In this work, we generalize the quantum optimal control theory (QOCT) of molecules subject to ultrashort laser pulses to the case of solvated systems, explicitly including the solvent dielectric properties in the system’s quantum Hamiltonian. A reliable description of the solvent polarization is accounted for within the polarizable continuum model (PCM). The electron dynamics for the molecules in solution is coupled with the dynamics of the surrounding polarizable environment, which affects the features of the optimized laser pulse. To illustrate such effects, numerical applications of the developed method to the study of optimal population of selected excited states of two molecular solvated systems are presented and discussed.
REFERENCES
1.
H.
Rabitz
, Encyclopedia of Computational Chemistry
(John Wiley & Sons
, Chichester, UK
, 2002
).2.
D. J.
Tannor
and S. A.
Rice
, J. Chem. Phys.
83
, 5013
(1985
).3.
A. P.
Peirce
, M. A.
Dahleh
, and H.
Rabitz
, Phys. Rev. A
37
, 4950
(1988
).4.
R.
Kosloff
, S. A.
Rice
, P.
Gaspard
, S.
Tersigni
, and D.
Tannor
, Chem. Phys.
139
, 201
(1989
).5.
D.
Keefer
and R.
de Vivie-Riedle
, Acc. Chem. Res.
51
, 2279
(2018
).6.
S.
Deffner
, J. Phys. B: At., Mol. Opt. Phys.
47
, 145502
(2014
).7.
J. L.
Allen
, R.
Kosut
, J.
Joo
, P.
Leek
, and E.
Ginossar
, Phys. Rev. A
95
, 042325
(2017
).8.
A.
Castro
, H.
Appel
, and A.
Rubio
, Eur. Phys. J. B
92
, 223
(2019
).9.
N. E.
Henriksen
, Chem. Soc. Rev.
31
, 37
(2002
).10.
D. L.
Ma
, D. K.
Tafti
, and R. D.
Braatz
, Comput. Chem. Eng.
26
, 1103
(2002
).11.
C. T.
Kehlet
, A. C.
Sivertsen
, M.
Bjerring
, T. O.
Reiss
, N.
Khaneja
, S. J.
Glaser
, and N. C.
Nielsen
, J. Am. Chem. Soc.
126
, 10202
(2004
).12.
C.
Kehlet
, M.
Bjerring
, A. C.
Sivertsen
, T.
Kristensen
, J. J.
Enghild
, S. J.
Glaser
, N.
Khaneja
, and N. C.
Nielsen
, J. Magn. Reson.
188
, 216
(2007
).13.
H.
Rabitz
and W.
Zhu
, Acc. Chem. Res.
33
, 572
(2000
).14.
J.
Geremia
and H.
Rabitz
, Phys. Rev. Lett.
89
, 263902
(2002
).15.
C.
Daniel
, J.
Full
, L.
González
, C.
Lupulescu
, J.
Manz
, A.
Merli
, Š.
Vajda
, and L.
Wöste
, Science
299
, 536
(2003
).16.
N.
Accanto
, P. M.
De Roque
, M.
Galvan-Sosa
, S.
Christodoulou
, I.
Moreels
, and N. F.
van Hulst
, Light: Sci. Appl.
6
, e16239
(2017
).17.
C.
Brif
, R.
Chakrabarti
, and H.
Rabitz
, New J. Phys.
12
, 075008
(2010
).18.
P.
Nuernberger
, G.
Vogt
, T.
Brixner
, and G.
Gerber
, Phys. Chem. Chem. Phys.
9
, 2470
(2007
).19.
S.
Shi
, A.
Woody
, and H.
Rabitz
, J. Chem. Phys.
88
, 6870
(1988
).20.
W.
Zhu
, J.
Botina
, and H.
Rabitz
, J. Chem. Phys.
108
, 1953
(1998
).21.
J.
Werschnik
and E.
Gross
, J. Phys. B: At., Mol. Opt. Phys.
40
, R175
(2007
).22.
T.
Klamroth
, J. Chem. Phys.
124
, 144310
(2006
).23.
P.
Krause
and T.
Klamroth
, J. Chem. Phys.
128
, 234307
(2008
).24.
Y.
Ohtsuki
, K.
Nakagami
, W.
Zhu
, and H.
Rabitz
, Chem. Phys.
287
, 197
(2003
).25.
S.
Beyvers
, Y.
Ohtsuki
, and P.
Saalfrank
, J. Chem. Phys.
124
, 234706
(2006
).26.
D.
Keefer
, S.
Thallmair
, J. P.
Zauleck
, and R.
de Vivie-Riedle
, J. Phys. B: At., Mol. Opt. Phys.
48
, 234003
(2015
).27.
L.
Onsager
, J. Am. Chem. Soc.
58
, 1486
(1936
).28.
J.
Tomasi
, B.
Mennucci
, and R.
Cammi
, Chem. Rev.
105
, 2999
(2005
).29.
S. E.
Sklarz
and D. J.
Tannor
, Phys. Rev. A
66
, 053619
(2002
).30.
U.
Hohenester
, P. K.
Rekdal
, A.
Borzì
, and J.
Schmiedmayer
, Phys. Rev. A
75
, 023602
(2007
).31.
M.
Mundt
and D. J.
Tannor
, New J. Phys.
11
, 105038
(2009
).32.
S.
Miertuš
, E.
Scrocco
, and J.
Tomasi
, Chem. Phys.
55
, 117
(1981
).33.
R.
Cammi
and J.
Tomasi
, J. Comput. Chem.
16
, 1449
(1995
).34.
E.
Cance‘s
, B.
Mennucci
, and J.
Tomasi
, J. Chem. Phys.
107
, 3032
(1997
).35.
R.
Cammi
, B.
Mennucci
, and J.
Tomasi
, J. Phys. Chem. A
102
, 870
(1998
).36.
J.
Tomasi
, R.
Cammi
, B.
Mennucci
, C.
Cappelli
, and S.
Corni
, Phys. Chem. Chem. Phys.
4
, 5697
(2002
).37.
R.
Cammi
, S.
Corni
, B.
Mennucci
, and J.
Tomasi
, J. Chem. Phys.
122
, 104513
(2005
).38.
S.
Pipolo
, S.
Corni
, and R.
Cammi
, Comput. Theor. Chem.
1040-1041
, 112
(2014
).39.
40.
R.
Cammi
, C.
Cappelli
, S.
Corni
, and J.
Tomasi
, J. Phys. Chem. A
104
, 9874
(2000
).41.
R.
Cammi
and J.
Tomasi
, Int. J. Quantum Chem.
56
, 465
(1995
).42.
S.
Pipolo
, S.
Corni
, and R.
Cammi
, J. Chem. Phys.
146
, 064116
(2017
).43.
S.
Corni
, S.
Pipolo
, and R.
Cammi
, J. Phys. Chem. A
119
, 5405
(2014
).44.
S.
Pipolo
, S.
Corni
, and R.
Cammi
, J. Chem. Phys.
140
, 164114
(2014
).45.
G.
Gil
, S.
Pipolo
, A.
Delgado
, C. A.
Rozzi
, and S.
Corni
, J. Chem. Theory Comput.
15
, 2306
(2019
).46.
Y.
Ohtsuki
, G.
Turinici
, and H.
Rabitz
, J. Chem. Phys.
120
, 5509
(2004
).47.
J. L.
Pérez Lustres
, S. A.
Kovalenko
, M.
Mosquera
, T.
Senyushkina
, W.
Flasche
, and N. P.
Ernsting
, Angew. Chem., Int. Ed.
44
, 5635
(2005
).48.
M. J.
Frisch
, G. W.
Trucks
, H. B.
Schlegel
, G. E.
Scuseria
, M. A.
Robb
, J. R.
Cheeseman
, G.
Scalmani
, V.
Barone
, B.
Mennucci
, G. A.
Petersson
et al., gaussian 09, Revision D.01, Gaussian, Inc.
Wallingford, CT
, 2009
.49.
M. W.
Schmidt
, K. K.
Baldridge
, J. A.
Boatz
, S. T.
Elbert
, M. S.
Gordon
, J. H.
Jensen
, S.
Koseki
, N.
Matsunaga
, K. A.
Nguyen
, S.
Su
et al., J. Comput. Chem.
14
, 1347
(1993
).© 2019 Author(s).
2019
Author(s)
You do not currently have access to this content.
