Charge transfer (CT) at avoided crossings of excited ionized states of argon dimers is observed using a two-color pump-probe experiment at the free-electron laser in Hamburg (FLASH). The process is initiated by the absorption of three 27-eV-photons from the pump pulse, which leads to the population of Ar2+*–Ar states. Due to nonadiabatic coupling between these one-site doubly ionized states and two-site doubly ionized states of the type Ar+*–Ar+, CT can take place leading to the population of the latter states. The onset of this process is probed by a delayed infrared (800 nm) laser pulse. The latter ionizes the dimers populating repulsive Ar2+ –Ar+ states, which then undergo a Coulomb explosion. From the delay-dependent yields of the obtained Ar2+ and Ar+ ions, the lifetime of the charge-transfer process is extracted. The obtained experimental value of (531 ± 136) fs agrees well with the theoretical value computed from Landau-Zener probabilities.

1.
L. S.
Cederbaum
,
J.
Zobeley
, and
F.
Tarantelli
,
Phys. Rev. Lett.
79
,
4778
(
1997
).
2.
T.
Jahnke
,
J. Phys. B: At., Mol. Opt. Phys.
48
,
082001
(
2015
).
3.
T.
Jahnke
,
A.
Czasch
,
M. S.
Schöffler
,
S.
Schössler
,
A.
Knapp
,
M.
Käsz
,
J.
Titze
,
C.
Wimmer
,
K.
Kreidi
,
R. E.
Grisenti
,
A.
Staudte
,
O.
Jagutzki
,
U.
Hergenhahn
,
H.
Schmidt-Böcking
, and
R.
Dörner
,
Phys. Rev. Lett.
93
,
163401
(
2004
).
4.
K.
Schnorr
,
A.
Senftleben
,
M.
Kurka
,
A.
Rudenko
,
L.
Foucar
,
G.
Schmid
,
A.
Broska
,
T.
Pfeifer
,
K.
Meyer
,
D.
Anielski
,
R.
Boll
,
D.
Rolles
,
M.
Kübel
,
M. F.
Kling
,
Y. H.
Jiang
,
S.
Mondal
,
T.
Tachibana
,
K.
Ueda
,
T.
Marchenko
,
M.
Simon
,
G.
Brenner
,
R.
Treusch
,
S.
Scheit
,
V.
Averbukh
,
J.
Ullrich
,
C. D.
Schröter
, and
R.
Moshammer
,
Phys. Rev. Lett.
111
,
093402
(
2013
).
5.
R.
Santra
,
J.
Zobeley
,
L. S.
Cederbaum
, and
N.
Moiseyev
,
Phys. Rev. Lett.
85
,
4490
(
2000
).
6.
S.
Marburger
,
O.
Kugeler
,
U.
Hergenhahn
, and
T.
Möller
,
Phys. Rev. Lett.
90
,
203401
(
2003
).
7.
V.
Averbukh
and
L. S.
Cederbaum
,
Phys. Rev. Lett.
96
,
053401
(
2006
).
8.
M.
Mucke
,
M.
Braune
,
S.
Barth
,
M.
Förstel
,
T.
Lischke
,
V.
Ulrich
,
T.
Arion
,
U.
Becker
,
A.
Bradshaw
, and
U.
Hergenhahn
,
Nat. Phys.
6
,
143
(
2010
).
9.
T.
Jahnke
,
H.
Sann
,
T.
Havermeier
,
K.
Kreidi
,
C.
Stuck
,
M.
Meckel
,
M.
Schöffler
,
N.
Neumann
,
R.
Wallauer
,
S.
Voss
,
A.
Czasch
,
O.
Jagutzki
,
A.
Malakzadeh
,
F.
Afaneh
,
T.
Weber
,
H.
Schmidt-Böcking
, and
R.
Dörner
,
Nat. Phys.
6
,
139
(
2010
).
10.
G.
Öhrwall
,
N.
Ottosson
,
W.
Pokapanich
,
S.
Legendre
,
S.
Svensson
, and
O.
Björneholm
,
J. Phys. Chem. B
114
,
17057
(
2010
).
11.
Y.
Morishita
,
X.-J.
Liu
,
N.
Saito
,
T.
Lischke
,
M.
Kato
,
G.
Prümper
,
M.
Oura
,
H.
Yamaoka
,
Y.
Tamenori
,
I. H.
Suzuki
, and
K.
Ueda
,
Phys. Rev. Lett.
96
,
243402
(
2006
).
12.
K.
Ueda
,
X.-J.
Liu
,
G.
Prümper
,
H.
Fukuzawa
,
Y.
Morishita
, and
N.
Saito
,
J. Electron Spectrosc. Relat. Phenom.
155
,
113
(
2007
).
13.
P.
Lablanquie
,
T.
Aoto
,
Y.
Hikosaka
,
Y.
Morioka
,
F.
Penent
, and
K.
Ito
,
J. Chem. Phys.
127
,
154323
(
2007
).
14.
M.
Kimura
,
H.
Fukuzawa
,
K.
Sakai
,
S.
Mondal
,
E.
Kukk
,
Y.
Kono
,
S.
Nagaoka
,
Y.
Tamenori
,
N.
Saito
, and
K.
Ueda
,
Phys. Rev. A
87
,
043414
(
2013
).
15.
M.
Kimura
,
H.
Fukuzawa
,
T.
Tachibana
,
Y.
Ito
,
S.
Mondal
,
M.
Okunishi
,
M.
Schöffler
,
J.
Williams
,
Y.
Jiang
,
Y.
Tamenori
,
N.
Saito
, and
K.
Ueda
,
J. Phys. Chem. Lett.
4
,
1838
(
2013
).
16.
X.
Ren
,
E. J.
Al Maalouf
,
A.
Dorn
, and
S.
Denifl
,
Nat. Commun.
7
,
11093
(
2016
).
17.
J.
Rist
,
T.
Miteva
,
B.
Gaire
,
H.
Sann
,
F.
Trinter
,
M.
Keiling
,
N.
Gehrken
,
A.
Moradmand
,
B.
Berry
,
M.
Zohrabi
,
M.
Kunitski
,
I.
Ben-Itzhak
,
A.
Belkacem
,
T.
Weber
,
A. L.
Landers
,
M.
Schöffler
,
J. B.
Williams
,
P.
Kolorenc
,
K.
Gokhberg
,
T.
Jahnke
, and
R.
Dörner
,
Chem. Phys.
482
,
185
(
2017
).
18.
S. D.
Stoychev
,
A. I.
Kuleff
,
F.
Tarantelli
, and
L. S.
Cederbaum
,
J. Chem. Phys.
128
,
014307
(
2008
).
19.
T.
Miteva
,
Y.-C.
Chiang
,
P.
Kolorenč
,
A. I.
Kuleff
,
K.
Gokhberg
, and
L. S.
Cederbaum
,
J. Chem. Phys.
141
,
064307
(
2014
).
20.
T.
Mizuno
,
P.
Cörlin
,
T.
Miteva
,
K.
Gokhberg
,
A. I.
Kuleff
,
L. S.
Cederbaum
,
T.
Pfeifer
,
A.
Fischer
, and
R.
Moshammer
,
J. Chem. Phys.
146
,
104305
(
2017
).
21.
J.
Zobeley
,
R.
Santra
, and
L. S.
Cederbaum
,
J. Chem. Phys.
115
,
5076
(
2001
).
22.
K.
Sakai
,
S.
Stoychev
,
T.
Ouchi
,
I.
Higuchi
,
M.
Schöffler
,
T.
Mazza
,
H.
Fukuzawa
,
K.
Nagaya
,
M.
Yao
,
Y.
Tamenori
,
A. I.
Kuleff
,
N.
Saito
, and
K.
Ueda
,
Phys. Rev. Lett.
106
,
033401
(
2011
).
23.
R.
Johnsen
and
M. A.
Biondi
,
Phys. Rev. A
18
,
996
(
1978
).
24.
N.
Saito
,
Y.
Morishita
,
I. H.
Suzuki
,
S. D.
Stoychev
,
A. I.
Kuleff
,
L. S.
Cederbaum
,
X.-J.
Liu
,
H.
Fukuzawa
,
G.
Prümper
, and
K.
Ueda
,
Chem. Phys. Lett.
441
,
16
(
2007
).
25.
A.
Devaquet
,
Pure Appl. Chem.
41
,
455
(
1975
).
26.
X.-J.
Liu
,
N.
Saito
,
H.
Fukuzawa
,
Y.
Morishita
,
S.
Stoychev
,
A.
Kuleff
,
I. H.
Suzuki
,
Y.
Tamenori
,
R.
Richter
,
G.
Prümper
, and
K.
Ueda
,
J. Phys. B: At., Mol. Opt. Phys.
40
,
F1
(
2007
).
27.
W.
Ackermann
,
G.
Asova
,
V.
Ayvazyan
,
A.
Azima
,
N.
Baboi
 et al,
Nat. Photonics
1
,
336
(
2007
).
28.
K.
Tiedtke
,
A.
Azima
,
N.
von Bargen
,
L.
Bittner
,
S.
Bonfigt
,
S.
Düsterer
,
B.
Faatz
,
U.
Frühling
,
M.
Gensch
,
C.
Gerth
,
N.
Guerassimova
,
U.
Hahn
,
T.
Hans
,
M.
Hesse
,
K.
Honkavaar
,
U.
Jastrow
,
P.
Juranic
,
S.
Kapitzki
,
B.
Keitel
,
T.
Kracht
,
M.
Kuhlmann
,
W.
Li
,
M.
Martins
,
T.
Nunez
,
E.
Plönjes
,
H.
Redlin
,
E.
Saldin
,
E.
Schneidmiller
,
J.
Schneider
,
S.
Schreiber
,
N.
Stojanovic
,
F.
Tavella
,
S.
Toleikis
,
R.
Treusch
,
H.
Weigelt
,
M.
Wellhöfer
,
H.
Wabnitz
,
M.
Yurkov
, and
J.
Feldhaus
,
New J. Phys.
11
,
023029
(
2009
).
29.
H.
Redlin
,
A.
Al-Shemmary
,
A.
Azima
,
N.
Stojanovic
,
F.
Tavella
,
I.
Will
, and
S.
Düsterer
,
Nucl. Instrum. Methods Phys. Res., Sect. A
635
,
S88
(
2011
).
30.
J.
Ullrich
,
R.
Moshammer
,
A.
Dorn
,
R.
Dörner
,
L.
Schmidt
, and
H.
Schmidt-Böcking
,
Rep. Prog. Phys.
66
,
1463
(
2003
).
31.
J.
Schirmer
and
A.
Barth
,
Z. Phys. A
317
,
267
(
1984
).
32.
Y.
Velkov
,
T.
Miteva
,
N.
Sisourat
, and
J.
Schirmer
,
J. Chem. Phys.
135
,
154113
(
2011
).
33.
D. E.
Woon
and
T. H.
Dunning
, Jr.
,
J. Chem. Phys.
98
,
1358
(
1993
).
34.

The additional s, p, and d diffuse functions were generated as an even tempered sequence from the most diffuse s, p, and d basis functions with exponents ξ = αβl, where α is the exponent of the previous function, β = 10, and l = −0.5.

35.
M. W.
Schmidt
,
K. K.
Baldridge
,
J. A.
Boatz
,
S. T.
Elbert
,
M. S.
Gordon
,
J. H.
Jensen
,
S.
Koseki
,
N.
Matsunaga
,
K. A.
Nguyen
,
S.
Su
,
T. L.
Windus
,
M.
Dupuis
, and
J. A.
Montgomery
,
J. Comput. Chem.
14
,
1347
(
1993
).
36.
A.
Kramida
,
Y.
Ralchenko
,
J.
Reader
, and
NIST ASD Team
, NIST Atomic Spectra Database (version 5.4) (Online), available: http://physics.nist.gov/asd,
National Institute of Standards and Technology
,
Gaithersburg, MD
,
2017
.
37.
P. R.
Herman
,
P. E.
LaRocque
, and
B. P.
Stoicheff
,
J. Chem. Phys.
89
,
4535
(
1988
).
38.
B.
Manschwetus
,
H.
Rottke
,
G.
Steinmeyer
,
L.
Foucar
,
A.
Czasch
,
H.
Schmidt-Böcking
, and
W.
Sandner
,
Phys. Rev. A
82
,
013413
(
2010
).
39.
B.
Ulrich
,
A.
Vredenborg
,
A.
Malakzadeh
,
M.
Meckel
,
K.
Cole
,
M.
Smolarski
,
Z.
Chang
,
T.
Jahnke
, and
R.
Dörner
,
Phys. Rev. A
82
,
013412
(
2010
).
40.
J.
Wu
,
A.
Vredenborg
,
B.
Ulrich
,
L. P. H.
Schmidt
,
M.
Meckel
,
S.
Voss
,
H.
Sann
,
H.
Kim
,
T.
Jahnke
, and
R.
Dörner
,
Phys. Rev. Lett.
107
,
043003
(
2011
).
41.
K.
Schnorr
,
A.
Senftleben
,
G.
Schmid
,
S.
Augustin
,
M.
Kurka
,
A.
Rudenko
,
L.
Foucar
,
A.
Broska
,
K.
Meyer
,
D.
Anielski
,
R.
Boll
,
D.
Rolles
,
M.
Kübel
,
M. F.
Kling
,
Y. H.
Jiang
,
S.
Mondal
,
T.
Tachibana
,
K.
Ueda
,
T.
Marchenko
,
M.
Simon
,
G.
Brenner
,
R.
Treusch
,
S.
Scheit
,
V.
Averbukh
,
J.
Ullrich
,
T.
Pfeifer
,
C. D.
Schröter
, and
R.
Moshammer
,
J. Electron Spectrosc. Relat. Phenom.
204
,
245
(
2015
).
42.
L.
Landau
,
Phys. Z. Sowjetunion
2
,
46
(
1932
).
43.
C.
Zener
,
Proc. R. Soc. A
137
,
696
(
1932
).
44.
E.
Stueckelberg
, “
Theorie der unelastischen Stösse zwischen Atomen
,” in
An Unconventional Figure of Twentieth Century Physics
, edited by
G.
Wanders
,
J.
Lacki
, and
H.
Ruegg
(
Birkhäuser
,
Basel
,
2009
).
You do not currently have access to this content.