We show in this paper that requantized classical molecular dynamics simulations (rCMDSs) are capable of predicting various refined spectral-shape parameters of absorption lines of CO2 broadened by N2 with high precision. Combining CMDSs and a requantization procedure, we computed the auto-correlation function of the CO2 dipole moment responsible for the absorption transition. Its Fourier-Laplace transform directly yields the spectrum. Calculations were made for two temperatures, 200 and 296 K, at 1 atm and for a large range of Doppler widths, from the near-Doppler to the collision-dominant regimes. For each temperature and each line, the spectra calculated for various Doppler widths were simultaneously fit with the Hartmann-Tran (HT) profile. This refined profile, which takes into account the effects of the speed dependent collisional line broadening, the Dicke narrowing, and the collisional line mixing, was recommended as a reference model to be used in high-resolution spectroscopy (instead of the simplified Voigt model). The HT parameters retrieved from the rCMDS-calculated spectra were then directly compared with those deduced from high-precision measurements [J. S. Wilzewski et al., J. Quant. Spectrosc. Radiat. Transfer 206, 296–305 (2018)]. The results show a very good agreement, even for those parameters whose influence on the spectra is very small. Good agreement is also obtained between measured and predicted temperature dependences of these parameters. This demonstrates that rCMDS is an excellent tool, highly competitive with respect to high quality measurements for precise line-shape studies.

1.
C. E.
Miller
,
L. R.
Brown
,
R. A.
Toth
,
D. C.
Benner
, and
V. M.
Devi
,
C. R. Phys.
6
,
876
(
2005
).
2.
J.-M.
Hartmann
,
H.
Tran
, and
G. C.
Toon
,
Atmos. Chem. Phys. Discuss.
9
,
7303
(
2009
).
3.
T.
Delahaye
,
S. E.
Maxwell
,
Z. D.
Reed
,
H.
Lin
,
J. T.
Hodges
,
K.
Sung
,
V. M.
Devi
,
T.
Warneke
,
P.
Spietz
, and
H.
Tran
,
J. Geophys. Res.
121
,
7360
, https://doi.org/10.1002/2016jd025024 (
2016
).
4.
M.
Schneider
,
F.
Hase
,
J. F.
Blavier
,
G. C.
Toon
, and
T.
Leblanc
,
J. Quant. Spectrosc. Radiat. Transfer
112
,
465
(
2011
).
5.
C.
Daussy
,
M.
Guinet
,
A.
Amy-Klein
,
K.
Djerroud
,
Y.
Hermier
,
S.
Briaudeau
,
C. J.
Bordé
, and
C.
Chardonnet
,
Phys. Rev. Lett.
98
,
250801
(
2007
).
6.
L.
Moretti
,
A.
Castrillo
,
E.
Fasci
,
M. D.
De Vizia
,
G.
Casa
,
G.
Galzerano
,
A.
Merlone
,
P.
Laporta
, and
L.
Gianfrani
,
Phys. Rev. Lett.
111
,
060803
(
2013
).
7.
C. F.
Cheng
,
J.
Wang
,
Y. R.
Sun
,
Y.
Tan
,
P.
Kang
, and
S. M.
Hu
,
Metrologia
52
,
S385
(
2015
).
8.
E. R. T.
Kerstel
,
R. Q.
Iannone
,
M.
Chenevier
,
S.
Kassi
,
H. J.
Jost
, and
D.
Romanini
,
Appl. Phys. B: Lasers Opt.
85
,
397
(
2006
).
9.
D. A.
Long
,
M.
Okumura
,
C. E.
Miller
, and
J. T.
Hodges
,
Appl. Phys. B
105
,
471
(
2011
).
10.
A.
Castrillo
,
H.
Dinesan
,
G.
Casa
,
G.
Galzerano
,
P.
Laporta
, and
L.
Gianfrani
,
Phys. Rev. A
86
,
052515
(
2012
).
11.
J.-M.
Hartmann
,
H.
Tran
,
R.
Armante
,
C.
Boulet
,
A.
Campargue
,
F.
Forget
,
L.
Gianfrani
,
I.
Gordon
,
S.
Guerlet
,
M.
Gustafsson
,
J. T.
Hodges
,
S.
Kassi
,
D.
Lisak
,
F.
Thibault
, and
G. C.
Toon
,
J. Quant. Spectrosc. Radiat. Transfer
213
,
178
(
2018
).
12.
J.
Tennyson
,
P. F.
Bernath
,
A.
Campargue
,
A. G.
Császár
,
L.
Daumont
,
R. R.
Gamache
,
J. T.
Hodges
,
D.
Lisak
,
O. V.
Naumenko
,
L. S.
Rothman
,
H.
Tran
,
J. M.
Hartmann
,
N. F.
Zobov
,
J.
Buldyreva
,
C. D.
Boone
,
M. D.
De Vizia
,
L.
Gianfrani
,
R.
McPheat
,
D.
Weidmann
,
J.
Murray
,
N. H.
Ngo
, and
O. L.
Polyansky
,
Pure Appl. Chem.
86
,
1931
(
2014
).
13.
N. H.
Ngo
,
D.
Lisak
,
H.
Tran
, and
J. M.
Hartmann
,
J. Quant. Spectrosc. Radiat. Transfer
129
,
89
(
2013
).
14.
N. H.
Ngo
,
D.
Lisak
,
H.
Tran
, and
J. M.
Hartmann
,
J. Quant. Spectrosc. Radiat. Transfer
134
,
105
(
2014
).
15.
T. Q.
Bui
,
D. A.
Long
,
A.
Cygan
,
V. T.
Sironneau
,
D. W.
Hogan
,
P. M.
Rupasinghe
,
R.
Ciuryło
,
D.
Lisak
, and
M.
Okumura
,
J. Chem. Phys.
141
,
174301
(
2014
).
16.
D. A.
Long
,
S.
Wójtewicz
,
C. E.
Miller
, and
J. T.
Hodges
,
J. Quant. Spectrosc. Radiat. Transfer
161
,
35
(
2015
).
17.
H.
Lin
,
Z. D.
Reed
,
V. T.
Sironneau
, and
J. T.
Hodges
,
J. Quant. Spectrosc. Radiat. Transfer
161
,
11
(
2015
).
18.
V. T.
Sironneau
and
J. T.
Hodges
,
J. Quant. Spectrosc. Radiat. Transfer
152
,
1
(
2015
).
19.
E.
Fasci
,
T. A.
Odintsova
,
A.
Castrillo
,
M. D.
De Vizia
,
A.
Merlone
,
F.
Bertiglia
,
L.
Moretti
, and
L.
Gianfrani
,
Phys. Rev. A
93
,
042513
(
2016
).
20.
G.
Kowzan
,
K.
Stec
,
M.
Zaborowski
,
S.
Wójtewicz
,
A.
Cygan
,
D.
Lisak
,
P.
Masłowski
, and
R. S.
Trawiński
,
J. Quant. Spectrosc. Radiat. Transfer
191
,
46
(
2017
).
21.
N. H.
Ngo
,
H.
Lin
,
J. T.
Hodges
, and
H.
Tran
,
J. Quant. Spectrosc. Radiat. Transfer
203
,
325
(
2017
).
22.
T. A.
Odintsova
,
E.
Fasci
,
L.
Moretti
,
E. J.
Zak
,
O. L.
Polyansky
,
J.
Tennyson
,
L.
Gianfrani
, and
A.
Castrillo
,
J. Chem. Phys.
146
,
244309
(
2017
).
23.
D.
Lisak
,
A.
Cygan
,
D.
Bermejo
,
J. L.
Domenech
,
J. T.
Hodges
, and
H.
Tran
,
J. Quant. Spectrosc. Radiat. Transfer
164
,
221
(
2015
).
24.
I. E.
Gordon
,
L. S.
Rothman
,
C.
Hill
,
R.
V Kochanov
,
Y.
Tan
,
P. F.
Bernath
,
M.
Birk
,
V.
Boudon
,
A.
Campargue
,
K.
V. Chance
,
B. J.
Drouin
,
J.-M.
Flaud
,
R. R.
Gamache
,
J. T.
Hodges
,
D.
Jacquemart
,
V. I.
Perevalov
,
A.
Perrin
,
K. P.
Shine
,
M.-A. H.
Smith
,
J.
Tennyson
,
G. C.
Toon
,
H.
Tran
,
V. G.
Tyuterev
,
A.
Barbe
,
A. G.
Császár
,
V. M.
Devi
,
T.
Furtenbacher
,
J. J.
Harrison
,
J.-M.
Hartmann
,
A.
Jolly
,
T. J.
Johnson
,
T.
Karman
,
I.
Kleiner
,
A. A.
Kyuberis
,
J.
Loos
,
O. M.
Lyulin
,
S. T.
Massie
,
S. N.
Mikhailenko
,
N.
Moazzen-Ahmadi
,
H. S. P.
Müller
,
O.
V Naumenko
,
A.
V Nikitin
,
O. L.
Polyansky
,
M.
Rey
,
M.
Rotger
,
S. W.
Sharpe
,
K.
Sung
,
E.
Starikova
,
S. A.
Tashkun
,
J.
Vander Auwera
,
G.
Wagner
,
J.
Wilzewski
,
P.
Wcisło
,
S.
Yu
, and
E. J.
Zak
,
J. Quant. Spectrosc. Radiat. Transfer
203
,
3
(
2017
).
25.
H.
Tran
,
J.-M.
Hartmann
,
F.
Chaussard
, and
M.
Gupta
,
J. Chem. Phys.
131
,
154303
(
2009
).
26.
J.-M.
Hartmann
,
C.
Boulet
,
H.
Tran
, and
M. T.
Nguyen
,
J. Chem. Phys.
133
,
144313
(
2010
).
27.
N. H.
Ngo
,
H.
Tran
, and
R. R.
Gamache
,
J. Chem. Phys.
136
,
154310
(
2012
).
28.
N. H.
Ngo
,
H.
Tran
, and
R. R.
Gamache
,
J. Chem. Phys.
136
,
189901
(
2012
).
29.
G.
Larcher
,
H.
Tran
,
M.
Schwell
,
P.
Chelin
,
X.
Landsheere
,
J. M.
Hartmann
, and
S. M.
Hu
,
J. Chem. Phys.
140
,
084308
(
2014
).
30.
H.
Tran
,
F.
Thibault
, and
J.-M.
Hartmann
,
J. Quant. Spectrosc. Radiat. Transfer
112
,
1035
(
2011
).
31.
J. M.
Hartmann
and
C.
Boulet
,
J. Chem. Phys.
134
,
184312
(
2011
).
32.
J.
Hartmann
,
C.
Boulet
, and
D.
Jacquemart
,
J. Chem. Phys.
134
,
094316
(
2011
).
33.
B.
Bussery-Honvault
and
J.-M.
Hartmann
,
J. Chem. Phys.
140
,
054309
(
2014
).
34.
J.-M.
Hartmann
,
C.
Boulet
,
D. D.
Tran
,
H.
Tran
, and
Y.
Baranov
,
J. Chem. Phys.
148
,
054304
(
2018
).
35.
J.-M.
Hartmann
,
H.
Tran
,
N. H.
Ngo
,
X.
Landsheere
,
P.
Chelin
,
Y.
Lu
,
A.-W.
Liu
,
S.-M.
Hu
,
L.
Gianfrani
,
G.
Casa
,
A.
Castrillo
,
M.
Lepère
,
Q.
Delière
,
M.
Dhyne
, and
L.
Fissiaux
,
Phys. Rev. A
87
,
013403
(
2013
).
36.
J. M.
Hartmann
,
V.
Sironneau
,
C.
Boulet
,
T.
Svensson
,
J. T.
Hodges
, and
C. T.
Xu
,
Phys. Rev. A
87
,
032510
(
2013
).
37.
J.
Lamouroux
,
V.
Sironneau
,
J. T.
Hodges
, and
J. M.
Hartmann
,
Phys. Rev. A
89
,
042504
(
2014
).
38.
H.
Tran
and
J. L.
Domenech
,
J. Chem. Phys.
141
,
064313
(
2014
).
39.
T.
Le
,
J.
Doménech
,
M.
Lepère
,
H.
Tran
,
M.
Lep
, and
T.
Le
,
J. Chem. Phys.
146
,
094305
(
2017
).
40.
J. S.
Wilzewski
,
M.
Birk
,
J.
Loos
, and
G.
Wagner
,
J. Quant. Spectrosc. Radiat. Transfer
206
,
296
305
(
2018
).
41.
M. P.
Allen
and
D. J.
Tildesley
,
Computer Simulations of Liquids
(
Oxford University Press
,
Oxford
,
1987
).
42.
C. S.
Murthy
,
S. F.
O’Shea
, and
I. R.
McDonald
,
Mol. Phys.
50
,
531
(
1983
).
43.
J.
Bouanich
,
J. Quant. Spectrosc. Radiat. Transfer
47
,
243
(
1992
).
44.
J. E.
Hirschfelder
,
C. F.
Curtiss
, and
R. B.
Bird
,
Molecular Theory of Gases and Liquids
(
Wiley
,
New York
,
1954
).
45.
N. H.
Ngo
,
H.
Tran
,
R. R.
Gamache
,
D.
Bermejo
, and
J.-L.
Domenech
,
J. Chem. Phys.
137
,
064302
(
2012
).
46.
N. H.
Ngo
and
J. M.
Hartmann
,
J. Quant. Spectrosc. Radiat. Transfer
203
,
334
(
2017
).
47.
P. W.
Rosenkranz
,
IEEE Trans. Antennas Propag.
23
,
498
(
1975
).
48.
D.
Hartmann
,
J. M.
Boulet
, and
C.
Robert
,
Collisional Effects on Molecular Spectra: Laboratory Experiments and Models, Consequences for Applications
(
Elsevier, Amsterdam
,
2008
).
49.
M.
Nelkin
and
A.
Ghatak
,
Phys. Rev.
135
,
A4
(
1964
).
50.
S. G.
Rautian
and
I. L.
Sobel’man
,
Sov. Phys. Uspekhi
9
,
701
(
1967
).
51.
F.
Rohart
,
H.
Mader
, and
H.
Nicolaisen
,
J. Chem. Phys.
101
,
6475
(
1994
).
52.
F.
Rohart
,
A.
Ellendt
,
F.
Kaghat
, and
H.
Mader
,
J. Mol. Spectrosc.
185
,
222
(
1997
).
53.
D.
Lisak
,
D. K.
Havey
, and
J. T.
Hodges
,
Phys. Rev. A
79
,
052507
(
2009
).
54.
N. H.
Ngo
,
H. T.
Nguyen
, and
H.
Tran
,
J. Quant. Spectrosc. Radiat. Transfer
207
,
16
(
2018
).
55.
D. D.
Tran
,
V. T.
Sironneau
,
J. T.
Hodges
,
R.
Armante
,
J.
Cuesta
, and
H.
Tran
,
J. Quant. Spectrosc. Radiat. Transfer
222-223
,
108
(
2019
).
56.
D.
Lisak
,
A.
Cygan
,
P.
Wcisło
, and
R.
Ciuryło
,
J. Quant. Spectrosc. Radiat. Transfer
151
,
43
(
2014
).
57.
V. M.
Devi
,
D. C.
Benner
,
K.
Sung
,
L. R.
Brown
,
T. J.
Crawford
,
C. E.
Miller
,
B. J.
Drouin
,
V. H.
Payne
,
S.
Yu
,
M. A. H.
Smith
,
A. W.
Mantz
, and
R. R.
Gamache
,
J. Quant. Spectrosc. Radiat. Transfer
177
,
117
(
2016
).
58.
D. C.
Benner
,
V. M.
Devi
,
K.
Sung
,
L. R.
Brown
,
C. E.
Miller
,
V. H.
Payne
,
B. J.
Drouin
,
S.
Yu
,
T. J.
Crawford
,
A. W.
Mantz
,
M. A. H.
Smith
, and
R. R.
Gamache
,
J. Mol. Spectrosc.
326
,
21
(
2016
).
59.
M.
Ghysels
,
Q.
Liu
,
A. J.
Fleisher
, and
J. T.
Hodges
,
Appl. Phys. B: Lasers Opt.
123
,
124
(
2017
).
60.
H.
Tran
,
N. H.
Ngo
,
J.-M.
Hartmann
,
R. R.
Gamache
,
D.
Mondelain
,
S.
Kassi
,
A.
Campargue
,
L.
Gianfrani
,
A.
Castrillo
,
E.
Fasci
, and
F.
Rohart
,
J. Chem. Phys.
138
,
034302
(
2013
).
61.
D. C.
Benner
,
C. P.
Rinsland
,
V. M.
Devi
,
M. A. H.
Smith
, and
D.
Atkins
,
J. Quant. Spectrosc. Radiat. Transfer
53
,
705
(
1995
).
62.
H.
Tran
,
G.
Li
,
V.
Ebert
, and
J.-M.
Hartmann
,
J. Chem. Phys.
146
,
194305
(
2017
).
You do not currently have access to this content.