We explore the nature of the metal-insulator transition in the two-dimensional organic compound β-(BEDT-TTF)2Hg(SCN)2Cl by x-ray, electrical transport, ESR, Raman, and infrared investigations. Magnetic and vibrational spectroscopy concurrently reveal a gradual dimerization along the stacking direction (ab), setting in already at the crossover temperature of 150 K from the metallic to the insulating state. A spin gap of Δσ=47 meV is extracted. From the activated resistivity behavior below T = 55 K, a charge gap of Δρ=60 meV is derived. At TCO = 72 K, the C=C vibrational modes reveal the development of a charge-ordered state with a charge disproportionation of 2δρ=0.34e. In addition to a slight structural dimerization, charge-order causes stripes most likely perpendicular to the stacks.

1.
N.
Toyota
,
M.
Lang
, and
J.
Müller
,
Low-Dimensional Molecular Metals
, Volume 154 of Springer Series in Solid-State Sciences (
Springer-Verlag
,
Berlin
,
2007
).
2.
The Physics of Organic Superconductors and Conductors
, Volume 110 of Springer Series in Materials Science, edited by
A.
Lebed
(
Springer-Verlag
,
Berlin
,
2008
).
3.
T.
Mori
,
Electronic Properties of Organic Conductors
(
Springer-Verlag
,
Japan
,
2016
).
4.
R.
Wojciechowski
,
K.
Yamamoto
,
K.
Yakushi
,
M.
Inokuchi
, and
A.
Kawamoto
,
Phys. Rev. B
67
,
224105
(
2003
).
5.
M.
Dressel
,
N.
Drichko
,
J.
Schlueter
, and
J.
Merino
,
Phys. Rev. Lett.
90
,
167002
(
2003
).
6.
N.
Drichko
,
M.
Dressel
,
C. A.
Kuntscher
,
A.
Pashkin
,
A.
Greco
,
J.
Merino
, and
J.
Schlueter
,
Phys. Rev. B
74
,
235121
(
2006
).
7.
Y.
Yue
,
K.
Yamamoto
,
M.
Uruichi
,
C.
Nakano
,
K.
Yakushi
,
S.
Yamada
,
T.
Hiejima
, and
A.
Kawamoto
,
Phys. Rev. B
82
,
075134
(
2010
).
8.
T.
Ivek
,
B.
Korin-Hamzić
,
O.
Milat
,
S.
Tomić
,
C.
Clauss
,
N.
Drichko
,
D.
Schweitzer
, and
M.
Dressel
,
Phys. Rev. B
83
,
165128
(
2011
).
9.
T.
Yamamoto
,
M.
Uruichi
,
K.
Yakushi
,
J.-i.
Yamaura
, and
H.
Tajima
,
Phys. Rev. B
70
,
125102
(
2004
).
10.
T.
Yamamoto
,
M.
Uruichi
,
K.
Yakushi
, and
A.
Kawamoto
,
Phys. Rev. B
73
,
125116
(
2006
).
11.
T.
Yamamoto
,
H. M.
Yamamoto
,
R.
Kato
,
M.
Uruichi
,
K.
Yakushi
,
H.
Akutsu
,
A.
Sato-Akutsu
,
A.
Kawamoto
,
S. S.
Turner
, and
P.
Day
,
Phys. Rev. B
77
,
205120
(
2008
).
12.
S.
Kaiser
,
M.
Dressel
,
Y.
Sun
,
A.
Greco
,
J. A.
Schlueter
,
G. L.
Gard
, and
N.
Drichko
,
Phys. Rev. Lett.
105
,
206402
(
2010
).
13.
H.
Mori
,
S.
Tanaka
, and
T.
Mori
,
Phys. Rev. B
57
,
12023
(
1998
).
14.
K.
Sedlmeier
,
S.
Elsässer
,
D.
Neubauer
,
R.
Beyer
,
D.
Wu
,
T.
Ivek
,
S.
Tomić
,
J. A.
Schlueter
, and
M.
Dressel
,
Phys. Rev. B
86
,
245103
(
2012
).
15.
J.
Merino
and
R. H.
McKenzie
,
Phys. Rev. Lett.
87
,
237002
(
2001
).
16.
S.
Nagata
,
T.
Ogura
,
A.
Kawamoto
, and
H.
Taniguchi
,
Phys. Rev. B
84
,
035105
(
2011
).
17.
A.
Girlando
,
M.
Masino
,
J. A.
Schlueter
,
N.
Drichko
,
S.
Kaiser
, and
M.
Dressel
,
Phys. Rev. B
89
,
174503
(
2014
).
18.
R. N.
Lyubovskaya
,
O. A.
Dyachenko
, and
R. B.
Lyubovskii
,
Synth. Met.
56
,
2899
(
1993
).
19.
M. Z.
Aldoshina
,
R. N.
Lyubovskaya
,
S. V.
Konovalikhin
,
O. A.
Dyachenko
,
G. V.
Shilov
,
M. K.
Makova
, and
R. B.
Lyubovskii
,
Synth. Met.
56
,
1905
(
1993
).
20.
S.
Yasin
,
E.
Rose
,
M.
Dumm
,
N.
Drichko
,
M.
Dressel
,
J. A.
Schlueter
,
E. I.
Zhilyaeva
,
S.
Torunova
, and
R. N.
Lyubovskaya
,
Physica B
407
,
1689
(
2012
).
21.
N.
Drichko
,
R.
Beyer
,
E.
Rose
,
M.
Dressel
,
J. A.
Schlueter
,
S. A.
Turunova
,
E. I.
Zhilyaeva
, and
R. N.
Lyubovskaya
,
Phys. Rev. B
89
,
075133
(
2014
).
22.
A.
Löhle
,
E.
Rose
,
S.
Singh
,
R.
Beyer
,
E.
Tafra
,
T.
Ivek
,
E. I.
Zhilyaeva
,
R. N.
Lyubovskaya
, and
M.
Dressel
,
J. Phys.: Condens. Matter
29
,
055601
(
2017
).
23.
R. N.
Lyubovskaya
,
E. I.
Zhilyaeva
,
O. A.
Dyachenko
,
V. V.
Gritsenko
,
S. A.
Konovalikhin
, and
R. B.
Lyubovskii
,
Synth. Met.
70
,
775
(
1995
).
24.
G. M.
Sheldrick
,
Acta Crystallogr., Sect. A: Found. Crystallogr.
64
,
112
(
2008
).
25.

CCDC-1535580 contains the supplementary crystallographic data for this paper. These data can be obtained free of charge from The Cambridge Crystallographic Data Centre via https://www.ccdc.cam.ac.uk/.

26.
O. A.
D’yachenko
,
S. V.
Konovalikhin
,
G. V.
Shilov
,
R. N.
Lyubovskaya
,
M. Z.
Aldoshina
, and
R. B.
Lyubovskii
,
Russ. Chem. Bull.
44
,
878
(
1995
).
27.
E. I.
Yudanova
,
S. K.
Hoffmann
,
A.
Graja
, and
R. N.
Lyubovskaya
,
Synth. Met.
66
,
43
(
1994
).
28.
T.
Mori
,
Bull. Chem. Soc. Jpn.
71
,
2509
(
1998
).
29.
Y.
Ihara
,
Y.
Futami
, and
A.
Kawamoto
,
J. Phys. Soc. Jpn.
85
,
014601
(
2016
).
30.
K.
Medjanik
,
A.
Chernenkaya
,
S. A.
Nepijko
,
G.
Ohrwall
,
P.
Foury-Leylekian
,
P.
Alemany
,
E.
Canadell
,
G.
Schonhense
, and
J.-P.
Pouget
,
Phys. Chem. Chem. Phys.
17
,
19202
(
2015
).
31.
T.
Yamamoto
,
Crystals
2
,
893
(
2012
).
32.
M.
Dressel
,
J. E.
Eldridge
,
J. M.
Williams
, and
H. H.
Wang
,
Physica C
203
,
247
(
1992
).
33.
J. A.
Schlueter
,
B. H.
Ward
,
U.
Geiser
,
H. H.
Wang
,
A. M.
Kini
,
J.
Parakka
,
E.
Morales
,
H.-J.
Koo
,
M.-H.
Whangbo
,
R.
Winter
 et al,
J. Mater. Chem.
11
,
2008
(
2001
).
34.
B. H.
Ward
,
J. A.
Schlueter
,
U.
Geiser
,
H. H.
Wang
,
E.
Morales
,
J. P.
Parakka
,
S. Y.
Thomas
,
J. M.
Williams
,
P. G.
Nixon
,
R.
Winter
 et al,
Chem. Mater.
12
,
343
(
2000
).
35.
K.
Carneiro
,
J.
Scott
, and
E.
Engler
,
Solid State Commun.
50
,
477
(
1984
).
36.
L.
Bulaevskii
,
Adv. Phys.
37
,
443
(
1988
).
37.
M.
Dumm
,
A.
Loidl
,
B. W.
Fravel
,
K. P.
Starkey
,
L. K.
Montgomery
, and
M.
Dressel
,
Phys. Rev. B
61
,
511
(
2000
).
38.
B.
Salameh
,
S.
Yasin
,
M.
Dumm
,
G.
Untereiner
,
L.
Montgomery
, and
M.
Dressel
,
Phys. Rev. B
83
,
205126
(
2011
), .
39.

The small interferences observed below 700 cm−1 are due to the multirefelction of the infrared window, which are temperature independent. Below T = 20 K, additional strong interferences appear in the very far-infrared region due to the transparency of the thin crystal.

40.
M.
Dressel
and
N.
Drichko
,
Chem. Rev.
104
,
5689
(
2004
).
41.
A.
Painelli
and
A.
Girlando
,
J. Chem. Phys.
84
,
5655
(
1986
).
42.
V. M.
Yartsev
and
A.
Graja
,
J. Phys.: Condens. Matter
2
,
9631
(
1990
).
43.
A.
Girlando
,
J. Phys. Chem. C
115
,
19371
(
2011
).
44.
M.
Dressel
,
G.
Grüner
,
J. P.
Pouget
,
A.
Breining
, and
D.
Schweitzer
,
J. Phys. I
4
,
579
(
1994
).
45.
K.
Hashimoto
,
S. C.
Zhan
,
R.
Kobayashi
,
S.
Iguchi
,
N.
Yoneyama
,
T.
Moriwaki
,
Y.
Ikemoto
, and
T.
Sasaki
,
Phys. Rev. B
89
,
085107
(
2014
).
46.
J.
Merino
,
A.
Greco
,
R. H.
McKenzie
, and
M.
Calandra
,
Phys. Rev. B
68
,
245121
(
2003
).
47.
J.
Merino
,
H.
Seo
, and
M.
Ogata
,
Phys. Rev. B
71
,
125111
(
2005
).
48.
D.
Faltermeier
,
J.
Barz
,
M.
Dumm
,
M.
Dressel
,
N.
Drichko
,
B.
Petrov
,
V.
Semkin
,
R.
Vlasova
,
C.
Meźière
, and
P.
Batail
,
Phys. Rev. B
76
,
165113
(
2007
).
49.
J.
Merino
,
M.
Dumm
,
N.
Drichko
,
M.
Dressel
, and
R. H.
McKenzie
,
Phys. Rev. Lett.
100
,
086404
(
2008
).
50.
M.
Dumm
,
D.
Faltermeier
,
N.
Drichko
,
M.
Dressel
,
C.
Mézière
, and
P.
Batail
,
Phys. Rev. B
79
,
195106
(
2009
).
51.
J.
Ferber
,
K.
Foyevtsova
,
H. O.
Jeschke
, and
R.
Valentí
,
Phys. Rev. B
89
,
205106
(
2014
).
52.
A.
Pustogow
,
M.
Bories
,
E.
Zhukova
,
B.
Gorshunov
,
S.
Tomić
,
J.
Schlueter
,
A.
Löhle
,
R.
Hübner
,
T.
Hiramatsu
,
Y.
Yoshida
, “
Genuine Mott transition: Quantum Widom line and Pomeranchuk effect in correlated electron gas
” (unpublished).
53.
K.
Hashimoto
,
R.
Kobayashi
,
H.
Okamura
,
H.
Taniguchi
,
Y.
Ikemoto
,
T.
Moriwaki
,
S.
Iguchi
,
M.
Naka
,
S.
Ishihara
, and
T.
Sasaki
,
Phys. Rev. B
92
,
085149
(
2015
).
54.
N. L.
Wang
,
H.
Mori
,
S.
Tanaka
,
J.
Dong
, and
B. P.
Clayman
,
J. Phys.: Condens. Matter
13
,
5463
(
2001
).
55.
T.
Yamamoto
,
M.
Uruichi
,
K.
Yamamoto
,
K.
Yakushi
,
A.
Kawamoto
, and
H.
Taniguchi
,
J. Phys. Chem. B
109
,
15226
(
2005
).
56.
R.
Beyer
,
A.
Dengl
,
T.
Peterseim
,
S.
Wackerow
,
T.
Ivek
,
A. V.
Pronin
,
D.
Schweitzer
, and
M.
Dressel
,
Phys. Rev. B
93
,
195116
(
2016
).
57.
T.
Ivek
,
R.
Beyer
,
S.
Badalov
,
M.
Culo
,
S.
Tomic
,
J. A.
Schlueter
,
E. I.
Zhilyaeva
,
R. N.
Lyubovskaya
, and
M.
Dressel
, “
Metal-insulator transition in the dimerized organic conductor κ-(BEDT-TTF)2Hg(SCN)2Br,
Phys. Rev. B
(in press); e-print arXiv:1706.08604 (
2017
).
58.
T.
Mori
,
Bull. Chem. Soc. Jpn.
73
,
2243
(
2000
).
59.
S.
Mazumdar
,
S.
Ramasesha
,
R.
Torsten Clay
, and
D. K.
Campbell
,
Phys. Rev. Lett.
82
,
1522
(
1999
).
60.
S.
Mazumdar
,
R. T.
Clay
, and
D. K.
Campbell
,
Phys. Rev. B
62
,
13400
(
2000
).
61.
K.
Ishikawa
,
M.
Hirata
,
D.
Liu
,
K.
Miyagawa
,
M.
Tamura
, and
K.
Kanoda
,
Phys. Rev. B
94
,
085154
(
2016
).
62.
T.
Kakiuchi
,
Y.
Wakabayashi
,
H.
Sawa
,
T.
Takahashi
, and
T.
Nakamura
,
J. Phys. Soc. Jpn.
76
,
113702
(
2007
).
63.
K.
Yamamoto
,
K.
Yakushi
,
K.
Miyagawa
,
K.
Kanoda
, and
A.
Kawamoto
,
Phys. Rev. B
65
,
085110
(
2002
).
64.
J. L.
Musfeldt
,
R.
Świetlik
,
I.
Olejniczak
,
J. E.
Eldridge
, and
U.
Geiser
,
Phys. Rev. B
72
,
014516
(
2005
).
65.
R.
Bozio
,
M.
Meneghetti
,
C.
Pecile
, and
F.
Maran
,
Synth. Met.
19
,
309
(
1987
).
You do not currently have access to this content.