T.
Vegge
,
ACS Catal.
8
,
10521
(
2018
).
63.
H.
Liu
,
C.
Song
,
L.
Zhang
,
J.
Zhang
,
H.
Wang
, and
D. P.
Wilkinson
,
J. Power Sources
155
,
95
(
2006
).
64.
M.
Otani
and
O.
Sugino
,
Phys. Rev. B
73
,
115407
(
2006
).
65.
I.
Hamada
,
M.
Otani
,
O.
Sugino
, and
Y.
Morikawa
,
Phys. Rev. B
80
,
165411
(
2009
).
66.
S.
Nishihara
and
M.
Otani
,
Phys. Rev. B
96
,
115429
(
2017
).
67.
J.
Haruyama
,
T.
Ikeshoji
, and
M.
Otani
,
Phys. Rev. Mater.
2
,
095801
(
2018
).
68.
B.
Hammer
,
L. B.
Hansen
, and
J. K.
Nørskov
,
Phys. Rev. B
59
(
11
),
7413
7421
(
1999
).
69.
J.
Wellendorff
,
K. T.
Lundgaard
,
A.
Møgelhøj
,
V.
Petzold
,
D. D.
Landis
,
J. K.
Nørskov
,
T.
Bligaard
, and
K. W.
Jacobsen
,
Phys. Rev. B
85
(
23
),
235149
(
2012
).

Supplementary Material

You do not currently have access to this content.