Lead halide perovskite nanocrystals (NCs) have emerged as enabling materials for optoelectronics and photonics. A parameter essential for these applications is the photoluminescence quantum yield (PL QY) of these NCs. Despite being generally conceived as “defect-tolerant,” perovskite NCs often have PL QYs significantly lower than unity, particularly for CsPbCl3 NCs with QYs typically lower than 10%. Postsynthetic treatments by (pseudo)halide salts were found to effectively improve the PL QYs, but the exact role played by the treatments (i.e., passivating electron and/or hole trapping sites) remains unclear. Here, we performed a side-by-side comparison between as-prepared and treated CsPbCl3 NCs using transient absorption and time-resolved PL measurements of sub-ps time resolution. We clearly identify ps electron trapping as the dominant channel impairing the PL QYs of as-prepared CsPbCl3 NCs. Electron trapping is effectively alleviated in the halide salt treated NCs. These insights should allow for rational improvement of the emissivity of perovskite NCs for the above-mentioned applications.

1.
A.
Swarnkar
,
A. R.
Marshall
,
E. M.
Sanehira
,
B. D.
Chernomordik
,
D. T.
Moore
,
J. A.
Christians
,
T.
Chakrabarti
, and
J. M.
Luther
,
Science
354
,
92
(
2016
).
2.
Q. A.
Akkerman
,
G.
Raino
,
M. V.
Kovalenko
, and
L.
Manna
,
Nat. Mater.
17
,
394
(
2018
).
3.
M. V.
Kovalenko
,
L.
Protesescu
, and
M. I.
Bodnarchuk
,
Science
358
,
745
(
2017
).
4.
Q. A.
Akkerman
,
M.
Gandini
,
F.
Di Stasio
,
P.
Rastogi
,
F.
Palazon
,
G.
Bertoni
,
J. M.
Ball
,
M.
Prato
,
A.
Petrozza
, and
L.
Manna
,
Nat. Energy
2
,
16194
(
2016
).
5.
E. M.
Sanehira
,
A. R.
Marshall
,
J. A.
Christians
,
S. P.
Harvey
,
P. N.
Ciesielski
,
L. M.
Wheeler
,
P.
Schulz
,
L. Y.
Lin
,
M. C.
Beard
, and
J. M.
Luther
,
Sci. Adv.
3
,
eaao4204
(
2017
).
6.
J.
Xue
,
R.
Wang
,
L.
Chen
,
S.
Nuryyeva
,
T.-H.
Han
,
T.
Huang
,
S.
Tan
,
J.
Zhu
,
M.
Wang
,
Z.-K.
Wang
,
C.
Zhang
,
J.-W.
Lee
, and
Y.
Yang
,
Adv. Mater.
31
,
1900111
(
2019
).
7.
N. N.
Wang
,
L.
Cheng
,
R.
Ge
,
S. T.
Zhang
,
Y. F.
Miao
,
W.
Zou
,
C.
Yi
,
Y.
Sun
,
Y.
Cao
,
R.
Yang
,
Y. Q.
Wei
,
Q.
Guo
,
Y.
Ke
,
M. T.
Yu
,
Y. Z.
Jin
,
Y.
Liu
,
Q. Q.
Ding
,
D. W.
Di
,
L.
Yang
,
G. C.
Xing
,
H.
Tian
,
C. H.
Jin
,
F.
Gao
,
R. H.
Friend
,
J. P.
Wang
, and
W.
Huang
,
Nat. Photonics
10
,
699
(
2016
).
8.
B. R.
Sutherland
and
E. H.
Sargent
,
Nat. Photonics
10
,
295
(
2016
).
9.
H.
Cho
,
S. H.
Jeong
,
M. H.
Park
,
Y. H.
Kim
,
C.
Wolf
,
C. L.
Lee
,
J. H.
Heo
,
A.
Sadhanala
,
N.
Myoung
,
S.
Yoo
,
S. H.
Im
,
R. H.
Friend
, and
T. W.
Lee
,
Science
350
,
1222
(
2015
).
10.
F.
Yan
,
J.
Xing
,
G. C.
Xing
,
L.
Quan
,
S. T.
Tan
,
J. X.
Zhao
,
R.
Su
,
L. L.
Zhang
,
S.
Chen
,
Y. W.
Zhao
,
A.
Huan
,
E. H.
Sargent
,
Q. H.
Xiong
, and
H. V.
Demir
,
Nano Lett.
18
,
3157
(
2018
).
11.
Y.
Cao
,
N.
Wang
,
H.
Tian
,
J.
Guo
,
Y.
Wei
,
H.
Chen
,
Y.
Miao
,
W.
Zou
,
K.
Pan
,
Y.
He
,
H.
Cao
,
Y.
Ke
,
M.
Xu
,
Y.
Wang
,
M.
Yang
,
K.
Du
,
Z.
Fu
,
D.
Kong
,
D.
Dai
,
Y.
Jin
,
G.
Li
,
H.
Li
,
Q.
Peng
,
J.
Wang
, and
W.
Huang
,
Nature
562
,
249
(
2018
).
12.
K.
Lin
,
J.
Xing
,
L. N.
Quan
,
F. P. G.
de Arquer
,
X.
Gong
,
J.
Lu
,
L.
Xie
,
W.
Zhao
,
D.
Zhang
,
C.
Yan
,
W.
Li
,
X.
Liu
,
Y.
Lu
,
J.
Kirman
,
E. H.
Sargent
,
Q.
Xiong
, and
Z.
Wei
,
Nature
562
,
245
(
2018
).
13.
Y.
Liu
,
J.
Cui
,
K.
Du
,
H.
Tian
,
Z.
He
,
Q.
Zhou
,
Z.
Yang
,
Y.
Deng
,
D.
Chen
,
X.
Zuo
,
Y.
Ren
,
L.
Wang
,
H.
Zhu
,
B.
Zhao
,
D.
Di
,
J.
Wang
,
R. H.
Friend
, and
Y.
Jin
,
Nat. Photonics
13
,
760
(
2019
).
14.
Q.
Chen
,
J.
Wu
,
X.
Ou
,
B.
Huang
,
J.
Almutlaq
,
A. A.
Zhumekenov
,
X.
Guan
,
S.
Han
,
L.
Liang
,
Z.
Yi
,
J.
Li
,
X.
Xie
,
Y.
Wang
,
Y.
Li
,
D.
Fan
,
D. B. L.
Teh
,
A. H.
All
,
O. F.
Mohammed
,
O. M.
Bakr
,
T.
Wu
,
M.
Bettinelli
,
H.
Yang
,
W.
Huang
, and
X.
Liu
,
Nature
561
,
88
(
2018
).
15.
H. M.
Zhu
,
Y. P.
Fu
,
F.
Meng
,
X. X.
Wu
,
Z. Z.
Gong
,
Q.
Ding
,
M. V.
Gustafsson
,
M. T.
Trinh
,
S.
Jin
, and
X. Y.
Zhu
,
Nat. Mater.
14
,
636
(
2015
).
16.
S.
Yakunin
,
L.
Protesescu
,
F.
Krieg
,
M. I.
Bodnarchuk
,
G.
Nedelcu
,
M.
Humer
,
G.
De Luca
,
M.
Fiebig
,
W.
Heiss
, and
M. V.
Kovalenko
,
Nat. Commun.
6
,
8056
(
2015
).
17.
S. W.
Eaton
,
M. L.
Lai
,
N. A.
Gibson
,
A. B.
Wong
,
L. T.
Dou
,
J.
Ma
,
L. W.
Wang
,
S. R.
Leone
, and
P. D.
Yang
,
Proc. Natl. Acad. Sci. U. S. A.
113
,
1993
(
2016
).
18.
J.
Shamsi
,
A. S.
Urban
,
M.
Imran
,
L.
De Trizio
, and
L.
Manna
,
Chem. Rev.
119
,
3296
(
2019
).
19.
Y. P.
Fu
,
H. M.
Zhu
,
J.
Chen
,
M. P.
Hautzinger
,
X. Y.
Zhu
, and
S.
Jin
,
Nat. Rev. Mater.
4
,
169
(
2019
).
20.
J.
Kang
and
L. W.
Wang
,
J. Phys. Chem. Lett.
8
,
489
(
2017
).
21.
D. P.
Nenon
,
K.
Pressler
,
J.
Kang
,
B. A.
Koscher
,
J. H.
Olshansky
,
W. T.
Osowiecki
,
M. A.
Koc
,
L. W.
Wang
, and
A. P.
Alivisatos
,
J. Am. Chem. Soc.
140
,
17760
(
2018
).
22.
A.
Buin
,
R.
Comin
,
J. X.
Xu
,
A. H.
Ip
, and
E. H.
Sargent
,
Chem. Mater.
27
,
4405
(
2015
).
23.
G. H.
Ahmed
,
J. K.
El-Demellawi
,
J.
Yin
,
J.
Pan
,
D. B.
Velusamy
,
M. N.
Hedhili
,
E.
Alarousu
,
O. M.
Bakr
,
H. N.
Alshareef
, and
O. F.
Mohammed
,
ACS Energy Lett.
3
,
2301
(
2018
).
24.
N. K.
Noel
,
A.
Abate
,
S. D.
Stranks
,
E. S.
Parrott
,
V. M.
Burlakov
,
A.
Goriely
, and
H. J.
Snaith
,
ACS Nano
8
,
9815
(
2014
).
25.
B. A.
Koscher
,
J. K.
Swabeck
,
N. D.
Bronstein
, and
A. P.
Alivisatos
,
J. Am. Chem. Soc.
139
,
6566
(
2017
).
26.
F.
Liu
,
Y.
Zhang
,
C.
Ding
,
S.
Kobayashi
,
T.
Izuishi
,
N.
Nakazawa
,
T.
Toyoda
,
T.
Ohta
,
S.
Hayase
,
T.
Minemoto
,
K.
Yoshino
,
S.
Dai
, and
Q.
Shen
,
ACS Nano
11
,
10373
(
2017
).
27.
J. Y.
Woo
,
Y.
Kim
,
J.
Bae
,
T. G.
Kim
,
J. W.
Kim
,
D. C.
Lee
, and
S.
Jeong
,
Chem. Mater.
29
,
7088
(
2017
).
28.
F.
Krieg
,
S. T.
Ochsenbein
,
S.
Yakunin
,
S.
ten Brinck
,
P.
Aellen
,
A.
Suess
,
B.
Clerc
,
D.
Guggisberg
,
O.
Nazarenko
,
Y.
Shynkarenko
,
S.
Kumar
,
C. J.
Shih
,
I.
Infante
, and
M. V.
Kovalenko
,
ACS Energy Lett.
3
,
641
(
2018
).
29.
N.
Mondal
,
A.
De
, and
A.
Samanta
,
ACS Energy Lett.
4
,
32
(
2019
).
30.
Y.
Tong
,
E.
Bladt
,
M. F.
Ayguler
,
A.
Manzi
,
K. Z.
Milowska
,
V. A.
Hintermayr
,
P.
Docampo
,
S.
Bals
,
A. S.
Urban
,
L.
Polavarapu
, and
J.
Feldmann
,
Angew. Chem., Int. Ed.
55
,
13887
(
2016
).
31.
X. P.
Zheng
,
Y.
Hou
,
H. T.
Sun
,
O. F.
Mohammed
,
E. H.
Sargent
, and
O. M.
Bakr
,
J. Phys. Chem. Lett.
10
,
2629
(
2019
).
32.
33.
J.
Pan
,
L. N.
Quan
,
Y. B.
Zhao
,
W.
Peng
,
B.
Murali
,
S. P.
Sarmah
,
M. J.
Yuan
,
L.
Sinatra
,
N. M.
Alyami
,
J. K.
Liu
,
E.
Yassitepe
,
Z. Y.
Yang
,
O.
Voznyy
,
R.
Comin
,
M. N.
Hedhili
,
O. F.
Mohammed
,
Z. H.
Lu
,
D. H.
Kim
,
E. H.
Sargent
, and
O. M.
Bakr
,
Adv. Mater.
28
,
8718
(
2016
).
34.
Y.
Wu
,
C.
Wei
,
X.
Li
,
Y.
Li
,
S.
Qiu
,
W.
Shen
,
B.
Cai
,
Z.
Sun
,
D.
Yang
,
Z.
Deng
, and
H.
Zeng
,
ACS Energy Lett.
3
,
2030
(
2018
).
35.
D. D.
Yang
,
X. M.
Li
,
Y.
Wu
,
C. T.
Wei
,
Z. Y.
Qin
,
C. F.
Zhang
,
Z. G.
Sun
,
Y. L.
Li
,
Y.
Wang
, and
H. B.
Zeng
,
Adv. Opt. Mater.
7
,
1900276
(
2019
).
36.
L.
Protesescu
,
S.
Yakunin
,
M. I.
Bodnarchuk
,
F.
Krieg
,
R.
Caputo
,
C. H.
Hendon
,
R. X.
Yang
,
A.
Walsh
, and
M. V.
Kovalenko
,
Nano Lett.
15
,
3692
(
2015
).
37.
G.
Almeida
,
L.
Goldoni
,
Q.
Akkerman
,
Z.
Dang
,
A. H.
Khan
,
S.
Marras
,
I.
Moreels
, and
L.
Manna
,
ACS Nano
12
,
1704
(
2018
).
38.
A. L.
Efros
and
M.
Rosen
,
Annu. Rev. Mater. Sci.
30
,
475
(
2000
).
39.
G. R.
Li
,
Z. K.
Tan
,
D. W.
Di
,
M. L.
Lai
,
L.
Jiang
,
J. H. W.
Lim
,
R. H.
Friend
, and
N. C.
Greenham
,
Nano Lett.
15
,
2640
(
2015
).
40.
Y. S.
Park
,
S. J.
Guo
,
N. S.
Makarov
, and
V. I.
Klimov
,
ACS Nano
9
,
10386
(
2015
).
41.
P.
Ramasamy
,
D. H.
Lim
,
B.
Kim
,
S. H.
Lee
,
M. S.
Lee
, and
J. S.
Lee
,
Chem. Commun.
52
,
2067
(
2016
).
42.
H.
Utzat
,
W.
Sun
,
A. E. K.
Kaplan
,
F.
Krieg
,
M.
Ginterseder
,
B.
Spokoyny
,
N. D.
Klein
,
K. E.
Shulenberger
,
C. F.
Perkinson
,
M. V.
Kovalenko
, and
M. G.
Bawendi
,
Science
363
,
1068
(
2019
).
43.
D.
Quarta
,
M.
Imran
,
A. L.
Capodilupo
,
U.
Petralanda
,
B.
van Beek
,
F.
De Angelis
,
L.
Manna
,
I.
Infante
,
L.
De Trizio
, and
C.
Giansante
,
J. Phys. Chem. Lett.
10
,
3715
(
2019
).
44.
S.
Das Adhikari
,
R. K.
Behera
,
S.
Bera
, and
N.
Pradhan
,
J. Phys. Chem. Lett.
10
,
1530
(
2019
).
45.
R. K.
Behera
,
S.
Das Adhikari
,
S. K.
Dutta
,
A.
Dutta
, and
N.
Pradhan
,
J. Phys. Chem. Lett.
9
,
6884
(
2018
).
46.
K.
Xing
,
X.
Yuan
,
Y.
Wang
,
J.
Li
,
Y.
Wang
,
Y.
Fan
,
L.
Yuan
,
K.
Li
,
Z.
Wu
,
H.
Li
, and
J.
Zhao
,
J. Phys. Chem. Lett.
10
,
4177
(
2019
).
47.
W.
van der Stam
,
J. J.
Geuchies
,
T.
Altantzis
,
K. H.
van den Bos
,
J. D.
Meeldijk
,
S.
Van Aert
,
S.
Bals
,
D.
Vanmaekelbergh
, and
C.
de Mello Donega
,
J. Am. Chem. Soc.
139
,
4087
(
2017
).
48.
J. R.
Lakowicz
,
Principles of Fluorescence Spectroscopy
, 3rd ed. (
Springer
,
New York
,
2006
).
49.
K. F.
Wu
,
G. J.
Liang
,
Q. Y.
Shane
,
Y. P.
Ren
,
D. G.
Kong
, and
T. Q.
Lian
,
J. Am. Chem. Soc.
137
,
12792
(
2015
).
50.
N. S.
Makarov
,
S. J.
Guo
,
O.
Isaienko
,
W. Y.
Liu
,
I.
Robel
, and
V. I.
Klimov
,
Nano Lett.
16
,
2349
(
2016
).
51.
J.
Aneesh
,
A.
Swarnkar
,
V. K.
Ravi
,
R.
Sharma
,
A.
Nag
, and
K. V.
Adarsht
,
J. Phys. Chem. C
121
,
4734
(
2017
).
52.
K.
Wu
,
H.
Zhu
,
Z.
Liu
,
W.
Rodríguez-Córdoba
, and
T.
Lian
,
J. Am. Chem. Soc.
134
,
10337
(
2012
).
53.
H.
Zhu
,
Y.
Yang
,
K.
Wu
, and
T.
Lian
,
Annu. Rev. Phys. Chem.
67
,
259
(
2016
).
54.
X.
Luo
,
G.
Liang
,
J.
Wang
,
X.
Liu
, and
K.
Wu
,
Chem. Sci.
10
,
2459
(
2019
).
55.
H. P.
Lu
,
X. H.
Chen
,
J. E.
Anthony
,
J. C.
Johnson
, and
M. C.
Beard
,
J. Am. Chem. Soc.
141
,
4919
(
2019
).
56.
Q. Y.
Shang
,
B. D.
Piercy
,
M. D.
Losego
, and
T. Q.
Lian
,
J. Phys. Chem. C
123
,
21415
(
2019
).
57.
Q.
Shang
,
A. L.
Kaledin
,
Q.
Li
, and
T.
Lian
,
J. Chem. Phys.
151
,
074705
(
2019
).
58.
Y. T.
Dong
,
T.
Qiao
,
D.
Kim
,
D.
Parobek
,
D.
Rossi
, and
D. H.
Son
,
Nano Lett.
18
,
3716
(
2018
).
59.
V. S.
Chirvony
,
S.
Gonzalez-Carrero
,
I.
Suarez
,
R. E.
Galian
,
M.
Sessolo
,
H. J.
Bolink
,
J. P.
Martinez-Pastor
, and
J.
Perez-Prieto
,
J. Phys. Chem. C
121
,
13381
(
2017
).

Supplementary Material

You do not currently have access to this content.