We investigate a LiCl:6D2O water solution in the deep undercooled regime as a function of pressure by neutron diffraction, small angle neutron scattering, and molecular dynamics simulations. We probe the structure of the undercooled liquid and the existence of density fluctuations in the system along isotherms just above the observed first-order-like polymorphic transition in the solid between a high density amorphous (s-HDA) and a very high density amorphous (s-VHDA) form [L. E. Bove et al., Phys. Rev. Lett. 106, 125701 (2011)]. We observe a continuous pressure evolution of the structure factor of the liquid and the absence of density fluctuations when crossing the continuation line of the s-HDA and s-VHDA boundary. These results indicate that no liquid-liquid transition is observed in the system in correspondence with the solid polyamorphism.
REFERENCES
1.
J. C.
Palmer
, F.
Martelli
, Y.
Liu
, R.
Car
, A. Z.
Panagiotopoulos
, and P. G.
Debenedetti
, Nature
510
, 385
(2014
).2.
R. J.
Speedy
and C. A.
Angell
, J. Chem. Phys.
65
, 851
(1976
).3.
J.
Dubochet
, J. Microsc.
128
, 219
(1982
).4.
F. H.
Stillinger
and A.
Rahman
, J. Chem. Phys.
60
, 1545
(1974
).5.
P. H.
Poole
, F.
Sciortino
, U.
Essmann
, and H. E.
Stanley
, Nature
360
, 324
(1992
).6.
J. C.
Palmer
, P. H.
Poole
, F.
Sciortino
, and P. G.
Debenedetti
, Chem. Rev.
118
, 9129
(2018
).7.
P.
Gallo
, K.
Amann-Winkel
, C. A.
Angell
, M. A.
Anisimov
, F.
Caupin
, C.
Chakravarty
, E.
Lascaris
, T.
Loerting
, A. Z.
Panagiotopoulos
, J.
Russo
, J. A.
Sellberg
, H. E.
Stanley
, H.
Tanaka
, C.
Vega
, L.
Xu
, and L. G. M.
Pettersson
, Chem. Rev.
116
, 7463
(2016
).8.
G.
Franzese
and H. E.
Stanley
, J. Phys.: Condens. Matter
19
, 205126
(2007
).9.
O.
Mishima
and H. E.
Stanley
, Nature
396
, 329
(1998
).10.
O.
Mishima
, L. D.
Calvert
, and E.
Whalley
, Nature
314
, 76
(1985
).11.
12.
Th.
Strässle
, A. M.
Saitta
, S.
Klotz
, and M.
Braden
, Phys. Rev. Lett.
93
, 225901
(2004
).13.
Th.
Strässle
, S.
Klotz
, G.
Hamel
, M. M.
Koza
, and H.
Schober
, Phys. Rev. Lett.
99
, 175501
(2007
).14.
K.
Winkel
, M. S.
Elsaesser
, E.
Mayer
, and T.
Loerting
, J. Chem. Phys.
128
, 044510
(2008
).15.
D. T.
Bowron
, J. L.
Finney
, A.
Hallbrucker
, I.
Kohl
, T.
Loerting
, E.
Mayer
, and A. K.
Soper
, J. Chem. Phys.
125
, 194502
(2006
).16.
M. M.
Koza
, B.
Geil
, K.
Winkel
, C.
Köhler
, F.
Czeschka
, M.
Scheuermann
, and T.
Hansen
, Phys. Rev. Lett.
94
, 125506
(2005
).17.
M. M.
Koza
, T.
Hansen
, R. P.
May
, and H.
Schober
, J. Non-Cryst. Solids
352
, 4988
(2006
).18.
M. M.
Koza
, R. P.
May
, and H.
Schober
, J. Appl. Crystallogr.
40
, s517
(2007
).19.
J. A.
Sellberg
, C.
Huang
, T. A.
McQueen
, N. D.
Loh
, H.
Laksmono
, D.
Schlesinger
, R. G.
Sierra
, D.
Nordlund
, C. Y.
Hampton
, D.
Starodub
, D. P.
DePonte
, M.
Beye
, C.
Chen
, A. V.
Martin
, A.
Barty
, K. T.
Wikfeldt
, T. M.
Weiss
, C.
Caronna
, J.
Feldkamp
, L. B.
Skinner
, M. M.
Seibert
, M.
Messerschmidt
, G. J.
Williams
, S.
Boutet
, L. G. M.
Pettersson
, M. J.
Bogan
, and A.
Nilsson
, Nature
510
, 381
(2014
).20.
K.
Winkel
, E.
Mayer
, and T.
Loerting
, J. Phys. Chem. B
115
, 14141
(2011
).21.
B.
Prevel
, J.
Dupuy-Philon
, J. F.
Jal
, J. F.
Legrand
, and P.
Chieux
, J. Phys.: Condens. Matter
6
, 1279
(1994
).22.
B.
Prevel
, J. F.
Jal
, J.
Dupuy-Philon
, and A. K.
Soper
, J. Chem. Phys.
103
, 1886
(1995
).23.
K.
Winkel
, M.
Seidl
, T.
Loerting
, L. E.
Bove
, S.
Imberti
, V.
Molinero
, F.
Bruni
, R.
Mancinelli
, and M. A.
Ricci
, J. Chem. Phys.
134
, 024515
(2011
).24.
G.
Ruitz
, L. E.
Bove
, H. R.
Corti
, and T.
Loerting
, Phys. Chem. Chem. Phys.
16
, 18553
(2014
).25.
G.
Ruitz
, K.
Amann-Winkel
, L. E.
Bove
, H. R.
Corti
, and T.
Loerting
, Phys. Chem. Chem. Phys.
20
, 6401
(2018
).26.
L.
Bove
, C.
Dreyfus
, A.
Polian
, B.
Bonello
, I.
Malfanti
, A.
Taschin
, R.
Torre
, and R. M.
Pick
, J. Chem. Phys.
134
, 034514
(2011
).27.
L. E.
Bove
, C.
Dreyfus
, R.
Torre
, and R. M.
Pick
, J. Chem. Phys.
139
, 044501
(2013
).28.
L. E.
Bove
, S.
Klotz
, J.
Philippe
, and A. M.
Saitta
, Phys. Rev. Lett.
106
, 125701
(2011
).29.
A.-A.
Ludl
, L. E.
Bove
, A. M.
Saitta
, M.
Salanne
, T. C.
Hansen
, C. L.
Bull
, R.
Gaal
, and S.
Klotz
, Phys. Chem. Chem. Phys.
17
, 14054
(2015
).30.
A.
Botti
, F.
Bruni
, S.
Imberti
, M. A.
Ricci
, and A. K.
Soper
, J. Chem. Phys.
120
, 10154
(2004
).31.
S.
Klotz
, L. E.
Bove
, T.
Strässle
, T. C.
Hansen
, and A. M.
Saitta
, Nat. Mater.
8
, 405
(2009
).32.
Th.
Strässle
, S.
Klotz
, K.
Kunc
, V.
Pomjakushin
, and J. S.
White
, Phys. Rev. B
90
, 014101
(2014
).33.
W. L.
Jorgensen
, J.
Chandrasekhar
, J. D.
Madura
, R. W.
Impey
, and M. L.
Klein
, J. Chem. Phys.
79
, 926
(1983
).34.
A. A.
Chialvo
and J. M.
Simonson
, J. Chem. Phys.
124
, 154509
(2006
).35.
B.
Hess
, C.
Kutzner
, D.
van der Spoel
, and E.
Lindahl
, J. Chem. Theory Comput.
4
, 435
(2008
).36.
G.
Bussi
, D.
Donadio
, and M.
Parrinello
, J. Chem. Phys.
126
, 014101
(2007
).37.
H. J. C.
Berendsen
, J. P. M.
Postma
, W. F.
van Gunsteren
, A.
Di Nola
, and J. R.
Haak
, J. Chem. Phys.
81
, 3684
(1984
).38.
G. A.
Gallet
and F.
Pietrucci
, J. Chem. Phys.
139
, 074101
(2013
).39.
F.
Pietrucci
and R.
Martonak
, J. Chem. Phys.
142
, 104704
(2015
).40.
S.
Pipolo
, M.
Salanne
, G.
Ferlat
, S.
Klotz
, A. M.
Saitta
, and F.
Pietrucci
, Phys. Rev. Lett.
119
, 245701
(2017
).41.
S.
Le Roux
and V.
Petkov
, J. Appl. Crystallogr.
43
, 181
(2010
).42.
R. S.
Singh
, J. W.
Biddle
, P. G.
Debenedetti
, and M. A.
Anisimov
, J. Chem. Phys.
144
, 144504
(2016
).© 2019 Author(s).
2019
Author(s)
You do not currently have access to this content.