We describe the real-space imaging of the products of molecular scattering, applied to collisions of hydroxyl radicals with low-vapor-pressure-liquid surfaces. A pulsed molecular beam of OD (for technical reasons) with a mean laboratory-frame kinetic energy of 29.5 kJ mol−1 was directed at continually refreshed surfaces of the representative liquids perfluoropolyether, squalane, and squalene. Laser-induced fluorescence (LIF) was excited by pulsed laser light shaped into a planar sheet, tuned to selected rovibronic transitions in the OD A–X band. The LIF emission was imaged and intensified before being captured by an external camera. Sequences of images allowed the evolution of the incident packet and scattered plumes of OD molecules to be observed. The results confirm previous observations of the internal-state distributions of the scattered OD and its differential survival probability on different liquid surfaces. New measurements of the angular distributions found them all to be broad and approximately symmetric, independent of the angle of incidence. This is interpreted as implying a high degree of atomic-scale roughness, rather than a predominant trapping-desorption mechanism, because of the other observed signatures of impulsive scattering; these include the degree of OD rotational excitation, superthermal speeds, and the correlation of speed with scattering angle. This approach has considerable potential to be applied in related gas-surface scattering experiments. It is immune from the difficulties of some other imaging methods that involve charged-particle detection and allows a spatially extended region of the scattering plane perpendicular to the surface to be imaged.

1.
2.
P.
Davidovits
,
C. E.
Kolb
,
L. R.
Williams
,
J. T.
Jayne
, and
D. R.
Worsnop
,
Chem. Rev.
106
,
1323
(
2006
).
3.
M. A.
Tesa-Serrate
,
E. J.
Smoll
,
T. K.
Minton
, and
K. G.
McKendrick
,
Annu. Rev. Phys. Chem.
67
,
515
(
2016
).
4.
J. A.
Faust
and
G. M.
Nathanson
,
Chem. Soc. Rev.
45
,
3609
(
2016
).
5.
G. B.
Ellison
,
A. F.
Tuck
, and
V.
Vaida
,
J. Geophys. Res.: Atmos.
104
,
11633
, https://doi.org/10.1029/1999jd900073 (
1999
).
6.
7.
D. J.
Donaldson
and
V.
Vaida
,
Chem. Rev.
106
,
1445
(
2006
).
8.
B. J.
Finlayson-Pitts
,
Phys. Chem. Chem. Phys.
11
,
7760
(
2009
).
9.
D. L.
Che
,
J. D.
Smith
,
S. R.
Leone
,
M.
Ahmed
, and
K. R.
Wilson
,
Phys. Chem. Chem. Phys.
11
,
7885
(
2009
).
10.
J. D.
Smith
,
J. H.
Kroll
,
C. D.
Cappa
,
D. L.
Che
,
C. L.
Liu
,
M.
Ahmed
,
S. R.
Leone
,
D. R.
Worsnop
, and
K. R.
Wilson
,
Atmos. Chem. Phys.
9
,
3209
(
2009
).
11.
F. A.
Houle
,
W. D.
Hinsberg
, and
K. R.
Wilson
,
Phys. Chem. Chem. Phys.
17
,
4412
(
2015
).
12.
R. C.
Chapleski
,
Y.
Zhang
,
D.
Troya
, and
J. R.
Morris
,
Chem. Soc. Rev.
45
,
3731
(
2016
).
13.
S.
Enami
,
Y.
Sakamoto
,
K.
Hara
,
K.
Osada
,
M. R.
Hoffmann
, and
A. J.
Colussi
,
Environ. Sci. Technol.
50
,
1834
(
2016
).
14.
B. G.
Perkins
, Jr.
and
D. J.
Nesbitt
,
J. Phys. Chem. B
110
,
17126
(
2006
).
15.
A. M.
Zolot
,
W. W.
Harper
,
B. G.
Perkins
,
P. J.
Dagdigian
, and
D. J.
Nesbitt
,
J. Chem. Phys.
125
,
021101
(
2006
).
16.
B. G.
Perkins
, Jr.
and
D. J.
Nesbitt
,
J. Phys. Chem. A
111
,
7420
(
2007
).
17.
B. G.
Perkins
, Jr.
and
D. J.
Nesbitt
,
J. Phys. Chem. B
112
,
507
(
2008
).
18.
A. W.
Gisler
and
D. J.
Nesbitt
,
Faraday Discuss.
157
,
297
(
2012
).
19.
P. A. J.
Bagot
,
C.
Waring
,
M. L.
Costen
, and
K. G.
McKendrick
,
J. Phys. Chem. C
112
,
10868
(
2008
).
20.
C.
Waring
,
K. L.
King
,
P. A. J.
Bagot
,
M. L.
Costen
, and
K. G.
McKendrick
,
Phys. Chem. Chem. Phys.
13
,
8457
(
2011
).
21.
K. L.
King
,
G.
Paterson
,
G. E.
Rossi
,
M.
Iljina
,
R. E.
Westacott
,
M. L.
Costen
, and
K. G.
McKendrick
,
Phys. Chem. Chem. Phys.
15
,
12852
(
2013
).
22.
S. B. M.
Bosio
and
W. L.
Hase
,
J. Chem. Phys.
107
,
9677
(
1997
).
23.
T. Y.
Yan
,
W. L.
Hase
, and
J. R.
Barker
,
Chem. Phys. Lett.
329
,
84
(
2000
).
24.
T. Y.
Yan
and
W. L.
Hase
,
J. Phys. Chem. B
106
,
8029
(
2002
).
25.
T. Y.
Yan
,
N.
Isa
,
K. D.
Gibson
,
S. J.
Sibener
, and
W. L.
Hase
,
J. Phys. Chem. A
107
,
10600
(
2003
).
26.
N.
Isa
,
K. D.
Gibson
,
T.
Yan
,
W.
Hase
, and
S. J.
Sibener
,
J. Chem. Phys.
120
,
2417
(
2004
).
27.
E.
Martinez-Nunez
,
A.
Rahaman
, and
W. L.
Hase
,
J. Phys. Chem. C
111
,
354
(
2007
).
28.
Y. X.
Peng
,
L.
Liu
,
Z.
Cao
,
S.
Li
,
O. A.
Mazyar
,
W. L.
Hase
, and
T. Y.
Yan
,
J. Phys. Chem. C
112
,
20340
(
2008
).
29.
J. J.
Nogueira
,
S. A.
Vazquez
,
U.
Lourderaj
,
W. L.
Hase
, and
E.
Martinez-Nunez
,
J. Phys. Chem. C
114
,
18455
(
2010
).
30.
D.
Troya
and
G. C.
Schatz
,
J. Chem. Phys.
120
,
7696
(
2004
).
31.
B.
Scott Day
,
J. R.
Morris
, and
D.
Troya
,
J. Chem. Phys.
122
,
214712
(
2005
).
32.
J. P.
Layfield
and
D.
Troya
,
J. Chem. Phys.
132
,
134307
(
2010
).
33.
D.
Troya
,
Theor. Chem. Acc.
131
,
1072
(
2012
).
34.
D. J.
Garton
,
T. K.
Minton
,
M.
Alagia
,
N.
Balucani
,
P.
Casavecchia
, and
G. G.
Volpi
,
Faraday Discuss.
108
,
387
(
1997
).
35.
F.
Ausfelder
and
K. G.
McKendrick
,
Prog. React. Kinet. Mech.
25
,
299
(
2000
).
36.
H.
Kelso
,
S. P. K.
Kohler
,
D. A.
Henderson
, and
K. G.
McKendrick
,
J. Chem. Phys.
119
,
9985
(
2003
).
37.
S. P. K.
Kohler
,
M.
Allan
,
H.
Kelso
,
D. A.
Henderson
, and
K. G.
McKendrick
,
J. Chem. Phys.
122
,
024712
(
2005
).
38.
S. P. K.
Kohler
,
M.
Allan
,
M. L.
Costen
, and
K. G.
McKendrick
,
J. Phys. Chem. B
110
,
2771
(
2006
).
39.
M.
Allan
,
P. A. J.
Bagot
,
M. L.
Costen
, and
K. G.
McKendrick
,
J. Phys. Chem. C
111
,
14833
(
2007
).
40.
M.
Allan
,
P. A. J.
Bagot
,
S. P. K.
Koehler
,
S. K.
Reed
,
R. E.
Westacott
,
M. L.
Costen
, and
K. G.
McKendrick
,
Phys. Scr.
76
,
C42
(
2007
).
41.
M.
Allan
,
P. A. J.
Bagot
,
R. E.
Westacott
,
M. L.
Costen
, and
K. G.
McKendrick
,
J. Phys. Chem. C
112
,
1524
(
2008
).
42.
C.
Waring
,
P. A. J.
Bagot
,
M. T.
Raeisaenen
,
M. L.
Costen
, and
K. G.
McKendrick
,
J. Phys. Chem. A
113
,
4320
(
2009
).
43.
C.
Waring
,
P. A. J.
Bagot
,
M. W. P.
Bebbington
,
M. T.
Raisanen
,
M.
Buck
,
M. L.
Costen
, and
K. G.
McKendrick
,
J. Phys. Chem. Lett.
1
,
1917
(
2010
).
44.
C.
Waring
,
P. A. J.
Bagot
,
J. M.
Slattery
,
M. L.
Costen
, and
K. G.
McKendrick
,
J. Phys. Chem. Lett.
1
,
429
(
2010
).
45.
C.
Waring
,
P. A. J.
Bagot
,
J. M.
Slattery
,
M. L.
Costen
, and
K. G.
McKendrick
,
J. Phys. Chem. A
114
,
4896
(
2010
).
46.
C.
Waring
,
P. A. J.
Bagot
,
M. L.
Costen
, and
K. G.
McKendrick
,
J. Phys. Chem. Lett.
2
,
12
(
2011
).
47.
C.
Waring
,
K. L.
King
,
M. L.
Costen
, and
K. G.
McKendrick
,
J. Phys. Chem. A
115
,
7210
(
2011
).
48.
M. A.
Tesa-Serrate
,
K. L.
King
,
G.
Paterson
,
M. L.
Costen
, and
K. G.
McKendrick
,
Phys. Chem. Chem. Phys.
16
,
173
(
2014
).
49.
M. A.
Tesa-Serrate
,
B. C.
Marshall
,
E. J.
Smoll
,
S. M.
Purcell
,
M. L.
Costen
,
J. M.
Slattery
,
T. K.
Minton
, and
K. G.
McKendrick
,
J. Phys. Chem. C
119
,
5491
(
2015
).
50.
S. M.
Purcell
,
M. A.
Tesa-Serrate
,
B. C.
Marshall
,
D. W.
Bruce
,
L.
D’Andrea
,
M. L.
Costen
,
J. M.
Slattery
,
E. J.
Smoll
,
T. K.
Minton
, and
K. G.
McKendrick
,
Langmuir
32
,
9938
(
2016
).
51.
M. A.
Tesa-Serrate
,
E. J.
Smoll
,
L.
D’Andrea
,
S. M.
Purcell
,
M. L.
Costen
,
D. W.
Bruce
,
J. M.
Slattery
,
T. K.
Minton
, and
K. G.
McKendrick
,
J. Phys. Chem. C
120
,
27369
(
2016
).
52.
R. H.
Bianchini
,
M. A.
Tesa-Serrate
,
M. L.
Costen
, and
K. G.
McKendrick
,
J. Phys. Chem. C
122
,
6648
(
2018
).
53.
M. P.
Ziemkiewich
,
A.
Zutz
, and
D. J.
Nesbitt
,
J. Phys. Chem. C
116
,
14284
(
2012
).
54.
A.
Zutz
and
D. J.
Nesbitt
,
J. Chem. Phys.
147
,
054704
(
2017
).
55.
W. B.
Chapman
,
B. W.
Blackmon
,
S.
Nizkorodov
, and
D. J.
Nesbitt
,
J. Chem. Phys.
109
,
9306
(
1998
).
56.
B. G.
Perkins
,
T.
Haber
, and
D. J.
Nesbitt
,
J. Phys. Chem. B
109
,
16396
(
2005
).
57.
A. M.
Zolot
,
P. J.
Dagdigian
, and
D. J.
Nesbitt
,
J. Chem. Phys.
129
,
194705
(
2008
).
58.
J. J.
Nogueira
,
S. A.
Vazquez
,
O. A.
Mazyar
,
W. L.
Hase
,
B. G.
Perkins
, Jr.
,
D. J.
Nesbitt
, and
E.
Martinez-Nunez
,
J. Phys. Chem. A
113
,
3850
(
2009
).
59.
B. G.
Perkins
and
D. J.
Nesbitt
,
Phys. Chem. Chem. Phys.
12
,
14294
(
2010
).
60.
B. G.
Perkins
and
D. J.
Nesbitt
,
J. Phys. Chem. A
114
,
1398
(
2010
).
61.
D. W.
Chandler
and
P. L.
Houston
,
J. Chem. Phys.
87
,
1445
(
1987
).
62.
A.
Eppink
and
D. H.
Parker
,
Rev. Sci. Instrum.
68
,
3477
(
1997
).
63.
M. N. R.
Ashfold
,
N. H.
Nahler
,
A. J.
Orr-Ewing
,
O. P. J.
Vieuxmaire
,
R. L.
Toomes
,
T. N.
Kitsopoulos
,
I. A.
Garcia
,
D. A.
Chestakov
,
S. M.
Wu
, and
D. H.
Parker
,
Phys. Chem. Chem. Phys.
8
,
26
(
2006
).
64.
A. I.
Chichinin
,
K. H.
Gericke
,
S.
Kauczok
, and
C.
Maul
,
Int. Rev. Phys. Chem.
28
,
607
(
2009
).
65.
D. W.
Chandler
,
P. L.
Houston
, and
D. H.
Parker
,
J. Chem. Phys.
147
,
013601
(
2017
).
66.
A. G.
Suits
,
Rev. Sci. Instrum.
89
,
111101
(
2018
).
67.
S. P. K.
Koehler
,
Y. Y.
Ji
,
D. J.
Auerbach
, and
A. M.
Wodtke
,
Phys. Chem. Chem. Phys.
11
,
7540
(
2009
).
68.
J. R.
Roscioli
and
D. J.
Nesbitt
,
Faraday Discuss.
150
,
471
(
2011
).
69.
M.
Reid
and
S. P. K.
Koehler
,
Rev. Sci. Instrum.
84
,
044101
(
2013
).
70.
D. J.
Harding
,
J.
Neugebohren
,
D. J.
Auerbach
,
T. N.
Kitsopoulos
, and
A. M.
Wodtke
,
J. Phys. Chem. A
119
,
12255
(
2015
).
71.
D. J.
Hadden
,
T. M.
Messider
,
J. G.
Leng
, and
S. J.
Greaves
,
Rev. Sci. Instrum.
87
,
106104
(
2016
).
72.
M. J.
Dyer
and
D. R.
Crosley
,
Opt. Lett.
7
,
382
(
1982
).
73.
G.
Kychakoff
,
R. D.
Howe
,
R. K.
Hanson
, and
J. C.
McDaniel
,
Appl. Opt.
21
,
3225
(
1982
).
74.
K.
Kohsehoinghaus
,
Prog. Energy Combust. Sci.
20
,
203
(
1994
).
75.
A. C.
Eckbreth
,
Laser Diagnostics for Combustion Temperature and Species
, 2nd ed. (
Gordon & Breach
,
Amsterdam, UK
,
1996
).
76.
M.
Alden
,
J.
Bood
,
Z. S.
Li
, and
M.
Richter
,
Proc. Combust. Inst.
33
,
69
(
2011
).
77.
E.
Fridell
,
U.
Westblom
,
M.
Alden
, and
A.
Rosen
,
J. Catal.
128
,
92
(
1991
).
78.
F.
Gudmundson
,
E.
Fridell
,
A.
Rosen
, and
B.
Kasemo
,
J. Phys. Chem.
97
,
12828
(
1993
).
79.
S.
Blomberg
,
J. F.
Zhou
,
J.
Gustafson
,
J.
Zetterberg
, and
E.
Lundgren
,
J. Phys.: Condens. Matter
28
,
453002
(
2016
).
80.
J.
Zetterberg
,
S.
Blomberg
,
J. F.
Zhou
,
J.
Gustafson
, and
E.
Lundgren
, in
Operando Research in Heterogeneous Catalysis
, edited by
J.
Frenken
and
I.
Groot
(
Springer International Publishing AG
,
Cham
,
2017
), p.
131
.
81.
D.
Eres
,
M.
Gurnick
, and
J. D.
McDonald
,
J. Chem. Phys.
81
,
5552
(
1984
).
82.
Y. W.
Chen
,
T. H.
Yang
, and
K. M.
Chen
,
Phys. Chem. Chem. Phys.
11
,
7111
(
2009
).
83.
A. L.
Collopy
,
S. Q.
Ding
,
Y. W.
Wu
,
I. A.
Finneran
,
L.
Anderegg
,
B. L.
Augenbraun
,
J. M.
Doyle
, and
J.
Ye
,
Phys. Rev. Lett.
121
,
213201
(
2018
).
84.
J.
Luque
and
D. R.
Crosley
, LIFBASE: Database and spectral simulation for diatomic molecules, Version 1.6,
SRI International
,
1999
.
85.
M. E.
King
,
G. M.
Nathanson
,
M. A.
Hanninglee
, and
T. K.
Minton
,
Phys. Rev. Lett.
70
,
1026
(
1993
).
86.
D. J.
Garton
,
T. K.
Minton
,
M.
Alagia
,
N.
Balucani
,
P.
Casavecchia
, and
G. G.
Volpi
,
J. Chem. Phys.
112
,
5975
(
2000
).
87.
J. M.
Zhang
,
D. J.
Garton
, and
T. K.
Minton
,
J. Chem. Phys.
117
,
6239
(
2002
).
88.
J. M.
Zhang
,
H. P.
Upadhyaya
,
A. L.
Brunsvold
, and
T. K.
Minton
,
J. Phys. Chem. B
110
,
12500
(
2006
).
89.
B. C.
Marshall
,
E. J.
Smoll
,
S. M.
Purcell
,
M. L.
Costen
,
K. G.
McKendrick
, and
T. K.
Minton
,
J. Phys. Chem. C
120
,
12472
(
2016
).
90.
M. E.
King
,
K. M.
Fiehrer
,
G. M.
Nathanson
, and
T. K.
Minton
,
J. Phys. Chem. A
101
,
6556
(
1997
).
91.
M. E.
King
,
M. E.
Saecker
, and
G. M.
Nathanson
,
J. Chem. Phys.
101
,
2539
(
1994
).
92.
G. M.
Nathanson
,
P.
Davidovits
,
D. R.
Worsnop
, and
C. E.
Kolb
,
J. Phys. Chem.
100
,
13007
(
1996
).
93.
W. A.
Alexander
,
J.
Zhang
,
V. J.
Murray
,
G. M.
Nathanson
, and
T. K.
Minton
,
Faraday Discuss.
157
,
355
(
2012
).
94.
S. P. K.
Kohler
,
S. K.
Reed
,
R. E.
Westacott
, and
K. G.
McKendrick
,
J. Phys. Chem. B
110
,
11717
(
2006
).
95.
D.
Kim
and
G. C.
Schatz
,
J. Phys. Chem. A
111
,
5019
(
2007
).
96.
M.
Nakauchi
,
T.
Mabuchi
,
Y.
Yoshimoto
,
T.
Hori
,
I.
Kinefuchi
,
H.
Takeuchi
, and
T.
Tokumasu
,
J. Phys. Chem. C
123
,
7125
(
2019
).
97.
S. R.
Cohen
,
R.
Naaman
, and
J.
Sagiv
,
J. Chem. Phys.
88
,
2757
(
1988
).
98.
A. J.
Kenyon
,
A. J.
McCaffery
,
C. M.
Quintella
, and
M. D.
Zidan
,
J. Chem. Soc., Faraday Trans.
89
,
3877
(
1993
).

Supplementary Material

You do not currently have access to this content.