We consider the transient non-equilibrium electronic distribution that is created in a metal nanoparticle upon plasmon excitation. Following light absorption, the created plasmons decohere within a few femtoseconds, producing uncorrelated electron-hole pairs. The corresponding non-thermal electronic distribution evolves in response to the photo-exciting pulse and to subsequent relaxation processes. First, on the femtosecond timescale, the electronic subsystem relaxes to a Fermi-Dirac distribution characterized by an electronic temperature. Next, within picoseconds, thermalization with the underlying lattice phonons leads to a hot particle in internal equilibrium that subsequently equilibrates with the environment. Here we focus on the early stage of this multistep relaxation process, and on the properties of the ensuing non-equilibrium electronic distribution. We consider the form of this distribution as derived from the balance between the optical absorption and the subsequent relaxation processes, and discuss its implication for (a) heating of illuminated plasmonic particles, (b) the possibility to optically induce current in junctions, and (c) the prospect for experimental observation of such light-driven transport phenomena.

1.
L.
Cao
,
D. N.
Barsic
,
A. R.
Guichard
, and
M. L.
Brongersma
,
Nano Lett.
7
,
3523
3527
(
2007
).
2.
H. M.
Pollock
and
A.
Hammiche
,
J. Phys. D
34
,
R23
R53
(
2001
).
3.
W. A.
Challener
,
C.
Peng
,
A. V.
Itagi
,
D.
Karns
,
W.
Peng
,
Y.
Peng
,
X.
Yang
,
X.
Zhu
,
N. J.
Gokemeijer
,
Y. T.
Hsia
,
G.
Ju
,
R. E.
Rottmayer
,
M. A.
Seigler
, and
E. C.
Gage
,
Nat. Photonics
3
,
220
224
(
2009
).
4.
V.
Garces-Chavez
,
R.
Quidant
,
P. J.
Reece
,
G.
Badenes
,
L.
Torner
, and
K.
Dholakia
,
Phys. Rev. B
73
,
085417
(
2006
).
5.
G. L.
Liu
,
J.
Kim
,
Y.
Lu
, and
L. P.
Lee
,
Nature Mater.
5
,
27
32
(
2006
).
6.
X.
Miao
,
B. K.
Wilson
, and
L. Y.
Lin
,
Appl. Phys. Lett.
92
,
124108
(
2008
).
7.
D.
Ross
,
M.
Gaitan
, and
L. E.
Locascio
,
Anal. Chem.
73
,
4117
4123
(
2001
).
8.
S.
Lal
,
S. E.
Clare
, and
N. J.
Halas
,
Acc. Chem. Res.
41
,
1842
1851
(
2008
).
9.
L.
Wang
and
B.
Li
,
Phys. Rev. Lett.
99
,
177208
(
2007
).
10.
A. M.
Gobin
,
M. H.
Lee
,
N. J.
Halas
,
W. D.
James
,
R. A.
Drezek
, and
J. L.
West
,
Nano Lett.
7
,
1929
1934
(
2007
).
11.
G.
Han
,
P.
Ghosh
,
M.
De
, and
V.
Rotello
,
NanoBiotechnology
3
,
40
45
(
2007
).
12.
P. K.
Jain
,
I. H.
El-Sayed
, and
M. A.
El-Sayed
,
Nanotoday
2
,
18
29
(
2007
).
13.
D.
Pissuwan
,
S. M.
Valenzuela
, and
M. B.
Cortie
,
Trends Biotechnol.
24
,
62
67
(
2006
).
14.
A. G.
Skirtach
,
C.
Dejugnat
,
D.
Braun
,
A. S.
Susha
,
A. L.
Rogach
,
W. J.
Parak
,
H.
Mohwald
, and
G. B.
Sukhorukov
,
Nano Lett.
5
,
1371
1377
(
2005
).
15.
W.
Zhao
and
J. M.
Karp
,
Nature Mater.
8
,
453
454
(
2009
).
16.
G.
Baffou
,
M. P.
Kreuzer
,
F.
Kulzer
, and
R.
Quidant
,
Opt. Express
17
,
3291
3298
(
2009
).
17.
S.
Berciaud
,
D.
Lasne
,
G. A.
Blab
,
L.
Cognet
, and
B.
Lounis
,
Phys. Rev. B
73
,
045424
(
2006
).
18.
D.
Boyer
,
P.
Tamarat
,
A.
Maali
,
B.
Lounis
, and
M.
Orrit
,
Science
297
,
1160
1163
(
2002
).
19.
D.
Lasne
,
G. A.
Blab
,
S.
Berciaud
,
M.
Heine
,
L.
Groc
,
D.
Choquet
,
L.
Cognet
, and
B.
Lounis
,
Biophys. J.
91
,
4598
4604
(
2006
).
20.
L.
Wang
and
B.
Li
,
Phys. Rev. Lett.
101
,
267203
(
2008
).
21.
C. W.
Chang
,
D.
Okawa
,
A.
Majumdar
, and
A.
Zettl
,
Science
314
,
1121
1124
(
2006
).
22.
N.
Yang
,
G.
Zhang
, and
B.
Li
,
Appl. Phys. Lett.
93
,
243111
(
2008
).
23.
M.
Hu
,
C.
Novo
,
A.
Funston
,
H.
Wang
,
H.
Staleva
,
S.
Zou
,
P.
Mulvaney
,
Y.
Xia
, and
G. V.
Hartland
,
J. Mater. Chem.
18
,
1949
1960
(
2008
).
24.
U.
Kreibig
and
M.
Vollmer
,
Optical Properties of Metal Clusters
(
Springer
,
Berlin/New York
,
1995
).
25.
M. I.
Kaganov
,
I. M.
Lifshitz
, and
L. V.
Tanatarov
,
Sov. Phys. JETP-USSR
4
,
173
178
(
1957
).
26.
S. I.
Anisimov
,
B. L.
Kapeliov
, and
T. L.
Perelman
,
Zh. Eksp. Teor. Fiz.
66
,
776
781
(
1974
).
27.
M. Z.
Liu
and
P.
Guyot-Sionnest
,
J. Phys. Chem. B
108
,
5882
5888
(
2004
).
28.
C.
Novo
,
D.
Gomez
,
J.
Perez-Juste
,
Z.
Zhang
,
H.
Petrova
,
M.
Reismann
,
P.
Mulvaney
, and
G. V.
Hartland
,
Phys. Chem. Chem. Phys.
8
,
3540
3546
(
2006
).
29.
C.
Sonnichsen
,
T.
Franzl
,
T.
Wilk
,
G.
von Plessen
,
J.
Feldmann
,
O.
Wilson
, and
P.
Mulvaney
,
Phys. Rev. Lett.
88
,
077402
(
2002
).
30.
T. S.
Ahmadi
,
S. L.
Logunov
, and
M. A.
ElSayed
,
J. Phys. Chem.
100
,
8053
8056
(
1996
).
31.
J. Y.
Bigot
,
J. C.
Merle
,
O.
Cregut
, and
A.
Daunois
,
Phys. Rev. Lett.
75
,
4702
4705
(
1995
).
32.
T.
Tokizaki
,
A.
Nakamura
,
S.
Kaneko
,
K.
Uchida
,
S.
Omi
,
H.
Tanji
, and
Y.
Asahara
,
Appl. Phys. Lett.
65
,
941
943
(
1994
).
33.
N.
Del Fatti
,
C.
Voisin
,
F.
Chevy
,
F.
Vallee
, and
C.
Flytzanis
,
J. Chem. Phys.
110
,
11484
11487
(
1999
).
34.
J. H.
Hodak
,
I.
Martini
, and
G. V.
Hartland
,
J. Chem. Phys.
108
,
9210
9213
(
1998
).
35.
M.
Nisoli
,
S.
DeSilvestri
,
A.
Cavalleri
,
A. M.
Malvezzi
,
A.
Stella
,
G.
Lanzani
,
P.
Cheyssac
, and
R.
Kofman
,
Phys. Rev. B
55
,
13424
13427
(
1997
).
36.
S.
Link
,
D. J.
Hathcock
,
B.
Nikoobakht
, and
M. A.
El-Sayed
,
Adv. Mater. (Weinheim, Ger.)
15
,
393
396
(
2003
).
37.
M. B.
Mohamed
,
V.
Volkov
,
S.
Link
, and
M. A.
El-Sayed
,
Chem. Phys. Lett.
317
,
517
523
(
2000
).
38.
A.
Plech
,
S.
Kurbitz
,
K. J.
Berg
,
H.
Graener
,
G.
Berg
,
S.
Gresillon
,
M.
Kaempfe
,
J.
Feldmann
,
M.
Wulff
, and
G.
von Plessen
,
Europhys. Lett.
61
,
762
768
(
2003
).
39.
S.
Link
and
M. A.
El-Sayed
,
Int. Rev. Phys. Chem.
19
,
409
453
(
2000
).
40.
G. V.
Hartland
,
Chem. Rev. (Washington, D.C.)
111
,
3858
3887
(
2011
).
41.
V. K.
Pustovalov
,
Chem. Phys.
308
,
103
108
(
2005
).
42.
A. O.
Govorov
,
W.
Zhang
,
T.
Skeini
,
H.
Richardson
,
J.
Lee
, and
N. A.
Kotov
,
Nanoscale Res. Lett.
1
,
84
90
(
2006
).
43.
P.
Keblinski
,
D. G.
Cahill
,
A.
Bodapati
,
C. R.
Sullivan
, and
T. A.
Taton
,
J. Appl. Phys.
100
,
054305
(
2006
).
44.
H.
Goldenberg
and
C. J.
Tranter
,
Br. J. Appl. Phys.
3
,
296
298
(
1952
).
45.
S.
Bruzzone
and
M.
Malvaldi
,
J. Phys. Chem. C
113
,
15805
15810
(
2009
).
46.
G.
Baffou
,
R.
Quidant
, and
C.
Girard
,
Phys. Rev. B
82
,
165424
(
2010
).
47.
G.
Baffou
,
R.
Quidant
, and
F.
Javier Garcia de Abajo
,
ACS Nano
4
,
709
716
(
2010
).
48.
G.
Baffou
,
C.
Girard
, and
R.
Quidant
,
Phys. Rev. Lett.
104
,
136805
(
2010
).
49.
J. R.
Cole
,
N. A.
Mirin
,
M. W.
Knight
,
G. P.
Goodrich
, and
N. J.
Halas
,
J. Phys. Chem. C
113
,
12090
12094
(
2009
).
50.
H. H.
Richardson
,
M. T.
Carlson
,
P. J.
Tandler
,
P.
Hernandez
, and
A. O.
Govorov
,
Nano Lett.
9
,
1139
1146
(
2009
).
51.
N. N.
Nedyalkov
,
S. E.
Imamova
,
P. A.
Atanasov
,
T.
Miyanishi
, and
M.
Obara
,
J. Optoelectron. Adv. Mater.
12
,
484
490
(
2010
).
52.
C.
Voisin
,
N.
Del Fatti
,
D.
Christofilos
, and
F.
Vallée
,
J. Phys. Chem. B
105
,
2264
2280
(
2001
).
53.
L.
Brus
,
Acc. Chem. Res.
41
,
1742
1749
(
2008
).
54.
P. V.
Kamat
,
J. Phys. Chem. B
106
,
7729
7744
(
2002
).
55.
M. G.
Reuter
,
M. A.
Ratner
, and
T.
Seideman
,
Phys. Rev. A
86
,
013426
(
2012
).
56.
M. G.
Reuter
,
M.
Sukharev
, and
T.
Seideman
,
Phys. Rev. Lett.
101
,
208303
(
2008
).
57.
N. E.
Christensen
and
B. O.
Seraphin
,
Phys. Rev. B: Condens. Matter
4
,
3321
3344
(
1971
).
58.
N. V.
Smith
,
Phys. Rev. B
3
,
1862
1878
(
1971
).
59.
C. K.
Sun
,
F.
Vallee
,
L. H.
Acioli
,
E. P.
Ippen
, and
J. G.
Fujimoto
,
Phys. Rev. B
50
,
15337
15348
(
1994
).
60.
P.
Grua
,
J. P.
Morreeuw
,
H.
Bercegol
,
G.
Jonusauskas
, and
F.
Vallee
,
Phys. Rev. B
68
,
035424
(
2003
).
61.
B.
Rethfeld
,
A.
Kaiser
,
M.
Vicanek
, and
G.
Simon
,
Phys. Rev. B
65
,
214303
(
2002
).
62.
L. D.
Pietanza
,
G.
Colonna
,
S.
Longo
, and
M.
Capitelli
,
Eur. Phys. J. D
45
,
369
389
(
2007
).
63.
I.
Campillo
,
V. M.
Silkin
,
J. M.
Pitarke
,
E. V.
Chulkov
,
A.
Rubio
, and
P. M.
Echenique
,
Phys. Rev. B
61
,
13484
13492
(
2000
).
64.
B. D.
Fainberg
and
T.
Seideman
,
Phys. Stat. Solidi A
209
,
2433
2436
(
2012
).
65.
B. D.
Fainberg
,
M.
Sukharev
,
T.-H.
Park
, and
M.
Galperin
,
Phys. Rev. B
83
,
205425
(
2011
).
66.
B. D.
Fainberg
,
M.
Jouravlev
, and
A.
Nitzan
,
Phys. Rev. B
76
,
245329
(
2007
).
67.
R.
Saha
and
V. S.
Batista
,
J. Phys. Chem. B
115
,
5234
5242
(
2011
).
68.
U.
Kleinekathöfer
,
G.
Li
,
S.
Welack
, and
M.
Schreiber
,
Europhys. Lett.
75
,
139
145
(
2006
).
69.
M.
Galperin
and
A.
Nitzan
,
Phys. Chem. Chem. Phys.
14
,
9421
9438
(
2012
).
70.
N.
Jiang
,
E. T.
Foley
,
J. M.
Klingsporn
,
M. D.
Sonntag
,
N. A.
Valley
,
J. A.
Dieringer
,
T.
Seideman
,
G. C.
Schatz
,
M. C.
Hersam
, and
R. P.
Van Duyne
,
Nano Lett.
12
,
5061
5067
(
2012
).
71.
A.
Grubisic
,
E.
Ringe
,
C. M.
Cobley
,
Y.
Xia
,
L. D.
Marks
,
R. P.
Van Duyne
, and
D. J.
Nesbitt
,
Nano Lett.
12
,
4823
4829
(
2012
).
72.
C. D.
Lindstrom
and
X. Y.
Zhu
,
Chem. Rev. (Washington, D.C.)
106
,
4281
4300
(
2006
).
73.
B.
Lamprecht
,
J. R.
Krenn
,
A.
Leitner
, and
F. R.
Aussenegg
,
Phys. Rev. Lett.
83
,
4421
4424
(
1999
).
74.
B.
Lamprecht
,
J. R.
Krenn
,
A.
Leitner
, and
F. R.
Aussenegg
,
Appl. Phys. B: Lasers Opt.
69
,
223
227
(
1999
).
75.
B.
Lamprecht
,
A.
Leitner
, and
F. R.
Aussenegg
,
Appl. Phys. B: Lasers Opt.
68
,
419
423
(
1999
).
76.
B.
Lamprecht
,
A.
Leitner
, and
F. R.
Aussenegg
,
Appl. Phys. B: Lasers Opt.
64
,
269
272
(
1997
).
77.
F.
Stietz
,
J.
Bosbach
,
T.
Wenzel
,
T.
Vartanyan
,
A.
Goldmann
, and
F.
Träger
,
Phys. Rev. Lett.
84
,
5644
5647
(
2000
).
78.
L.
Wang
,
W.
Chen
, and
A. T. S.
Wee
,
Surf. Sci. Rep.
63
,
465
486
(
2008
).
You do not currently have access to this content.