The static and dynamic first (β‖) and second (γ‖) hyperpolarizabilities of water, methanol, and dimethyl ether have been evaluated within the response function approach using a hierarchy of coupled cluster levels of approximation and doubly augmented correlation consistent atomic basis sets. For the three compounds, the electronic β‖ and γ‖ values calculated at the CCSD and CC3 levels are in good agreement with gas phase electric field-induced second harmonic generation (EFISHG) measurements. In addition, for dimethyl ether, the frequency dispersion of both properties follows closely recent experimental values [V. W. Couling and D. P. Shelton, J. Chem. Phys. 143, 224307 (2015)] demonstrating the reliability of these methods and levels of approximation. This also suggests that the vibrational contributions to the EFISHG responses of these molecules are small.
REFERENCES
1.
D. P.
Shelton
and J. E.
Rice
, Chem. Rev.
94
, 3
(1994
);J. L.
Brédas
, C.
Adant
, P.
Tackx
, A.
Persoons
, and B. M.
Pierce
, Chem. Rev.
94
, 243
(1994
);D. R.
Kanis
, M. A.
Ratner
, and T. J.
Marks
, Chem. Rev.
94
, 195
(1994
).2.
H.
Sekino
and R. J.
Bartlett
, J. Chem. Phys.
94
, 3665
(1991
);H.
Sekino
and R. J.
Bartlett
, J. Chem. Phys.
98
, 3022
(1993
).3.
G.
Maroulis
, J. Chem. Phys.
94
, 1182
(1991
);F.
Sim
, S.
Chin
, M.
Dupuis
, and J. E.
Rice
, J. Phys. Chem.
97
, 1158
(1993
);G.
Maroulis
, J. Chem. Phys.
113
, 1813
(2000
).4.
C.
Hättig
, O.
Christiansen
, H.
Koch
, and P.
Jørgensen
, Chem. Phys. Lett.
269
, 428
(1997
);5.
(a)
D. M.
Bishop
and P.
Norman
, J. Chem. Phys.
111
, 3042
(1999
);(b)
A. S.
Dutra
, M. A.
Castro
, T. L.
Fonseca
, E. E.
Fileti
, and S.
Canuto
, J. Chem. Phys.
132
, 034307
(2010
);
[PubMed]
(c)
B.
Gao
, M.
Ringholm
, R.
Bast
, K.
Ruud
, A. J.
Thorvaldsen
, and M.
Jaszuński
, J. Phys. Chem. A
118
, 748
(2014
).
[PubMed]
6.
D.
Jacquemin
, B.
Champagne
, and C.
Hättig
, Chem. Phys. Lett.
319
, 327
(2000
);J.
Campo
, W.
Wenseleers
, J. M.
Hales
, N. S.
Makarov
, and J. W.
Perry
, J. Phys. Chem. Lett.
3
, 2248
(2012
).
[PubMed]
7.
M.
de Wergifosse
, B.
Champagne
, S.
Ito
, K.
Fukuda
, and M.
Nakano
, Phys. Chem. Chem. Phys.
18
, 6420
(2016
).8.
T.
Verbiest
, K.
Clays
, and V.
Rodriguez
, Second-Order Nonlinear Optical Characterization Techniques: An Introduction
(Taylor & Francis
, 2009
).9.
J. L.
Oudar
and D. S.
Chemla
, J. Chem. Phys.
66
, 2664
(1977
).10.
N. A.
Murugan
, J.
Kongsted
, Z.
Rinkevicius
, and H.
Ågren
, Proc. Natl. Acad. Sci.
107
, 16453
(2010
);X.
Hu
, D.
Xiao
, S.
Keinan
, I.
Asselberghs
, M. J.
Therien
, K.
Clays
, W.
Yang
, and D. N.
Beratan
, J. Phys. Chem. C
114
, 2349
(2010
);11.
B.
Kirtman
, J. L.
Toto
, C.
Breneman
, C. P.
de Melo
, and D. M.
Bishop
, J. Chem. Phys.
108
, 4355
(1998
).12.
13.
F.
Mançois
, J.-L.
Pozzo
, J.
Pan
, F.
Adamietz
, V.
Rodriguez
, L.
Ducasse
, F.
Castet
, A.
Plaquet
, and B.
Champagne
, Chem. Eur. J.
15
, 2560
(2009
);J.
Boixel
, V.
Guerchais
, H.
Le Bozec
, D.
Jacquemin
, A.
Amar
, A.
Boucekkine
, A.
Colombo
, C.
Dragonetti
, D.
Marinotto
, D.
Roberto
, S.
Righetto
, and R.
De Angelis
, J. Am. Chem. Soc.
136
, 5367
(2014
);
[PubMed]
E.
Cariati
, C.
Dragonetti
, E.
Lucenti
, F.
Nisic
, S.
Righetto
, D.
Roberto
, and E.
Tordin
, Chem. Commun.
50
, 1608
(2014
);P.
Beaujean
, F.
Bondu
, A.
Plaquet
, J.
Garcia-Amorós
, J.
Cusido
, F. M.
Raymo
, F.
Castet
, V.
Rodriguez
, and B.
Champagne
, J. Am. Chem. Soc.
138
, 5052
(2016
).
[PubMed]
14.
U.
Hohm
, J. Mol. Struct.
1054-1055
, 282
(2013
);15.
F.
Castet
, E.
Bogdan
, A.
Plaquet
, L.
Ducasse
, B.
Champagne
, and V.
Rodriguez
, J. Chem. Phys.
136
, 024506
(2012
);
[PubMed]
16.
V. W.
Couling
and D. P.
Shelton
, J. Chem. Phys.
143
, 224307
(2015
).17.
K. V.
Mikkelsen
, Y.
Luo
, H.
Ågren
, and P.
Jørgensen
, J. Chem. Phys.
102
, 9362
(1995
).18.
P.
Kaatz
, E. A.
Donley
, and D. P.
Shelton
, J. Chem. Phys.
108
, 849
(1998
).19.
L.
Ferrighi
, L.
Frediani
, and K.
Ruud
, J. Phys. Chem. B
111
, 8965
(2007
).20.
Y.
Takimoto
, C. M.
Isborn
, B. E.
Eichinger
, J. J.
Rehr
, and B. H.
Robinson
, J. Phys. Chem. C
112
, 8016
(2008
).21.
S.-I.
Lu
, C.-C.
Chiu
, and Y.-F.
Wang
, J. Chem. Phys.
135
, 134104
(2011
).22.
J.
Quertinmont
, B.
Champagne
, F.
Castet
, and M.
Hidalgo Cardenuto
, J. Phys. Chem. A
119
, 5496
(2015
).23.
D. M.
Bishop
, B.
Kirtman
, H. A.
Kurtz
, and J. E.
Rice
, J. Chem. Phys.
98
, 8024
(1993
).24.
Y.
Luo
, H.
Ågren
, O.
Vahtras
, P.
Jørgensen
, V.
Spirko
, and H.
Hettema
, J. Chem. Phys.
98
, 7159
(1993
).25.
O.
Quinet
, B.
Kirtman
, and B.
Champagne
, J. Chem. Phys.
118
, 505
(2003
).26.
P.
Norman
, Y.
Luo
, and H.
Ågren
, J. Chem. Phys.
109
, 3580
(1998
).27.
Y.-H.
Wang
, C.-K.
Wang
, and Y.
Luo
, J. Mol. Struct.: THEOCHEM
717
, 223
(2005
).28.
J. F.
Ward
and C. K.
Miller
, Phys. Rev. A
19
, 826
(1979
).29.
C.
Hättig
and P.
Jørgensen
, Adv. Quantum Chem.
35
, 111
(1999
).30.
T.
Helgaker
, S.
Coriani
, P.
Jørgensen
, K.
Kristensen
, J.
Olsen
, and K.
Ruud
, Chem. Rev.
112
, 543
(2012
).31.
M.
de Wergifosse
, V.
Liégeois
, and B.
Champagne
, Int. J. Quantum Chem.
114
, 900
(2014
).32.
B.
Orr
and J.
Ward
, Mol. Phys.
20
, 513
(1971
).33.
D. M.
Bishop
, J. Chem. Phys.
90
, 3192
(1989
).34.
D.
Shelton
, J. Chem. Phys.
84
, 404
(1985
).35.
D. M.
Bishop
, Phys. Rev. Lett.
61
, 322
(1988
).36.
D. M.
Bishop
and D. W.
De Kee
, J. Chem. Phys.
105
, 8247
(1996
).37.
C.
Hättig
, Mol. Phys.
94
, 455
(1998
).38.
S.
Karna
and M.
Dupuis
, J. Comput. Chem.
12
, 487
(1991
).39.
C.
Hättig
, Chem. Phys. Lett.
296
, 245
(1998
).40.
O.
Christiansen
, J.
Gauss
, and J. F.
Stanton
, Chem. Phys. Lett.
305
, 147
(1999
).41.
T. H.
Dunning
, J. Chem. Phys.
90
, 1007
(1989
).42.
M. J.
Frisch
, G. W.
Trucks
, H. B.
Schlegel
, G. E.
Scuseria
, M. A.
Robb
, J. R.
Cheeseman
, G.
Scalmani
, V.
Barone
, B.
Mennucci
, G. A.
Petersson
, H.
Nakatsuji
, M.
Caricato
, X.
Li
, H. P.
Hratchian
, A. F.
Izmaylov
, J.
Bloino
, G.
Zheng
, J. L.
Sonnenberg
, M.
Hada
, M.
Ehara
, K.
Toyota
, R.
Fukuda
, J.
Hasegawa
, M.
Ishida
, T.
Nakajima
, Y.
Honda
, O.
Kitao
, H.
Nakai
, T.
Vreven
, J. A.
Montgomery
, Jr., J. E.
Peralta
, F.
Ogliaro
, M.
Bearpark
, J. J.
Heyd
, E.
Brothers
, K. N.
Kudin
, V. N.
Staroverov
, R.
Kobayashi
, J.
Normand
, K.
Raghavachari
, A.
Rendell
, J. C.
Burant
, S. S.
Iyengar
, J.
Tomasi
, M.
Cossi
, N.
Rega
, J. M.
Millam
, M.
Klene
, J. E.
Knox
, J. B.
Cross
, V.
Bakken
, C.
Adamo
, J.
Jaramillo
, R.
Gomperts
, R. E.
Stratmann
, O.
Yazyev
, A. J.
Austin
, R.
Cammi
, C.
Pomelli
, J. W.
Ochterski
, R. L.
Martin
, K.
Morokuma
, V. G.
Zakrzewski
, G. A.
Voth
, P.
Salvador
, J. J.
Dannenberg
, S.
Dapprich
, A. D.
Daniels
, O.
Farkas
, J. B.
Foresman
, J. V.
Ortiz
, J.
Cioslowski
, and D. J.
Fox
, gaussian 09, Revision D.01, Gaussian, Inc., Wallingford, CT, 2009.43.
K.
Aidas
, C.
Angeli
, K. L.
Bak
, V.
Bakken
, R.
Bast
, L.
Boman
, O.
Christiansen
, R.
Cimiraglia
, S.
Coriani
, P.
Dahle
, E. K.
Dalskov
, U.
Ekström
, T.
Enevoldsen
, J. J.
Eriksen
, P.
Ettenhuber
, B.
Fernández
, L.
Ferrighi
, H.
Fliegl
, L.
Frediani
, K.
Hald
, A.
Halkier
, C.
Hättig
, H.
Heiberg
, T.
Helgaker
, A. C.
Hennum
, H.
Hettema
, E.
Hjertenæs
, S.
Høst
, I.-M.
Høyvik
, M. F.
Iozzi
, B.
Jansík
, H. J. Aa.
Jensen
, D.
Jonsson
, P.
Jørgensen
, J.
Kauczor
, S.
Kirpekar
, T.
Kjærgaard
, W.
Klopper
, S.
Knecht
, R.
Kobayashi
, H.
Koch
, J.
Kongsted
, A.
Krapp
, K.
Kristensen
, A.
Ligabue
, O. B.
Lutnæs
, J. I.
Melo
, K. V.
Mikkelsen
, R. H.
Myhre
, C.
Neiss
, C. B.
Nielsen
, P.
Norman
, J.
Olsen
, J. M. H.
Olsen
, A.
Osted
, M. J.
Packer
, F.
Pawlowski
, T. B.
Pedersen
, P. F.
Provasi
, S.
Reine
, Z.
Rinkevicius
, T. A.
Ruden
, K.
Ruud
, V. V.
Rybkin
, P.
Sałek
, C. C. M.
Samson
, A. S.
de Merás
, T.
Saue
, S. P. A.
Sauer
, B.
Schimmelpfennig
, K.
Sneskov
, A. H.
Steindal
, K. O.
Sylvester-Hvid
, P. R.
Taylor
, A. M.
Teale
, E. I.
Tellgren
, D. P.
Tew
, A. J.
Thorvaldsen
, L.
Thøgersen
, O.
Vahtras
, M. A.
Watson
, D. J. D.
Wilson
, M.
Ziolkowski
, and H.
Ågren
, Wiley Interdiscip. Rev.: Comput. Mol. Sci.
4
, 269
(2014
).44.
See supplementary material at http://dx.doi.org/10.1063/1.4958736 for vertical electronic excitation energies of lowest dipole allowed excitations and dipole moments of water, methanol, and DME.
45.
G.
Maroulis
, Chem. Phys. Lett.
289
, 403
(1998
).46.
P.
Salek
, T.
Helgaker
, O.
Vahtras
, H.
Ågren
, D.
Jonsson
, and J.
Gauss
, Mol. Phys.
103
, 439
(2005
).47.
T.
Kobayashi
, K.
Sasagane
, F.
Aiga
, and K.
Yamaguchi
, J. Chem. Phys.
110
, 11720
(1999
).48.
A. J.
Sadlej
, Collect. Czech. Chem. Commun.
53
, 1995
(1988
).49.
T.
Pluta
and A. J.
Sadlej
, Chem. Phys. Lett.
297
, 391
(1998
).50.
G. H.
Diercksen
and A. J.
Sadlej
, Chem. Phys.
61
, 293
(1981
).51.
T.
Kobayashi
, K.
Sasagane
, F.
Aiga
, and K.
Yamaguchi
, J. Chem. Phys.
111
, 842
(1999
).52.
S. J.
Van Gisbergen
, J. G.
Snijders
, and E. J.
Baerends
, J. Chem. Phys.
109
, 10657
(1998
).53.
D. P.
Shelton
, Phys. Rev. A
36
, 3032
(1987
).54.
D. M.
Bishop
and B.
Lam
, Phys. Rev. A
37
, 464
(1988
).55.
S. P.
Karna
, G. B.
Talapatra
, W. M. K. P.
Wijekoon
, and P. N.
Prasad
, Phys. Rev. A
45
, 2763
(1992
).56.
S. P.
Karna
, P. N.
Prasad
, and M.
Dupuis
, J. Chem. Phys.
94
, 1171
(1991
).© 2016 Author(s).
2016
Author(s)
You do not currently have access to this content.
