We explore the nature of the metal-insulator transition in the two-dimensional organic compound -(BEDT-TTF)2Hg(SCN)2Cl by x-ray, electrical transport, ESR, Raman, and infrared investigations. Magnetic and vibrational spectroscopy concurrently reveal a gradual dimerization along the stacking direction , setting in already at the crossover temperature of 150 K from the metallic to the insulating state. A spin gap of meV is extracted. From the activated resistivity behavior below T = 55 K, a charge gap of meV is derived. At TCO = 72 K, the C=C vibrational modes reveal the development of a charge-ordered state with a charge disproportionation of . In addition to a slight structural dimerization, charge-order causes stripes most likely perpendicular to the stacks.
REFERENCES
1.
N.
Toyota
, M.
Lang
, and J.
Müller
, Low-Dimensional Molecular Metals
, Volume 154 of Springer Series in Solid-State Sciences (Springer-Verlag
, Berlin
, 2007
).2.
The Physics of Organic Superconductors and Conductors
, Volume 110 of Springer Series in Materials Science, edited by A.
Lebed
(Springer-Verlag
, Berlin
, 2008
).3.
T.
Mori
, Electronic Properties of Organic Conductors
(Springer-Verlag
, Japan
, 2016
).4.
R.
Wojciechowski
, K.
Yamamoto
, K.
Yakushi
, M.
Inokuchi
, and A.
Kawamoto
, Phys. Rev. B
67
, 224105
(2003
).5.
M.
Dressel
, N.
Drichko
, J.
Schlueter
, and J.
Merino
, Phys. Rev. Lett.
90
, 167002
(2003
).6.
N.
Drichko
, M.
Dressel
, C. A.
Kuntscher
, A.
Pashkin
, A.
Greco
, J.
Merino
, and J.
Schlueter
, Phys. Rev. B
74
, 235121
(2006
).7.
Y.
Yue
, K.
Yamamoto
, M.
Uruichi
, C.
Nakano
, K.
Yakushi
, S.
Yamada
, T.
Hiejima
, and A.
Kawamoto
, Phys. Rev. B
82
, 075134
(2010
).8.
T.
Ivek
, B.
Korin-Hamzić
, O.
Milat
, S.
Tomić
, C.
Clauss
, N.
Drichko
, D.
Schweitzer
, and M.
Dressel
, Phys. Rev. B
83
, 165128
(2011
).9.
T.
Yamamoto
, M.
Uruichi
, K.
Yakushi
, J.-i.
Yamaura
, and H.
Tajima
, Phys. Rev. B
70
, 125102
(2004
).10.
T.
Yamamoto
, M.
Uruichi
, K.
Yakushi
, and A.
Kawamoto
, Phys. Rev. B
73
, 125116
(2006
).11.
T.
Yamamoto
, H. M.
Yamamoto
, R.
Kato
, M.
Uruichi
, K.
Yakushi
, H.
Akutsu
, A.
Sato-Akutsu
, A.
Kawamoto
, S. S.
Turner
, and P.
Day
, Phys. Rev. B
77
, 205120
(2008
).12.
S.
Kaiser
, M.
Dressel
, Y.
Sun
, A.
Greco
, J. A.
Schlueter
, G. L.
Gard
, and N.
Drichko
, Phys. Rev. Lett.
105
, 206402
(2010
).13.
H.
Mori
, S.
Tanaka
, and T.
Mori
, Phys. Rev. B
57
, 12023
(1998
).14.
K.
Sedlmeier
, S.
Elsässer
, D.
Neubauer
, R.
Beyer
, D.
Wu
, T.
Ivek
, S.
Tomić
, J. A.
Schlueter
, and M.
Dressel
, Phys. Rev. B
86
, 245103
(2012
).15.
J.
Merino
and R. H.
McKenzie
, Phys. Rev. Lett.
87
, 237002
(2001
).16.
S.
Nagata
, T.
Ogura
, A.
Kawamoto
, and H.
Taniguchi
, Phys. Rev. B
84
, 035105
(2011
).17.
A.
Girlando
, M.
Masino
, J. A.
Schlueter
, N.
Drichko
, S.
Kaiser
, and M.
Dressel
, Phys. Rev. B
89
, 174503
(2014
).18.
R. N.
Lyubovskaya
, O. A.
Dyachenko
, and R. B.
Lyubovskii
, Synth. Met.
56
, 2899
(1993
).19.
M. Z.
Aldoshina
, R. N.
Lyubovskaya
, S. V.
Konovalikhin
, O. A.
Dyachenko
, G. V.
Shilov
, M. K.
Makova
, and R. B.
Lyubovskii
, Synth. Met.
56
, 1905
(1993
).20.
S.
Yasin
, E.
Rose
, M.
Dumm
, N.
Drichko
, M.
Dressel
, J. A.
Schlueter
, E. I.
Zhilyaeva
, S.
Torunova
, and R. N.
Lyubovskaya
, Physica B
407
, 1689
(2012
).21.
N.
Drichko
, R.
Beyer
, E.
Rose
, M.
Dressel
, J. A.
Schlueter
, S. A.
Turunova
, E. I.
Zhilyaeva
, and R. N.
Lyubovskaya
, Phys. Rev. B
89
, 075133
(2014
).22.
A.
Löhle
, E.
Rose
, S.
Singh
, R.
Beyer
, E.
Tafra
, T.
Ivek
, E. I.
Zhilyaeva
, R. N.
Lyubovskaya
, and M.
Dressel
, J. Phys.: Condens. Matter
29
, 055601
(2017
).23.
R. N.
Lyubovskaya
, E. I.
Zhilyaeva
, O. A.
Dyachenko
, V. V.
Gritsenko
, S. A.
Konovalikhin
, and R. B.
Lyubovskii
, Synth. Met.
70
, 775
(1995
).24.
G. M.
Sheldrick
, Acta Crystallogr., Sect. A: Found. Crystallogr.
64
, 112
(2008
).25.
CCDC-1535580 contains the supplementary crystallographic data for this paper. These data can be obtained free of charge from The Cambridge Crystallographic Data Centre via https://www.ccdc.cam.ac.uk/.
26.
O. A.
D’yachenko
, S. V.
Konovalikhin
, G. V.
Shilov
, R. N.
Lyubovskaya
, M. Z.
Aldoshina
, and R. B.
Lyubovskii
, Russ. Chem. Bull.
44
, 878
(1995
).27.
E. I.
Yudanova
, S. K.
Hoffmann
, A.
Graja
, and R. N.
Lyubovskaya
, Synth. Met.
66
, 43
(1994
).28.
T.
Mori
, Bull. Chem. Soc. Jpn.
71
, 2509
(1998
).29.
Y.
Ihara
, Y.
Futami
, and A.
Kawamoto
, J. Phys. Soc. Jpn.
85
, 014601
(2016
).30.
K.
Medjanik
, A.
Chernenkaya
, S. A.
Nepijko
, G.
Ohrwall
, P.
Foury-Leylekian
, P.
Alemany
, E.
Canadell
, G.
Schonhense
, and J.-P.
Pouget
, Phys. Chem. Chem. Phys.
17
, 19202
(2015
).31.
T.
Yamamoto
, Crystals
2
, 893
(2012
).32.
M.
Dressel
, J. E.
Eldridge
, J. M.
Williams
, and H. H.
Wang
, Physica C
203
, 247
(1992
).33.
J. A.
Schlueter
, B. H.
Ward
, U.
Geiser
, H. H.
Wang
, A. M.
Kini
, J.
Parakka
, E.
Morales
, H.-J.
Koo
, M.-H.
Whangbo
, R.
Winter
et al., J. Mater. Chem.
11
, 2008
(2001
).34.
B. H.
Ward
, J. A.
Schlueter
, U.
Geiser
, H. H.
Wang
, E.
Morales
, J. P.
Parakka
, S. Y.
Thomas
, J. M.
Williams
, P. G.
Nixon
, R.
Winter
et al., Chem. Mater.
12
, 343
(2000
).35.
K.
Carneiro
, J.
Scott
, and E.
Engler
, Solid State Commun.
50
, 477
(1984
).36.
L.
Bulaevskii
, Adv. Phys.
37
, 443
(1988
).37.
M.
Dumm
, A.
Loidl
, B. W.
Fravel
, K. P.
Starkey
, L. K.
Montgomery
, and M.
Dressel
, Phys. Rev. B
61
, 511
(2000
).38.
B.
Salameh
, S.
Yasin
, M.
Dumm
, G.
Untereiner
, L.
Montgomery
, and M.
Dressel
, Phys. Rev. B
83
, 205126
(2011
), .39.
The small interferences observed below 700 cm−1 are due to the multirefelction of the infrared window, which are temperature independent. Below T = 20 K, additional strong interferences appear in the very far-infrared region due to the transparency of the thin crystal.
40.
M.
Dressel
and N.
Drichko
, Chem. Rev.
104
, 5689
(2004
).41.
A.
Painelli
and A.
Girlando
, J. Chem. Phys.
84
, 5655
(1986
).42.
V. M.
Yartsev
and A.
Graja
, J. Phys.: Condens. Matter
2
, 9631
(1990
).43.
A.
Girlando
, J. Phys. Chem. C
115
, 19371
(2011
).44.
M.
Dressel
, G.
Grüner
, J. P.
Pouget
, A.
Breining
, and D.
Schweitzer
, J. Phys. I
4
, 579
(1994
).45.
K.
Hashimoto
, S. C.
Zhan
, R.
Kobayashi
, S.
Iguchi
, N.
Yoneyama
, T.
Moriwaki
, Y.
Ikemoto
, and T.
Sasaki
, Phys. Rev. B
89
, 085107
(2014
).46.
J.
Merino
, A.
Greco
, R. H.
McKenzie
, and M.
Calandra
, Phys. Rev. B
68
, 245121
(2003
).47.
J.
Merino
, H.
Seo
, and M.
Ogata
, Phys. Rev. B
71
, 125111
(2005
).48.
D.
Faltermeier
, J.
Barz
, M.
Dumm
, M.
Dressel
, N.
Drichko
, B.
Petrov
, V.
Semkin
, R.
Vlasova
, C.
Meźière
, and P.
Batail
, Phys. Rev. B
76
, 165113
(2007
).49.
J.
Merino
, M.
Dumm
, N.
Drichko
, M.
Dressel
, and R. H.
McKenzie
, Phys. Rev. Lett.
100
, 086404
(2008
).50.
M.
Dumm
, D.
Faltermeier
, N.
Drichko
, M.
Dressel
, C.
Mézière
, and P.
Batail
, Phys. Rev. B
79
, 195106
(2009
).51.
J.
Ferber
, K.
Foyevtsova
, H. O.
Jeschke
, and R.
Valentí
, Phys. Rev. B
89
, 205106
(2014
).52.
A.
Pustogow
, M.
Bories
, E.
Zhukova
, B.
Gorshunov
, S.
Tomić
, J.
Schlueter
, A.
Löhle
, R.
Hübner
, T.
Hiramatsu
, Y.
Yoshida
, “Genuine Mott transition: Quantum Widom line and Pomeranchuk effect in correlated electron gas
” (unpublished).53.
K.
Hashimoto
, R.
Kobayashi
, H.
Okamura
, H.
Taniguchi
, Y.
Ikemoto
, T.
Moriwaki
, S.
Iguchi
, M.
Naka
, S.
Ishihara
, and T.
Sasaki
, Phys. Rev. B
92
, 085149
(2015
).54.
N. L.
Wang
, H.
Mori
, S.
Tanaka
, J.
Dong
, and B. P.
Clayman
, J. Phys.: Condens. Matter
13
, 5463
(2001
).55.
T.
Yamamoto
, M.
Uruichi
, K.
Yamamoto
, K.
Yakushi
, A.
Kawamoto
, and H.
Taniguchi
, J. Phys. Chem. B
109
, 15226
(2005
).56.
R.
Beyer
, A.
Dengl
, T.
Peterseim
, S.
Wackerow
, T.
Ivek
, A. V.
Pronin
, D.
Schweitzer
, and M.
Dressel
, Phys. Rev. B
93
, 195116
(2016
).57.
T.
Ivek
, R.
Beyer
, S.
Badalov
, M.
Culo
, S.
Tomic
, J. A.
Schlueter
, E. I.
Zhilyaeva
, R. N.
Lyubovskaya
, and M.
Dressel
, “Metal-insulator transition in the dimerized organic conductor -(BEDT-TTF)2Hg(SCN)2Br,
” Phys. Rev. B
(in press); e-print arXiv:1706.08604 (2017
).58.
T.
Mori
, Bull. Chem. Soc. Jpn.
73
, 2243
(2000
).59.
S.
Mazumdar
, S.
Ramasesha
, R.
Torsten Clay
, and D. K.
Campbell
, Phys. Rev. Lett.
82
, 1522
(1999
).60.
S.
Mazumdar
, R. T.
Clay
, and D. K.
Campbell
, Phys. Rev. B
62
, 13400
(2000
).61.
K.
Ishikawa
, M.
Hirata
, D.
Liu
, K.
Miyagawa
, M.
Tamura
, and K.
Kanoda
, Phys. Rev. B
94
, 085154
(2016
).62.
T.
Kakiuchi
, Y.
Wakabayashi
, H.
Sawa
, T.
Takahashi
, and T.
Nakamura
, J. Phys. Soc. Jpn.
76
, 113702
(2007
).63.
K.
Yamamoto
, K.
Yakushi
, K.
Miyagawa
, K.
Kanoda
, and A.
Kawamoto
, Phys. Rev. B
65
, 085110
(2002
).64.
J. L.
Musfeldt
, R.
Świetlik
, I.
Olejniczak
, J. E.
Eldridge
, and U.
Geiser
, Phys. Rev. B
72
, 014516
(2005
).65.
R.
Bozio
, M.
Meneghetti
, C.
Pecile
, and F.
Maran
, Synth. Met.
19
, 309
(1987
).© 2017 Author(s).
2017
Author(s)
You do not currently have access to this content.
